南华北盆地山西组砂岩的气体来源、成岩阶段与成藏过程研究

刘瑞，郭少斌，屈凯旋，郭予斌

中国地质大学(北京)能源学院，北京 100083

0 引言

随着我国经济的快速发展和能源结构的不断调整，天然气在能源格局中占比日益增长。作为天然气的重要组成部分，致密砂岩气受到越来越多的重视[1]。因此，加快致密砂岩气的勘探和研究步伐具有重要意义。

致密砂岩气是指孔隙度小于10%，覆压基质渗透率小于或等于0.1 mD(空气渗透率小于1 mD)的砂岩气层，单井一般无自然产能或自然产能低于工业气流下限，但在一定经济条件和技术措施下可获得工业天然气产量[2]。全球致密砂岩储层特征参数统计表明[3]：海相和陆相致密砂岩气占比相对较高，而海陆过渡相占比相对较少。对比美国和中国典型致密砂岩气藏的地质特征发现，中美致密砂岩气既有共同点，又有异同点[4]，中国致密气的勘探工作难度相对较大。

当前，我国的致密气勘探开发工作主要集中在鄂尔多斯盆地上古生界二叠系山西组和石盒子组[5]、四川盆地中生界三叠系须家河组[6-7]、松辽盆地中生界白垩系沙河子组[8]、渤海湾盆地新生界古近系沙河街组等[9]。南华北盆地的油气勘探始于1955年，经过60余年的油气勘探，发现多个层位不同程度的油气显示，但是至今仍然没有形成油气田。针对南华北盆地上古生界二叠系山西组致密砂岩气的研究相对薄弱[10-11]，尚处于早期阶段。因此，本文借鉴前人的研究经验[12-16]，结合南华北盆地上古生界二叠系自身的特点，对山西组致密砂岩的成岩阶段和致密砂岩气的成藏期次、成藏时间、气体来源及贡献率等方面展开研究，旨在为南华北盆地山西组致密砂岩气的进一步勘探提供借鉴。

1 区域地质概况

南华北盆地是中国东部的一个大型叠合盆地，构造上隶属于华北盆地南部及其边缘[17]，东到徐蚌隆起，西含豫西隆起区，南以周口坳陷南部边界断裂—长山隆起北断裂为界，北为焦作—商丘断裂[18]，总面积约为15×104km2。南华北盆地构造演化主要受控于秦岭—大别山造山带和郯庐断裂影响[19]，现今构造具有“南北分带、东西分块”的特征。根据内部新生界的展布特征，可以将其划分为如下7个构造单元：开封坳陷、太康隆起、徐蚌隆起、周口坳陷、长山隆起、鲁西隆起、豫西隆起(图1)。

图1 区域慨况Fig.1 Location map of the study area

本次的研究区位于南华北盆地的太康隆起和蚌埠隆起，其上古生界二叠系山西组为一套海陆过渡相沉积，沉积相整体上以三角洲和泻湖相为主，其中三角洲主要发育于盆地北部，向中南方向过渡为泻湖相。岩性主要为砂岩、泥岩和煤层。

2 实验样品及方法

2.1 样品

本次研究的砂岩样品来自南华北盆地太康隆起的尉参1井和蚌埠隆起的皖潘地1井上古生界二叠系山西组，孔隙度的范围为0.6%～4.4%，渗透率的范围为0.0022～1.3000 mD，属于超低孔、超低渗储层。尉参1井和皖潘地1井各取砂岩样品1组。将实验样品分为两份，分别对其进行流体包裹体、稀有气体实验分析(表1)。伊利石的结晶度和有机地化实验(有机质的类型、丰度、成熟度)涉及山西组的样品非常多，在此不逐一列表显示。

表1 实验样品信息表Table 1 Experimental sample infomation

2.2 方法

2.2.1 伊利石的结晶度实验

1964年Kubler采用X射线衍射技术(XRD)测量得到伊利石的结晶度(IC)，也被称作为Kubler(K.I)指数[20]，它是指黏土矿物伊利石1 nm衍射峰的半高宽。具体的实验操作包括：①首先将岩样粉碎后过筛得到岩粉，按照《SY/T 5163-1995 沉积岩中黏土矿物相对含量X射线衍射分析方法》分离出黏土矿物；②XRD分析自生伊利石测试过程执行《SY/T 6210-1996 沉积岩中黏土矿物总量和常见非黏土矿物X射线衍射定量分析方法》；③获得样品的XRD图谱，用于测试伊利石K.I指数的XRD图谱 2θ范围为 3°～15°，对XRD图谱进行拟合，最后得出伊利石的K.I指数。

