气溶胶水洗过滤效率实验研究

王俊豪，李玉祥，高圣钦，佟立丽,*，曹学武

气溶胶水洗过滤效率实验研究

王俊豪1，李玉祥1，高圣钦2，佟立丽1,*，曹学武1

（1. 上海交通大学机械与动力工程学院，上海 200240；2. 上海核工程研究设计院有限公司，上海 200230）

AP系列核电厂，在严重事故下采用乏池水洗作为应对安全壳超压失效的重要措施之一，能够显著减小放射性物质向环境的释放，因此，为了评估事故的放射性后果，有必要解明水洗现象和规律。本文建立了气溶胶水洗实验装置，使用TiO2作为模拟气溶胶，通过粒径谱仪测定了水洗前后的气溶胶浓度。实验分别研究了粒径、载气流量、淹没深度及不同鼓泡器形式对气溶胶水洗净化因子的影响。实验结果表明：水洗可以有效去除大量气溶胶，减少放射性源项；在低温情况下，随着载气流量的增加，气溶胶水洗净化因子逐渐减小；但是随着淹没深度的增加，水洗净化因子逐渐增加；同时，随着粒径的增加，气溶胶的净化因子先减小后增加。

气溶胶；水洗；水洗净化因子

在核电厂发生堆芯熔融后，大量的裂变产物将以气体和气溶胶的形式从反应堆中释放到安全壳内。一旦安全壳完整性因安全壳超压而损坏，大量裂变产物将泄漏到环境中，将对环境造成严重的后果。

为了保持安全壳的完整性并减少放射性后果，安全壳超压排放广泛应用于核电厂，作为严重事故下缓解安全壳严重威胁状态的策略，通常包括增设过滤排放系统或者改进乏燃料池排放管线，尽可能地降低向环境的放射性的释放。

当安全壳排放的混合气体经过水池时，由于混合气体中的蒸汽冷凝作用，气体中的气溶胶将向水池中沉积。而悬浮在不可冷凝气体中的气溶胶颗粒在水池中的上升过程中，也会由于重力沉降、惯性撞击等机理向水中迁移[1]。因此，水池可以作为过滤裂变产物的气溶胶过滤器。

自20世纪70年代以来，国际上已经进行了一些气溶胶水洗实验用以验证现有的水洗模型，如通用电气公司的GE实验以及西班牙ENEA-CRE实验室的SPARTA实验[2]。而国内公开发表的文献中，只有哈尔滨工程大学对文丘里鼓泡器进行了实验研究[3]，中国原子能科学研究院对钠冷快堆的通风系统气溶胶去除效率进行了研究[4]，国内并没有对水洗各个影响因素进行深入的实验研究。因此有必要了解水洗现象的机理，为放射性源项的评估提供依据。

同时，在先前的研究中，大多使用滤膜或安德森撞击器来测量气溶胶浓度[5]，滤膜只能给出气溶胶水洗前后的总的浓度，以此来计算水洗的值；安德森撞击器则由于本身的原因，大多只能分几级，只能给出较宽粒径范围内的粒径分布。为了更好地评估气溶胶水洗效率，建立了使用新测量仪器的实验装置。在水洗理论分析中，通常通过不同影响因素导致的相互乘起来得到总的，即总得气溶胶沉积可以分为蒸汽凝结导致的气溶胶沉积及其他机理导致的气溶胶沉积。本研究使用了不凝性气体作为气溶胶载气，重点关注于蒸汽冷凝以外的其他机理导致的气溶胶沉积。

1　试验装置

实验装置如图1所示，该装置由气溶胶产生系统、实验容器、注入管路和测量系统组成。实验装置为直径为0.4 m，高为2 m的圆柱形容器。实验时，将二氧化钛粉末放置在RGB2000SD中，TiO2粉末以精确控制的进料速率输送到旋转刷上。然后来自氮气瓶的氮气将颗粒带走吹入水洗容器中。气体通过鼓泡器后，带有气溶胶的气体变成水中上升的气泡，然后气溶胶在不同的机理下沉积到水中。实验通过气溶胶测量系统测量气溶胶入口和出口浓度来计算得到水洗净化因子的值，计算方法如公式（1）所示。

式中：in——入口气溶胶总质量浓度；

out——出口气溶胶总质量浓度。

图1　实验装置示意图

通常情况下，滤膜取样通过计算滤膜取样前后质量的差别来得到气溶胶的质量浓度，无法给出气溶胶的粒径分布，因此不利于实验结果的分析。在本实验中，气溶胶浓度通过气溶胶粒径谱仪进行实时测量。实验使用的粒径谱仪是德国PALAS的PROMO 3000HP，仪器能够测量直径在0.2～10 μm的气溶胶颗粒，最高测量浓度可达106个/cm3。粒径谱仪的通道数最高为128通道，也就是在0.2～10 μm的范围内，按粒径将气溶胶划分为128个通道，给出不同通道内的气溶胶测量结果，相比于滤膜和安德森撞击器，粒径谱仪可以提供更高的粒径分辨率和更高的测量精度。

