基于响应面法的可控低强度材料配合比优化研究

朱祐增，刘 浩，黄 锐，张 鹏

(中国地质大学(武汉)工程学院，武汉 430074)

0 引 言

随着我国经济快速发展，大量旧的建筑物被拆除重建，产生了大量建筑垃圾。这些垃圾不仅大大降低了土地资源利用效率，对生态环境也造成了显著影响[1]。在建筑垃圾中，废弃混凝土约占30%～40%[2]，将废弃混凝土块经破碎、分级并按一定比例混合后制成再生骨料是建筑垃圾再利用的主要途径。目前城市建筑垃圾中质量较好的集料已经得到再生利用，但粒径小于5 mm且质量较差的细料却没有很好的再生渠道[3]。

根据美国混凝土协会(ACI)229委员会的定义[4]，可控低强度材料(controlled low strength materials, CLSM)是一种自密实、自流平、强度可调、可代替传统回填材料的水泥基材料，又称作流动性填充料、流动性砂浆等。CLSM的28 d强度不超过8.3 MPa，在实际应用中，为便于后期的开挖，一般不超过2.1 MPa。常规CLSM的组成和普通混凝土类似，主要由胶凝材料、集料、水以及各种添加剂组成。由于CLSM对原材料要求相对较低，制备CLSM已经成为了大体量废弃材料循环利用的途径[5]。诸如炉渣[6]、铸造砂[7]、工程超挖土[8-9]、再生橡胶颗粒[10]、废牡蛎壳[11]、废弃玻璃[12]、废纸污泥灰[13]均有学者成功将其用于制备CLSM，同样也有国内外学者利用建筑垃圾再生细骨料[3,14-15]成功制备了CLSM，为废弃混凝土再生细骨料的利用提供了一条新的途径。

CLSM需要同时满足流动度和泌水率等工作性能以及抗压强度等力学性能的要求，并且其各成分含量相互关联，不能在不影响配合比的情况下单独调整某种材料的用量，导致目前国内外暂无较为标准可行的配合比设计方法，一般通过试错法来调整ACI 229R[4]中的推荐比例，直至满足相关性能要求[16]。传统试错法和试验设计所得结果有很大的局限性和偶然性，而响应面法(response surface methodology, RSM)除了具有试验次数少、试验周期短、精密度高等优点，还可以研究因素间的交互作用，理论上更适合用于CLSM配合比的设计。RSM是由Box等[17]提出的一种试验设计方法，是一种综合试验设计和数学建模的优化方法，通过对具有代表性的局部各点进行试验，回归拟合全局范围内因素与结果间的函数关系，并且取得各因素最优水平值[18]。

因此，本文采用混凝土再生细骨料为原材料，在保持胶凝材料总用量不变情况下，利用粉煤灰等质量替代普通水泥的方法制备CLSM，通过单因素试验研究主要参数包括水固比、聚羧酸减水剂掺量、水泥占胶凝材料总质量的比例(简称灰胶比)对工作性能的影响，在此基础上利用双响应面法分析得到不同参数间对响应值的交互作用，得到相应的拟合函数以及同时满足工作性能和抗压强度等要求的最优配合比。

1 实 验

1.1 原材料

混凝土再生细骨料采用武汉某再生资源公司处理生产的细料，其物理性能见表1，骨料的粒径分布和X射线衍射结果(X-ray diffraction, XRD)分别如图1和图2所示。由图表可知，再生细骨料相较于普通天然砂的最大不同是具有较高的吸水率，其粒径级配完全符合CB/T 25176—2010《混凝土和砂浆用再生细骨料》[19]的要求。由XRD结果可知，再生细骨料中主要含有石英(SiO2)和方解石(CaCO3)以及硅、钙、铝等元素的氧化物((Ca,Al)·2Si2O8·4H2O)等，无有害成分。