2.2.2 流体包裹体实验

流体包裹体蕴藏着古温度、压力和流体信息，对其进行实验测量常包括如下步骤：①将砂岩样品制成双面抛光的薄片；②对制成的包裹体薄片在岩相学显微镜下进行观察、拍照，主要包括包裹体的赋存状态、类型、大小、形态和分布等，挑选出合适的样品，然后进行接下来的测试；③利用岩相学显微镜对流体包裹体样品进行显微测温，得到包裹体的盐度和均一温度；④利用RENISHAW RM2000激光拉曼探针对样品测量拉曼光谱，通过拉曼光谱的特征分析，识别包裹体的成分。实验室测试过程依据《EJ/T 1105-1999矿物流体包裹体温度的测定》标准。

2.2.3 稀有气体实验

稀有气体丰度和同位素组成在漫长的地质历史过程中，几乎不受太大的影响。在地质体中，不管是核过程，还是物理过程产生的稀有气体及其同位素组成的变化都十分明显,这使得稀有气体同位素组成分析方法能够成为地学研究中一种非常有效的示踪手段[21]。

本次实验分别称取样品500 mg，在真空条件下加热至103 ℃，持续数周时间以除去样品内部吸附的空气。将样品放进电子轰击炉的坩埚中，约30 min内升至1600 ℃，保温30 min，使样品能够完全融化，彻底释放内部所含的气体。通过真空管道将得到的天然气输送至稀有气体制样装置中[22-23]，在800 ℃下，将天然气样品中活性气体净化处理，只留下稀有气体。由于各种稀有气体的沸点不同，分别对其组分进行分离。将分离出的气体组分送入VG5400MS质谱仪，然后进行同位素测量[24-25]。

3 实验结果与分析

3.1 烃源岩评价

根据南华北盆地目前已有的资料显示，南华北盆地上古生界共发育2套烃源岩，分别为二叠系太原组—山西组和二叠系下石盒子组泥页岩。干酪根碳同位素可以反映原始物质的组成特征且相当稳定，一直以来被认为是判识高—过成熟烃源岩有机质类型最可靠指标之一。利用同位素质谱仪测定南华北盆地皖潘地1井山西组泥页岩中碳稳定同位素δ13C的组成，实验结果见表2。依据《SY/T 5735-1999 烃源岩地球化学评价方法》，山西组有机质类型全为Ⅲ型，且以生气为主。TOC含量范围为0.14%～6.94%，平均值为1.59%，主要分布范围为1.5%～3.0%，TOC含量范围在3.0%以上的样品数量占14.89%(图2)。太康隆起镜质组反射率(Ro)的范围为2.25%～4.48%，平均值为3.36%；蚌埠隆起Ro范围为0.65%～1.23%，平均值为0.85%。太康隆起的镜质组反射率明显比蚌埠隆起的高。泥页岩厚度分布范围为7.2～133.3 m，平均值为43.7 m，主要分布范围为40.0～60.0 m。煤岩厚度分布范围为0.4～20.8 m，平均值为5.3 m，主要分布范围为2.0～6.0 m。由此可见，南华北盆地太康隆起山西组烃源岩处于生气的高峰期，能够提供足够的气源；蚌埠隆起生气相对较少。

图2 山西组TOC频率直方图Fig.2 TOC frequency histogram of Shanxi Formation

表2 山西组碳稳定同位素δ13CTable 2 Stable carbon isotope δ13C of Shanxi Formation

3.2 成岩阶段划分

砂岩成岩阶段划分的依据主要包括：自生矿物分布、形成顺序；伊利石的结晶度；I/S混层中蒙皂石的含量；岩石的结构、构造特点及孔隙类型；有机质成熟度；古温度等[26]。本次采用伊利石的结晶度、I/S混层中蒙皂石的含量和古温度三种方法，对南华北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西组砂岩的成岩阶段综合分析，最终确定其成岩演化阶段。

3.2.1 伊利石的结晶度

根据XRD测量伊利石的结晶度实验，得到太康隆起和蚌埠隆起山西组25块岩样的Kubler指数K.I数据，对实验数据做频率分布直方图可知(图3)，K.I介于0.64～1.06(△2θ)之间。对于成岩伊利石的结晶度与成岩及变质作用的关系，国际上采用的划分标准为：K.I＞0.42(△2θ)为早—中成岩阶段；0.25(△2θ)＜K.I＜0.42(△2θ)为晚成岩阶段；K.I＜0.25(△2θ)为浅变质作用。由此可知，南华北盆地山西组致密砂岩处于早—中成岩阶段。但是，砂岩究竟处于早—中成岩阶段中的具体某一阶段(早成岩阶段A期、B期，中成岩阶段A、B期以及晚成岩阶段)，通过伊利石的结晶度实验方法无法判识，还需要结合其他方法共同判定具体的成岩阶段期次。