2　实验工况

参考模拟气溶胶与事故情况下的气溶胶特性[6]，实验选用二氧化钛作为模拟气溶胶，由于事故工况下安全壳内气溶胶的浓度将会很快降至1 g/cm3，大颗粒的气溶胶也会很快沉降[1]，剩余的气溶胶粒径多在1 μm左右，因此实验选用粒径分布在1 μm左右的颗粒。

图2给出了PROMO 3000HP测量的TiO2粉末的粒度分布。如图2所示，气溶胶粒子为多分散气溶胶，且大部分TiO2粉末的粒径小于1 μm。

图2　二氧化钛粒径分布

水洗实验工况如表1所示，共进行了11次实验，研究了载气流量、鼓泡器形式以及淹没深度对气溶胶水洗净化因子的影响。在所有实验中，水池都处于常温和常压。

表1　水洗实验工况表

3　实验结果

3.1　不同流量对单孔鼓泡器水洗效果影响

在实验工况4至工况6中，载气流量分别是4.7 m3/h、8.2 m3/h以及10.0 m3/h，所用的鼓泡器为单孔鼓泡器，淹没深度都为0.9 m，实验结果如图3所示。

图3　不同流量对单孔鼓泡器水洗效果影响

由图3可见，随着载气流量的增加，气溶胶的水洗净化因子逐渐降低，在SCRUPOS实验中，得到了类似的实验结果[7]。因为实验使用纯氮气作为气溶胶的载气，气溶胶水洗净化因子主要取决于惯性碰撞和气泡上升时的沉积。虽然惯性碰撞增强了气溶胶的水洗效果，但由于流量增大，气泡群上升速度增大，滞留时间减少，导致水洗净化因子的降低。因此随着载气流量的增加，气溶胶的水洗净化因子逐渐减小。

由于粒径谱仪可以给出不同粒径范围内气溶胶的浓度，从不同粒径的气溶胶水洗净化因子分析更容易理解，如图4所示，给出了不同粒径下气溶胶的水洗净化因子，不同粒径下水洗净化因子DF的定义为：

式中：ini——粒径位于范围内的入口气溶胶质量浓度；

outi——粒径位于范围内的出口气溶胶质量浓度。

图4　不同粒径对单孔鼓泡器水洗效果影响

由图4可以看出，随着粒径的增加，气溶胶颗粒的水洗净化因子DF呈现先减少再增加的趋势。对于不同的载气流量，在粒径大于0.4 μm时，随着粒径的增加，水洗净化因子DF逐渐减小，当减小到一定值时，随着粒径的增加，水洗净化因子DF逐渐增加，水洗净化因子DF在小粒径左右下降的趋势，这与之前的实验结果类似[8]。

3.2　不同流量对多孔鼓泡器水洗效果影响

为了对相同流量下，不同流速对于水洗过滤效果的影响进行分析，本实验使用了竖直多孔鼓泡器进行了实验，竖直多孔鼓泡器上有6个孔，每个孔的直径为5 mm，不同孔的上下间距为10 mm。每侧分别有对称分布的3个孔，该多孔鼓泡器在相同流量下，由于流通面积较小，流速为单孔鼓泡器下的气体流速的4倍左右。

在实验工况1至工况3中，载气流量分别是4.8 m3/h、8.0 m3/h以及10 m3/h，淹没深度都为0.9 m，实验结果如图5所示。

图5　不同流量对多孔鼓泡器水洗效果影响

在多孔鼓泡器中，随着载气流量的增加，气溶胶的水洗净化因子有逐渐下降的趋势，但是该趋势较为平稳，相对于单孔鼓泡器工况下近似直线的下降，多孔鼓泡器工况下，近似为水平的直线，这也表明，随着载气流量的增加，惯性冲击导致气溶胶水洗净化因子的增加与其他因素导致气溶胶净化因子的减小相互抵消，气溶胶水洗净化因子变化很小。

一般气溶胶粒子根据其半径不同，分为自由分子区、过渡区、滑动区、连续区。通常用克努森数来划分这些范围[9]，克努森数的计算如公式（3）所示，自由分子区的气溶胶颗粒尺寸接近于气体分子尺寸，其速度几乎等于气体速度；过渡区的气溶胶颗粒尺寸相对较小，其速度近似等于空气速度；而对于滑动区，颗粒可以视为连续介质，速度与气体速度存在小的滑动。

p——气溶胶粒径直径。

图6给出了不同粒径下气溶胶的水洗净化因子DF。对于过渡区，气溶胶粒子粒径位于0.01～0.4 μm之间，如图6中三条曲线的第一个交界点，该交点位于0.4 μm左右，对于粒径小于0.4 μm的气溶胶颗粒，流量的增加使得气溶胶的水洗净化因子增加。

