芯块年龄对燃料棒富集度检测的影响研究

俞东宝，刘双全，朱永利，汤 慧，潘 彬，魏 龙,2,4,*

(1.中国科学院 高能物理研究所，北京 100049；2.中国科学院大学 核科学与技术学院，北京 100049； 3. 中核北方核燃料元件有限公司，内蒙古 包头 014035； 4.济南中科核技术研究院，山东 济南 250131)

核燃料元件是核电站反应堆的核心部件，裂变反应堆主要通过重核链式反应释放能量。根据成分构成、几何形状、制造工艺、应用场景差异，核燃料元件具有多种类型。第3代先进核电站堆型压水堆(如AFA3G堆型、VVER堆型、AP1000等)均采用235U富集度在0.7%～5%之间的低浓缩铀燃料棒[1]。该类型燃料棒将UO2粉末压制烧结成型的陶瓷体芯块，再将UO2芯块装入锆合金包壳管，然后使包壳管两端进行端塞密封焊接，并在燃料棒内充入适量氦气以平衡内外压力形成。在反应堆运行时，燃料棒内芯块235U富集度的不均会导致发热功率分布不均而产生局部热点，严重时使燃料棒包壳破损，造成放射性泄漏[2]。因此，在燃料棒生产时，不同富集度的UO2芯块分批制造，并严格管理，严禁发生非设计要求的不同富集度UO2芯块混装事件。为了防止燃料棒制造过程中异常富集度的UO2芯块装入，需对成品燃料棒进行在线100%富集度检测[3]。

燃料棒富集度检测，按检测方式分为有源法和无源法[4-8]。有源法(也称中子活化法)，使用252Cf中子源诱发产生核裂变反应，通过检测核裂变反应时燃料棒的缓发γ射线总强度确定235U富集度[9]。由于缓发γ射线强度高，所以计数高，统计涨落小，检测速度较高，最高可达6～8 m/min，但252Cf中子源半衰期为2.638 a，需定期更换中子源，检测成本非常高[5]。无源法[10-12]直接采集235U衰变时放出的γ特征峰，经过与标准棒信号对比转化为235U富集度。由于235U的γ特征峰相对较弱，需大量的探测器同时探测才能获得足够信噪比的探测信号，同时需剔除铀同位素放射性衰变干扰[13]。但无源法不需额外中子源，相比于有源检测显著降低了检测成本。近年来，随着γ探测器技术和电子电路技术的进步，多探头阵列分布式无源检测法获得了较快发展，检测速度和精度与有源法相当。其中，中核北方核燃料元件有限公司和中国科学院高能物理研究所共同研制的高速无源富集度检测设备已替代有源法应用于燃料棒生产线富集度检测[14]。

本文基于燃料棒富集度检测技术，对芯块年龄现象进行探索和研究，分析芯块年龄的形成机理及其对富集度检测的影响。通过校正算法解决芯块年龄问题，实现燃料棒无源法在线富集度准确检测。

1 芯块年龄现象

在有源富集度检测设备运行中，当252Cf中子源总装载量降至约0.4 mg时，就会出现检测误判，如图1所示。被判定异常的芯块通过化学法分析235U富集度、H含量、杂质，并计算当量B含量，结果均满足芯块成分指标要求，即说明出现异常芯块检测误判。该有源检测设备于2009年3月初始装入2颗0.6 mg的252Cf中子源。2010年10月中子源剩余量为0.792 mg，针对235U富集度为4.45%的燃料棒，检测速度达到6 m/min。2014年1月装载量下降到0.344 mg时，在燃料芯块富集度检测中出现芯块异常误检现象。出现异常检测后，加载中子源，异常消失。该现象分别于2016年10月及2019年7月中子源实际装载量下降到0.392 mg和0.421 mg时具有可重复性。

图1 有源富集度检测设备中子源质量Fig.1 252Cf source mass of active enrichment measurement equipment