图3 Kubler指数K.I划分成岩阶段Fig.3 The division of diagenesis stages using Kubler index K.I

3.2.2 I/S混层中蒙皂石的含量

利用XRD实验，得到南华北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西组21块岩样的I/S混层中蒙皂石的含量数据，对实验数据做频率分布直方图可知(图4)，I/S混层中蒙皂石含量范围为0%～50%。根据《SY/T 5477-2003碎屑岩成岩阶段划分》标准：I/S混层中蒙皂石含量范围为0%～15%，为中成岩阶段B期；15%～50%为中成岩阶段A期；50%～70%为早成岩阶段B期；＞70%为早成岩阶段A期。由此可知，南华北盆地山西组致密砂岩处于中成岩阶段A-B期。

图4 伊/蒙混层中蒙皂石含量划分成岩阶段Fig.4 The division of diagenesis stages using smectite content of I/S

3.2.3 古温度

根据流体包裹体实验分析，得到尉参1、皖潘地1井山西组共26个砂岩样品的均一温度测试结果(表3)，所有样品的宿主矿物均为石英。通过含烃盐水包裹体均一温度直方图可知(图5)，均一温度分布的主要范围分为两段：分别为110～120 ℃和130～150 ℃。根据《SY/T 5477-2003碎屑岩成岩阶段划分》标准：古常温～65 ℃为早成岩阶段A期；65～85 ℃为早成岩阶段B期；85～140 ℃为中成岩阶段A期；140～175 ℃为中成岩阶段B期；175～200 ℃为晚成岩阶段。由古温度可知，南华北盆地山西组致密砂岩处于中成岩阶段A-B期。

图5 包裹体均一温度直方图Fig.5 The histogram of uniform temperature of fluid inclusions

表3 流体包裹体实验数据表Table 3 Overview of fluid inclusions experimental data

综合伊利石的结晶度、I/S混层中蒙皂石含量和古温度三种研究方法，共同界定南华北盆地山西组致密砂岩成岩作用阶段为中成岩阶段A-B期。

3.3 成藏过程研究

油气成藏过程非常复杂，特别是叠合盆地，具有多套烃源岩、多期构造运动、多期油气运聚成藏和调整改造，这类复杂油气藏的成藏过程研究难度更大。流体包裹体富含丰富的油气成藏信息[12,27]，已成为研究沉积盆地内流体活动的有利工具[28]。赵孟军等[13]将油气成藏期的分析方法归纳为“正演”和“反演”两大类，这是因为油气成藏演化历史是一个动态的过程，必须将各地质要素和地质作用过程在时间和空间上有机结合起来。成藏期次的研究应该做到间接与直接、宏观与微观、定期与定年相结合，才能准确恢复油气成藏过程[29]。因此，利用流体包裹体分析结合盆地演化的热史和埋藏史，可以确定油气的成藏时间[30-33]。

3.3.1 成藏期次的划分

南华北盆地太康隆起和蚌埠隆起尉参1、皖潘地1井山西组砂岩样品中含烃盐水包裹体的宿主矿物均为石英。流体包裹体单偏光照片可以看到(图6)：尉参1、皖潘地1井砂岩局部石英颗粒的微裂隙具有典型的次生加大特征，油气包裹体发育于砂岩石英颗粒成岩次生加大期后，这些包裹体大多为沿着切穿宿主矿物石英颗粒的成岩期后微裂隙成线状分布或成带分布，多呈深灰色的天然气包裹体、淡褐色或透明无色的含烃盐水包裹体。通过岩相学观察包裹体的世代关系和类型组合可知，太康—蚌埠隆起致密砂岩发育1期次的油气包裹体。

图6 流体包裹体显微照片Fig.6 Micrograph of fluid inclusions

在流体包裹体岩相学观察中，含烃盐水包裹体一般较难与纯水包裹体区分。随着甲烷浓度的增加，气泡的颜色逐渐加深变黑，通过气泡的颜色变化可以大致将含甲烷的盐水包裹体和纯水包裹体区分开来。但如果想准确确定含烃盐水包裹体和纯水包裹体，可以借用激光拉曼光谱技术，检测包裹体气泡中是否有甲烷的存在。利用LABHR-VIS LabRAM HR800显微激光拉曼光谱仪，对尉参1井山西组的流体包裹体进行测量，镜下特征为气体包裹体。通过激光拉曼光谱特征值可知，右边拉曼光谱特征峰值为2912.8 cm-1(图7)，采用“常见包裹体组分和矿物的激光拉曼特征参数表”[34]评价标准可以确定测点位置为气体，主要成分为甲烷，这说明该包裹体为甲烷气包裹体。