表1 再生细骨料物理性能Table 1 Physical properties of recycled fine aggregate

图1 再生细骨料筛分曲线Fig.1 Sieve curves of recycled fine aggregate

图2 再生细骨料XRD谱Fig.2 XRD pattern of recycled fine aggregate

水泥采用河南永安水泥有限公司生产的42.5级普通硅酸盐水泥，其物理性能满足CB 175—2007《通用硅酸盐水泥》[20]的要求。粉煤灰为F类Ⅲ级粉煤灰，符合CB/T 1596—2017《用于水泥和混凝土的粉煤灰》[21]的要求，其主要化学成分见表2。聚羧酸减水剂(PCE)产自江苏兆佳建筑科技有限公司，符合GB 50199—2013《混凝土外加剂应用技术规范》[22]的要求，建议掺量为胶凝材料的0.2%～0.3%(质量分数，下同)。

表2 粉煤灰主要化学成分Table 2 Main chemical composition of fly ash

1.2 试验方法

试验研究的CLSM工作性能包括流动度和泌水率。流动度测试方法参照ASTM D6103—04“Standard test method for flow consistency of controlled low strength material (CLSM)”[24]，流动度测试示意图如图3所示，采用φ75 mm×150 mm上下开口的塑料圆桶，充满CLSM浆料后快速提起使其在平面内自由扩展，当浆料停止流动后，在两个正交方向上测量形成的圆饼状浆料的直径，将直径平均值定义为材料的坍落扩展度。泌水率试验参照 JTG E30—2005《公路工程水泥及水泥混凝土试验规程》[25]中混凝土泌水率试验测试方法，对2 h后的泌水率进行测量，泌水率测试示意图如图4所示。CLSM立方体抗压强度测试参考JGJ/T 70—2009《建筑砂浆基本性能试验方法》[26]，试件尺寸为70.7 mm×70.7 mm×70.7 mm。

图3 流动度测试示意图Fig.3 Fluidity test schematic

图4 泌水率测试示意图Fig.4 Bleeding rate test schematic

2 结果与讨论

现有研究[15]表明流动度和泌水率往往是一对矛盾关系，本文设定流动度与泌水率的比值(流泌比)作为一个响应值来定义工作性能，另一个响应值为28 d抗压强度。响应面法对于因素与水平的选取主要参考已有文献、单因素试验、爬坡试验和使用两水平因子设计试验等四种方法[27]，考虑到所用材料和已有文献可能有较大差异，研究采用单因素试验确定符合工作性能的各参数水平。CLSM相较于其他水泥基材料最大的特点是自流平，所以另一个响应值抗压强度的选取是在满足工作性能的基础，选择较大的水固比和灰胶比范围。试验中固定胶凝材料的用量为350 kg/m3，通过前期试验得知CLSM的湿密度在1 800～1 874 kg/m3之间，参考JGJ 55—2011《普通混凝土配合比设计规程》[28]中绝对密度法确定其他各材料的具体掺量。

2.1 单因素试验

单因素试验以水固比0.28，聚羧酸减水剂掺量0.2%，灰胶比0.23作为基本试验条件，分别单独研究水固比(0.26、0.27、0.28、0.29、0.30)，聚羧酸减水剂掺量(0%、0.1%、0.2%、0.3%、0.4%、0.5%),灰胶比(0、0.09、0.16、0.30、0.37)对流动度、泌水率和流泌比的影响，试验结果如图5～图8所示。

图5 水固比对CLSM工作性能的影响Fig.5 Effect of water-solid ratio on workability of CLSM

图6 减水剂掺量对CLSM工作性能的影响Fig.6 Effect of PCE content on workability of CLSM

图7 灰胶比对CLSM工作性能的影响Fig.7 Effect of pc/cm ratio on workability of CLSM

图8 流动度和泌水率的关系Fig.8 Relationship between fluidity and bleeding rate

由图5可知，在灰胶比和减水剂掺量固定的情况下，CLSM流动性和泌水率随水固比增大而增大，原因是水固比增大使自由水含量增加。同时通过计算发现，流泌比随着水固比增大而逐渐减小。由图6可以看出，在水固比和灰胶比固定情况下，CLSM流动性随着聚羧酸减水剂掺量增加而增加，这是由于聚羧酸分子会通过吸附在水泥颗粒表面的方式使水泥颗粒表面带负电荷，形成静电排斥作用，促进水泥颗粒相互分散破坏絮凝结构，释放出被包裹的水分子，从而增加流动性[29]。在一定范围内减水剂掺量的增加能够改善CLSM的泌水情况，但超过了饱和掺量后泌水增加。通过计算可知，减水剂掺量为0.2%时，流泌比最大。由图7可知，在水固比和减水剂掺量固定情况下，CLSM流动度和泌水率随着灰胶比增大整体呈下降趋势，原因是水泥颗粒呈棱角状，显著增大了浆体的内摩擦角和黏滞系数，另外随着水泥含量增加，水泥水化消耗更多的自由水,从而降低了CLSM的流动度和泌水率。另外通过计算可知，当灰胶比为0.23时，流泌比最大。同时，对流动度和泌水率进行线性拟合，结果如图8所示，也证实了流动度和泌水率的关系。