从图1可看出，对于有源富集度检测设备，当252Cf中子源较弱、总装载量降至约0.4 mg时，会出现检测异常，该异常就是芯块年龄问题在有源设备上的表现。

对于异常误判芯块进行235U富集度、杂质全分析化学检测，结果全部符合要求。说明检测异常的产生，不是由于杂质元素引入导致，而是U同位素衰变子体的影响。该放射性衰变子体发射γ计数，当中子源较弱时，中子照射产生的缓发γ射线变弱，导致整体计数降低，衰变子体γ计数占比增加，导致燃料棒被判不合格。依据现象分析，中子源装载量约为0.4 mg时就会显现出芯块检测异常问题。被判不合格的燃料棒在现场放置7～20 d后，重复检测合格，检测曲线趋于直线，说明检测异常与芯块年龄有关。

2 芯块年龄的形成机理

2.1 富集度探测原理

在UO2芯块中，最主要的铀同位素是238U，其衰变过程为：

234U(2.455×105a)

(1)

上述反应式中，234Pa半衰期较短，因此放出的γ射线强度高，该γ射线特征峰主要是258.26、742.81、766.36、880.47、883.24、945.95、1 001.03 keV。

同时，UO2芯块中235U同位素衰变过程为：

234Pa(3.27×104a)

(2)

235U同位素衰变会放出能量为97.5 keV和185.7 keV的特征γ射线，当芯块厚度大于3.5 mm时，特征γ射线的强度与235U富集度成相对线性关系，如图2所示。235U富集度越高，其97.5 keV和185.7 keV特征γ射线的强度越高，存在一定的线性关系。燃料棒富集度检测时，当燃料棒以恒定速度通过探测器，UO2芯块中的235U衰变发出的特征γ射线激发探测器产生脉冲电信号，脉冲信号经电子学处理转为γ计数。将匀速运动的燃料棒以一定长度进行单元划分，每个单元作为一个测量点，数据处理系统将测得的γ计数同富集度标准棒计数进行对比，即可得到燃料棒的235U富集度。

图2 芯块235U富集度γ特征计数与富集度的关系Fig.2 Relationship between 235U γ feature count and enrichment in pellet

2.2 芯块年龄平衡时间

在UO2芯块制造过程中，原料从UF6开始，UF6容器在汽化室内加热气化，在UF6气化过程中，238U衰变子体234Pa大部分会残留在原容器中，只有少部分会进入化工线[15]。UO2粉末形成后，按照式(1)进行衰变，随时间的推移234Pa逐渐增多，按照A→B→C的放射性级联衰变规律进行计算：

(3)

其中：λA、λB、λC分别为238U、234Th、234Pa的衰变常量；NC、NA0分别为234Pa、239U的数量。

以1 kg的238U模拟计算，234Pa的数量变化如图3所示。234Pa的数量从零开始时，50 d达到平衡值的76%，80 d达到平衡值的90%，104 d达到平衡值的95%，158 d达到平衡值的99%，220 d达到平衡值的99.9%，可视为达到了完全平衡(年龄饱和)。

图3 芯块中234Pa 的数量变化Fig.3 Number change of 234Pa in pellet

在核燃料生产线中，UO2粉末形成至燃料棒制造完成，一般需20～25 d，此时燃料棒中的UO2芯块中含有234Pa，且未达到平衡，每天都在快速增多，称之为芯块年龄(年龄未饱和)现象。

3 燃料棒富集度检测中芯块年龄现象

3.1 生产工艺与芯块年龄的关系

在正常的生产周期内，从UF6开始转化，至UO2芯块组装成燃料棒进行富集度检测需约15～25 d，该时间段内234Pa变化较剧烈，不同批次的芯块装入同一根燃料棒，造成燃料棒内芯块年龄的差异。

3.2 有源富集度检测中的芯块年龄现象

在有源法富集度检测中，无芯块年龄问题的合格燃料棒富集度曲线呈整体平直状态(图4a)。如图4b所示，芯块年龄的存在导致检测计数曲线出现波动，在曲线拐点A、B、C处出现超出系统判废限值的计数点(式(4))，进而导致富集度符合要求的燃料棒被判定为废棒，造成燃料棒损失。

(4)

在本系统中，3个拐点处的计数差约为10%～11%的单个异常芯块计数(图4b)，其是芯块中放射性衰变子体234Pa在有源检测中造成的计数影响。存在年龄问题燃料棒的检测计数曲线，可能出现若干个拐点，这与装入燃料棒的芯块状态直接相关。有源法检测中出现的因芯块年龄而判废现象，其计数差略高于系统拒收限值。为解决芯块年龄问题，生产中均使用被动放置等待的方式。