图7 气包裹体的激光拉曼光谱Fig.7 Laser Raman Spectroscopy of gas inclusion

同理，对尉参1井山西组另一宿主矿物为石英，镜下特征为气液两相的包裹体进行显微激光拉曼光谱测量，右边拉曼特征峰值为2914.2 cm-1(图8)，采用相同的评价标准可知，测点位置为气体，成分同样为甲烷；左边有一个拉曼特征峰为464.7 cm-1的主峰，该峰为主矿物石英的主峰，这也进一步说明宿主矿物为石英。由此可知，该包裹体为甲烷气液两相包裹体。

图8 气液两相包裹体激光拉曼光谱Fig.8 Laser Raman Spectroscopy of gas-liquid two-phase inclusion

综上所述，本次通过流体包裹体岩相学结合激光拉曼测试技术，准确确定了研究区山西组致密砂岩的包裹体的类型、成分和世代关系，为油气成藏期次划分的定性研究提供科学的依据。

3.3.2 成藏时限厘定

油气藏的形成时间就是油气进入圈闭储层中的时间。流体包裹体在形成时会捕获油、气和水等流体信息，可以运用流体包裹体方法确定各期油气的成藏时间[12-13]，该方法如今已经成为油气成藏年代学研究中最重要的方法之一[35-36]。烃类包裹体的形成时间反映了天然气大规模进入储层时的时间[35]。将含烃盐水包裹体的均一温度“投影”到附有古地温演化的埋藏史图中，其对应的地层时代即为油气成藏的时间[38-39]。

太康隆起尉参1井二叠系山西组经历了二叠纪(284.4 Ma)—三叠纪末期(199.6 Ma)的快速沉积阶段，到达三叠纪末期时，山西组地层沉降量达到最大值，埋藏深度达到最高。随后由于燕山运动和喜马拉雅运动，三叠纪末期—古近纪末期(23.03 Ma)，构造抬升作用使得地层大幅度抬升剥蚀，且在这一过程中伴随着最强的一期岩浆活动，该期次岩浆活动发生的时期为燕山运动的中侏罗世晚期—早白垩世[40]。当南华北盆地二叠系煤系烃源岩在快速沉积阶段进入到生烃门限后，有机质开始生烃。当埋深达到最大埋藏深度后，虽然地层在抬升剥蚀，但是岩浆的作用会导致地层温度继续升高，有机质生烃过程仍然会持续一段时期，直到地层温度下降，生烃过程才会停止。利用声波时差法结合Dow[41]最先提出的镜质组反射率法，计算剥蚀面上、下邻近地层的剥蚀量，得到尉参1井的剥蚀厚度为2150.65 m。将含烃盐水包裹体均一温度“投影”到Petromod软件中绘制的附有古地温演化的埋藏史图上，可以判定天然气充注的时间为210～178 Ma(图9)。从古近纪末期—新近纪末期，上古生界地层重新沉降，但未达到印支期的最大埋藏深度，此时的温度明显低于印支期最大埋深时的温度，有机质不具有生烃潜力，二次生烃基本不可能。

图9 尉参1井成藏时间Fig.9 Accumulation time of Well Weican 1

同理，蚌埠隆起皖潘地1井二叠系山西组经历了二叠纪(284.4 Ma)—晚侏罗世(约157.2 Ma)的快速沉积阶段，到达侏罗纪末期时，山西组地层沉降量达到最大值。根据流体包裹体在Petromod软件中绘制的附有古地温演化的埋藏史图上的“投影”，可以判断天然气充注的时间为192～171 Ma(图10)，结合实验测量得到砂岩包裹体发育丰度为中等偏低(GOI为±2%)，可知蚌埠隆起山西组致密砂岩中天然气的充注度不高。

图10 皖潘地1井成藏时间Fig.10 Accumulation time of Well Wanpandi 1

3.4 稀有气体同位素分析

3.4.1 致密砂岩气的来源

天然气中He、Ar同位素组成是追索源岩进行气源对比最有效的手段之一。根据天然气中稀有气体同位素源岩年代积累效应[42-43]，结合地质年代学基本原理，得到稀有气体及其同位素组成计算壳源源岩年龄的公式[28]：