2.2 回归模型的建立

根据上述单因素试验结果，利用Design-Expert软件，以流泌比(Y1)和28 d抗压强度(Y2)为响应值，以水固比(A)、聚羧酸减水剂掺量(B)、灰胶比(C)为考察因素，依据Box-Behnken中心组合设计原理[30]生成了17组试验，设计因素水平见表3，表中-1、0、1为编码变量的低、中、高水平。试验方案和结果如表4所示。经二次回归分析求得响应函数，即回归方程Y1=37.52-5.37A+1.03B+1.12C+0.950 0AB-2.05AC+2.48BC-4.43A2-5.58B2-7.15C2,Y2=1.84-0.332 5A+0.218 8B+0.866 3C-0.065 0AB-0.190 0AC+0.197 5BC。

表3 Box-Behnken设计因素水平Table 3 Box-Behnken design factor level

表4 Box-Behnken试验方案及结果Table 4 Box-Behnken test schemes and results

2.3 回归模型方差和可信度分析

模型显著性检验采用F检验判定，置信水平为95%，若显著性概率P≤0.05，表明相应因素对该响应值有显著影响，若P≥0.1，表明相应因素对该响应值影响不显著[31]。由表5、表6可以看出，流泌比和28 d抗压强度响应面回归模型均达到显著水平。失拟项反映试验数据与模型不相符的情况，由表5、表6可知，流泌比失拟项F值对应的P=0.064 8>0.05，28 d抗压强度失拟项F值对应的P=0.089 9>0.05，表明模型拟合程度好，试验设计合理。此外，由表4和表5中可以发现，影响CLSM流泌比的显著项为A、B、C、AC、BC、A2、B2、C2，影响CLSM 28 d抗压强度的显著项是A、B、C、AC、BC，因素之间交互作用明显，利用响应面曲线能较好地阐释各因子之间的关系。

表5 流泌比方差分析Table 5 Variance analysis of ratio of fluidity to bleeding rate

表6 28 d抗压强度方差分析Table 6 Variance analysis of 28 d compressive strength

2.4 各因素的交互分析

试验通过将设计因子的实际取值线投射到设计区间内，可得到不同因素的影响曲线，进而直观获得不同因子对响应值的影响程度。中心点附近因素对流泌比的影响曲线如图9所示。水固比对流泌比影响最大，随着水固比增加，流泌比呈抛物线减小；减水剂掺量和灰胶比对流泌比的影响也非常显著，随着参数增加，流泌比先增大后减小，这与单因素试验结果一致。

图9 中心点附近因素对流泌比的影响曲线Fig.9 Influence curves of factors near the center pointon ratio of fluidity to bleeding rate

在三维响应图中，颜色由蓝至红变化表示响应值从小到大的变化，变化越快响应面坡度越陡峭。通过响应面投影可以得到等高线图，最小圆的中心为最大响应值，圆形表示因素之间交互作用较弱，椭圆形表示因素之间交互作用较强[32]。水固比和减水剂掺量、水固比和灰胶比、灰胶比和减水剂掺量对流泌比交互作用响应面如图10～图12所示。由图可以看出，各因素之间存在良好的交互作用，水固比和减水剂掺量之间交互作用稍差一些。水固比、聚羧酸减水剂掺量、灰胶比在响应面均有最高点，表明响应值(流泌比)在试验范围内存在最大值。