图6　不同粒径对多孔鼓泡器水洗效果影响

而对于粒径在0.4～1 μm之间的气溶胶颗粒，由于惯性碰撞没有显著的作用。通常，惯性碰撞只在粒径较大时会对气溶胶的沉积产生影响[10]。由图6所示，在粒径大于1 μm时，流量高的实验工况的气溶胶净化因子要高于低流量工况下的气溶胶净化因子。这表明在这一粒径范围，由于惯性碰撞导致高流量工况下气溶胶的水洗净化因子增加。

3.3　淹没深度对水洗效果影响

在实验工况4、工况7至工况11中，载气流量都为4.7 m3/h，淹没深度分别为0.4 m、0.65 m、0.9 m、1.15 m、1.4 m、1.5 m，实验结果如图7所示。

图7　不同淹没深度对单孔鼓泡器水洗效果影响

由图7可以看出，随着淹没深度的增加，气溶胶的水洗净化因子逐渐增加，这一结果也与先前的实验规律一致[11]。这一现象主要是由于随着淹没深度的增加，水池中气泡的停留时间增加，更多的气溶胶颗粒会沉积在水中。

4　模拟计算结果

本文使用一体化事故分析程序MECLOR对典型实验工况进行了模拟计算，将实验结果与计算程序进行对比，为计算程序的改进提供指引，不同实验工况下实验结果与计算结果的对比如图8所示。

图8　实验结果与计算结果对比

由图8（a）可见，随着淹没深度的增加，水洗净化因子逐渐增加，实验结果与计算结果在趋势上呈线一致性，但是计算的值相对于实验的值普遍低一些。单孔鼓泡器情况下，与载气流量的关系计算结果如图8（b）所示，随着载气流量的增加，气溶胶水洗净化因子逐渐减小，实验与模拟的结果一致，但是流量在10 m3/h时，模拟计算的值要稍高于实验的值。多孔鼓泡器情况下，与载气流量的关系计算结果如图8（c）所示，随着载气流量的增加，气溶胶水洗净化因子逐渐减小。

由于源项和特定参数存在不确定性，一般认为计算的在测量值的10倍以内就是可以接受的[12]，计算的与实验的相差都在这一范围内，表明模拟结果能够反映实验结果。但是模拟的结果中，单孔鼓泡器在低流量时，结算结果相对于其他工况较实验结果偏离较多，这可能是因为低流速下，水洗计算程序中对于惯性碰撞等机理的模型不是很完善，导致对气溶胶去除效率的估计比较保守。

5　结论

本文建立了气溶胶水洗实验装置，对不同鼓泡器形式、不同载气流量、不同淹没深度下的气溶胶水洗净化效率进行了实验研究，从机理上探讨了不同粒径、不同载气流量、不同淹没深度等影响因素对于水洗净化效率的影响。实验结果表明，在低流量情况下，载气流量增加，水洗净化因子逐渐降低。而随着淹没深度的增加，水洗净化因子增加。但是随着气溶胶粒径的增加，水洗净化因子呈现先减小后增加的趋势。本文使用了计算程序对相关实验进行了模拟，同时将实验结果与模拟结果进行了对比，结果表明，模拟计算的结果与实验基本一致。但是在低流速情况下，实验与模拟有一定的差异，表明计算模型仍存在进一步的改进空间。

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Experimental Study on Aerosol Pool Scrubbing Effect

WANG Junhao1，LI Yuxiang1，GAO Shengqin2，TONG Lili1,*，CAO Xuewu1

（1. School of Mechanical Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai 200240，China；2. Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co.，Ltd，Shanghai 200230，China）

Under the severe accident，the pool scrubbing，used as one of the key strategies to deal with the AP type nuclear power plant containment overpressure，can significantly reduce the radioactive release．In order to evaluate the radioactive consequence，it is important to understand the mechanism of pool scrubbing．In this paper，the pool scrubbing experiment facility was established and the titanium dioxides were used to generate aerosol．In each experiment case，the aerosol concentration was measured experimentally by aerosol spectrometer．The factors such as carrier gas flow rate，aerosol size，submerged depth and form of bubbler were researched．The results show that the pool scrubbing can effectively reduce the aerosol concentration．The aerosol decontamination factor decreased with the increase of carrier gas flow in the relatively low flow rate，but with the increase of submerged depth，the aerosol decontamination factor increased．The results also show that the aerosol decontamination factor decreased first and then increased with the increase of aerosol size．

Aerosol；Pool scrubbing；

TL364

A

0258-0918（2021）03-0479-06

2021-01-10

国家科技重大专项2017ZX06002003-001-002

王俊豪（1995—），男，湖北人，硕士研究生，现主要从事核反应堆严重事故方面研究

佟立丽，E-mail：lltong@sjtu.edu.cn