氩同位素法：

氦同位素法：

式中，T为壳源源岩年龄，Ma；(3He/4He)s为天然气样品中3He/4He值；(40Ar/36Ar)s为天然气样品中40Ar/36Ar值。

两种不同的壳源源岩年龄计算方法，有着各自不同的适用范围。由于氦同位素法不适用煤、碳酸盐岩烃源岩，结合南华北盆地山西组致密砂岩天然气资料及取心实验分析结果，建议采用40Ar/36Ar值计算气源岩的年龄，计算结果见表4。根据不同时代源岩中天然气He、Ar同位素组成分布可知[16]：尉参1井、皖潘地1井致密砂岩气源岩都来自于石炭—二叠纪。

表4 稀有气体同位素实验数据及气源岩年代计算表Table 4 Overview of rare gas isotope experimental data and the age of source rocks

当天然气中烃源岩为同一时代时，40Ar/36Ar值只和烃源岩中K的含量线性相关，不同烃源岩所产生天然气的40Ar/36Ar值的计算公式为[16]：

式中，a为泥页岩中K的含量，取值3.6%[44]；b为煤岩中K的含量，取值0.214[45]；(40Ar/36Ar)air为空气的40Ar/36Ar值，取295.5；(40Ar/36Ar)shale为泥页岩生成的天然气的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)coal为煤岩生成的天然气的40Ar/36Ar值。

通过上面公式计算，得到煤岩产生的天然气(40Ar/36Ar)coal值与实测天然气40Ar/36Ar值，通过直方图对比可知(图11)，尉参1井山西组煤岩产生的天然气(40Ar/36Ar)coal值为357，实际测量结果为1331；皖潘地1井山西组煤岩产生的天然气(40Ar/36Ar)coal值为360，实际测量结果为1380。由此可知，煤岩产生的天然气(40Ar/36Ar)coal值远小于实测天然气40Ar/36Ar值。由于山西组烃源岩主要为泥页岩和煤岩，这说明主力烃源岩为泥页岩，煤岩在整个生烃过程中发挥次要作用。

图11 计算得到煤源岩产生的天然气40Ar/36Ar值与实测结果对比图Fig.11 Comparison the calculated 40Ar/36Ar of natural gas produced by coal source rocks and the measured results

3.4.2 不同类型烃源岩贡献率

为了定量评价泥页岩和煤岩两种烃源岩分别对砂岩样品中天然气的贡献量，按照泥页岩、煤岩二端元混合模型，计算不同烃源岩产生的天然气对砂岩样品中天然气的贡献率：

式中，φshale为泥岩生成的天然气中的Ar对砂岩天然气样品中Ar的贡献率，%；(40Ar/36Ar)s为天然气样品中的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)shale为泥页岩生成的天然气的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)coal为煤岩生成的天然气的40Ar/36Ar值。

根据上式可以分别求得泥页岩、煤岩对南华北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西组致密砂岩气的贡献(图12)：尉参1井中，煤岩对天然气的贡献小于泥页岩对天然气的贡献，泥页岩的贡献率为73.2%，煤岩的贡献率为26.8%。皖潘地1井中，煤岩对天然气的贡献也小于泥页岩对天然气的贡献，泥页岩的贡献率为73.9%，煤岩的贡献率为26.1%。因此，南华北盆地山西组致密砂岩气的主力烃源岩为泥页岩，贡献率约为73.5%；煤在整个生烃过程中发挥次要作用，贡献率约为26.5%。

图12 泥页岩和煤岩对致密砂岩气的贡献率Fig.12 Contribution rate of shale and coal rock to tight sandstone gas

4 结论

研究区砂岩中伊利石结晶度介于0.64～1.06(△2θ)之间，指示早—中成岩阶段；I/S混层中蒙皂石含量范围为0%～50%，指示中成岩阶段A-B期；流体包裹体均一温度分布的主要范围分为两段：分别为110～120 ℃和130～150 ℃，同样指示中成岩阶段A-B期；综合上述三项指标确定研究区致密砂岩处于中成岩阶段A-B期。

流体包裹体岩相学和显微激光拉曼测试结果显示，研究区砂岩内的油气包裹体发育于石英颗粒成岩次生加大期后，二者世代关系和类型组合表明太康隆起和蚌埠隆起致密砂岩天然气成藏期次为1期；综合包裹体数据、埋藏史和古地温恢复结果确定研究区山西组致密砂岩气成藏时间为印支期末期—燕山期早期。

应用泥页岩和煤岩二端元混合模型，计算了不同烃源岩产生的天然气对砂岩样品中天然气的贡献率，结果显示南华北盆地山西组致密砂岩中天然气的主力烃源岩为煤系泥页岩，其贡献率约为73.5%；煤在整个生烃过程中发挥次要作用，贡献率约为26.5%。