中心点附近因素对28 d抗压强度的影响曲线如图13所示，水固比和减水剂掺量、水固比和灰胶比、灰胶比和减水剂掺量对28 d抗压强度交互作用响应面如图14～图16所示。由图13可知，水固比和灰胶比对CLSM 28 d抗压强度影响很大。随着水固比增大，28 d抗压强度逐渐减小，原因是水固比增大增加了CLSM中自由水的含量，骨料吸收和水泥水化所需水量有限，多余的水会在混合料内部形成大量空隙，从而削弱整体强度[15]。随着灰胶比增大，28 d抗压强度逐渐增大，原因是水泥占胶凝材料比例越大，水泥固结能力越强，水泥水化所形成的水泥石作为再生回填材料中坚固的核心与再生回填材料接合产生骨架强度也越大，使CLSM强度越高。聚羧酸减水剂掺量在研究范围内对28 d抗压强度影响不明显，强度略有增加。另外，图14中等高线呈圆形趋势，说明水固比和减水剂掺量之间交互作用差，而图15和图16中响应面投影所得等高线呈椭圆形趋势，说明水固比和灰胶比、灰胶比和减水剂掺量之间交互作用相对较好，与表6分析结果一致。

图10 水固比和减水剂掺量对流泌比交互作用响应面Fig.10 Response surface of interaction between water-solid ratioand PCE content on ratio of fluidity to bleeding rate

图11 水固比和灰胶比对流泌比交互作用响应面Fig.11 Response surface of interaction between water-solidratio and pc/cm ratio on ratio of fluidity to bleeding rate

图12 灰胶比和减水剂掺量对流泌比交互作用响应面Fig.12 Response surface of interaction between pc/cmratio and PCE content on ratio of fluidity to bleeding rate

图13 中心点附近因素对28 d抗压强度的影响曲线Fig.13 Influence curves of factors near the center pointon 28 d compressive strength

图14 水固比和减水剂掺量对28 d抗压强度交互作用响应面Fig.14 Response surface of interaction between water-solid ratioand PCE content on 28 d compressive strength

图15 水固比和灰胶比对28 d抗压强度交互作用响应面Fig.15 Response surface of interaction between water-solidratio and pc/cm ratio on 28 d compressive strength

图16 灰胶比和减水剂掺量对28 d抗压强度交互作用响应面Fig.16 Response surface of interaction between pc/cm ratioand PCE content on 28 d compressive strength

2.5 CLSM工作性能和28 d抗压强度优化

在CLSM配合比优化中，工作性能和抗压强度为优化的目标，其中流泌比属于望大特性响应值，抗压强度属于望目特性响应值。根据ACI 229R[4]规定，用于结构性回填的CLSM的28 d抗压强度应在0.7～8.3 MPa，为了方便后期开挖施工，将抗压强度的优化区间设置为0.7～2.1 MPa，并且在推荐的方案中选择较大的水固比以提高流动性。按照上述要求采用Design-Expert软件得到CLSM设计优化结果，如表7所示，试验验证测得CLSM的流动度为195 mm，泌水率为5.12%(流泌比为38.09 mm/%)，28 d抗压强度为1.82 MPa，与模型预测值接近，说明优化配合比方法和建立的模型可靠，预测性较好。

表7 响应面优化结果(点预测)Table 7 Response surface optimization result (point prediction)

3 结 论

(1)随着水固比增大，CLSM流动度和泌水率都增大，但是流泌比逐步减小；随着聚羧酸减水剂掺量的增加，CLSM的流动度和泌水率都呈增大的趋势，流泌比先增大后减小，在最优掺量处取得最大值；随着灰胶比增大，CLSM的流动度和泌水率呈逐渐减小的趋势，流泌比在灰胶比为0.23时取得最大值。

(2)根据响应面分析，三个参数对两个响应值的影响都比较显著，其中水固比和灰胶比、灰胶比和聚羧酸减水剂掺量这两组参数对流泌比的交互作用较好。随着水固比的增大，28 d抗压强度逐渐减小；随着聚羧酸减水剂掺量增加，28 d抗压强度变化不明显；随着灰胶比增大，28 d抗压强度增大明显。参数之间对28 d抗压强度交互作用一般。

(3)通过双响应面法，对CLSM工作性能和抗压强度同时进行优化，得到了性能最佳的配合比：水固比为0.273，减水剂掺量为0.195%，灰胶比为0.218，使得流泌比为38.341 mm/%，28 d抗压强度为1.796 MPa，经验证误差不大，证明了利用响应面进行多指标优化是CLSM配合比设计的一种非常可行的方法。