3.3 无源富集度检测中的芯块年龄现象

在无源燃料棒富集度检测方法中，燃料棒芯块富集度与235U自发衰变发射的97.5 keV和185.7 keV特征γ射线的强度存在线性关系。但由于芯块年龄现象，芯块中234Pa随时间变化，234Pa衰变放出γ射线会直接影响97.5 keV和185.7 keV特征γ射线的强度。无芯块年龄问题的燃料棒，其无源富集度曲线呈整体平直状态(图5a)。但混入年龄芯块进行无源富集度检测，信号波动异常明显(图5b)，芯块年龄问题导致的计数波动超出了系统拒收限值。若不进行芯块年龄问题计数的校正，则无法准确进行燃料棒富集度检测。

a——无芯块年龄问题；b——有芯块年龄问题图4 燃料棒富集度计数曲线(有源)Fig.4 Enrichment counting curve of fuel rod in active method

a——无芯块年龄问题；b——有芯块年龄问题图5 燃料棒富集度计数曲线(无源)Fig.5 Enrichment counting curve of fuel rod in passive method

4 无源富集度检测芯块年龄校正

芯块中衰变子体234Pa衰变放出γ射线，γ射线带来的康普顿效应导致235U自发γ特征峰强度增大。可通过剥谱法从混合计数中将234Pa的干扰计数去除，即可实现235U的准确检测。图6为燃料棒富集度检测芯块年龄校正示意图，在无源燃料棒富集度检测中，射线探测包括2个能窗，分别为P窗、B窗。对于同种富集度，不同年龄的芯块，其中P窗、B窗探测计数分别为NP、NB，如果NP-kNB的结果一致，则证明NP-kNB就是“新鲜芯块”的计数，芯块年龄得到校正。芯块年龄校正中的k可通过同种富集度不同年龄的燃料棒进行检测计算。

图6 燃料棒富集度检测芯块年龄校正示意图Fig.6 Correction diagram of fuel rod enrichment detection for pellet age

图7为1.8%燃料棒不同芯块年龄的NP、NB及NP-kNB，1.8%燃料棒不同年龄的芯块NP、NB不同，按照年龄修正，并基于最小二乘法k计算得出修正系数[16]为：

NP1-kNB1=NP2-kNB2=NP3-kNB3

(5)

其中：NP1、NB1、NP2、NB2、NP3、NB3分布为1.8%富集度燃料棒在23、40、75 d时的P窗和B窗探测计数。

由图7可知，1.8%不同年龄的燃料棒经年龄修正后，其NP-kNB在一致水平，说明修正有效。

图7 1.8%燃料棒不同芯块年龄的NP、NB及NP-kNBFig.7 NP, NB and NP-kNB of different pellet ages for 1.8% fuel rod

图8为1.8%、3.1%燃料棒年龄问题修正效果，因燃料棒中包含不同年龄的相同富集度芯块，P窗计数波动显著，但经过年龄修正后，NP-kNB的结果符合检测要求。

图8 1.8%、3.1%燃料棒年龄问题修正效果Fig.8 Correction effect of 1.8% and 3.1% fuel rod with pellet age problem

5 结论

在有源富集度检测中，芯块年龄对检测过程是有影响的，这种影响主要在252Cf中子源装载量较小时才会表现出来，通过对有源富集度检测设备长期运行观察，252Cf中子源装载量接近0.4 mg时就会出现芯块年龄问题，使得有源法应用受到限制，即芯块年龄影响燃料棒富集度检测的正确性，可能产生误判。基于衰变链理论计算，对芯块年龄现象进行分析，铀同位素衰变产生的234Pa子体，在UF6转换为UO2后220 d达到完全平衡，则不同时间产生的相同富集度的芯块在检测中可能会产生不同的富集度检测结果，影响实际燃料棒生产。本文采用P窗、B窗检测技术的无源检测法，可实现不同芯块年龄的校正，消除芯块年龄对富集度检测误判的影响。