安徽省臭氧污染时空变化及污染成因研究

汪水兵，刘桂建，张红，洪星园，杨鹏，陈建，卫尤文

（1.中国科学技术大学 地球和空间科学学院，合肥 230026；2.安徽省环境科学研究院，合肥 230071）

随着大气污染防治的深入，PM2.5污染已得到一定好转，但臭氧浓度呈上升趋势，臭氧污染已成为亟需解决的问题[1]。近地面臭氧（O3）是影响空气质量指数的重要污染成分，氮氧化物和挥发性有机物（VOCs）等前体物在合适的气象条件下通过一系列光化学反应生成O3[2-3]。高浓度臭氧对人体健康会产生很大的伤害[4-5]，甚至会严重影响植被的正常生长，产生明显的生态环境负效应[6-7]。目前，臭氧正逐渐成为安徽省大气污染治理面临的主要问题之一，了解其臭氧时空分布特征及成因，对科学化、精准化臭氧污染防治具有重要意义。研究表明：O3浓度季节性变化明显[8-9]；湿度、降雨量与O3浓度有一定关系[10-12]；O3受气象因素影响，存在季节变化[13-15]。有研究分析了区域传输和潜在源对O3浓度的影响[16-17]。

文中利用环境空气质量监测的 O3数据和气象观测数据，综合分析了安徽省 O3时空分布特征及其与气象要素的关系，并采用HYSPLIT（后向轨迹模型）和 PSCF（潜在源区分析模型）分析区域传输对安徽省O3浓度影响，以期为区域O3污染防治、联防联控提供技术支撑。

1 数据与方法

1.1 数据来源

文中 O3浓度数据来自合肥市空气质量实时公布平台公布的监测数据，气象因子数据来自中国气象科学数据共享服务网观测台数据。

1.2 研究方法

1.2.1 后向轨迹模型

后向轨迹模型（HYSPLIT）由美国大气海洋局（NOAA）开发，利用美国国家环境预报中心（NCEP）提供的全球资料同化系统（GDAS）的气象数据进行模拟。模拟高度设为500 m，该高度能够较准确地模拟边界层流场特征[18]。选取合肥市为轨迹起点，计算到达安徽省气团的后向轨迹。

1.2.2 潜在源区分析

潜在源区分析（PSCF）是基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法[19]，该方法通过结合HYSPLIT气团轨迹和某因素值给出可能的排放源位置。PSCF函数定义为经过任意区域（i和j分别代表经度和纬度）的气团到达观测点时对应的某因素值超过设定阈值的条件概率。将研究区域设定为0.5°×0.5°网格，取 O3的日最大 8 h平均一级标准值（100 μg/m3）作为判断污染轨迹的标准，经过任意网格的气团轨迹抵达安徽省时对应的 O3浓度超过日最大8 h平均一级标准值时，则认为该轨迹为污染轨迹。PSCF的值越大，表明该网格点对观测点的粒子质量浓度贡献越大。反之，则认为该轨迹较清洁。PSCF高值区对应的网格可认为是影响安徽省 O3浓度的潜在源区。由于 PSCF是一种条件概率，众多学者[20]引入权重函数W ij来降低不确定性，以减小误差，见式（1）。

2 结果及分析

2.1 臭氧浓度时空变化

从安徽省O3浓度变化（图1—3）可以看出：从时间上看，2017—2019年O3年均浓度呈明显上升趋势，2019年同比2017年增幅为12.2%；第二季度（4、5、6月）和第三季度（7、8、9月）是 O3浓度相对较高的时期；2018年同比2017年增幅较大的为6月、8—10月，2019年同比2018年增幅较大的为5月、7—11月，O3污染有“前移后滞”趋势（即 O3污染出现月份有提前到来和滞后消除现象）。从空间上看，安徽省臭氧污染主要呈现北高南低，且中部地区（如合肥、六安）以及部分南方地区（如安庆、池州）的臭氧污染情况正在逐年恶化，2019年安徽省的臭氧污染为165 μg/m3，同比上升 8.6%。

图1 2017—2019年O3年均浓度变化情况Fig.1 Annual variation of O3 concentration from 2017 to 2019

图2 2017—2019年O3季均浓度变化情况Fig.2 Quarterly variation of O3 concentration from 2017 to 2019

图3 2017—2019年O3月均浓度变化情况Fig.3 Monthly variation of average concentration of O3 from 2017 to 2019

2.2 臭氧污染成因

2.2.1 区域输送影响

采用HYSPLIT（后向轨迹模型）和PSCF（潜在源区分析模型）分析（见图4）可以看出，以宿州为代表的皖北区域，2017—2019年污染气团主要来自于安徽省内部地区，说明 O3主要由本地源贡献。潜在源分布显示，安徽西部地区（安庆、六安等城市）对皖北地区的贡献比例最大，2017年能达到 45%以上，其次江苏与安徽中部的交界处对皖北地区也有较大输送；2018皖北地区臭氧潜在源区与2017年近似，但源区贡献占比有所上升，安徽西部地区以及江苏与安徽中部交界处对于皖北地区的贡献达 55%以上；2019年对皖北地区臭氧贡献较大的潜在源区为安徽中北部以及江苏与安徽中部交界处，贡献占比达50%。2017—2019年安徽本地潜在源区对皖北的贡献从大到小依次为2018年>2019年>2017年。此外，周边省份对安徽省 O3污染也有一定的贡献，其中贡献最大来自于江苏省，2017—2019年江苏对安徽的贡献比例从大到小依次为：2018年>2019年>2017年。结合2017—2019年安徽及周边省份O3浓度分布（见图5），O3浓度较高的区域位于东部和北部省份（江苏、山东），高 O3浓度省份气流的输入对皖北地区O3浓度会造成一定影响。尤其是江苏省，3年期间，O3浓度均超过170 μg/m3，在向西的气流作用下，对皖北地区O3浓度升高有一定影响。

图4 2017—2019年宿州市后向轨迹与臭氧潜在源区分析Fig.4 Analysis of (a) backward trajectory and (b) ozone potential source area of Suzhou city from 2017 to 2019

以合肥市为代表的皖中区域，2017—2019年后向轨迹和潜在源区如图6所示。2017—2019年污染气团主要来自于安徽省内部地区，说明 O3主要由本地源贡献。潜在源分布显示，安徽中南部地区（六安、芜湖等地）对皖中地区的贡献比例最大，2017年能达到 40%以上；2018年皖中地区臭氧潜在源区为安徽中南部和江浙皖交界处，对于皖中地区的贡献达50%以上；2019年对皖中地区臭氧贡献较大的潜在源区为安徽中南部交界处，贡献占比达 45%。2017—2019年安徽本地潜在源区对皖中的贡献从大到小依次为 2018年>2019年>2017年。结合2017—2019年安徽及周边省份O3浓度分布（见图5），O3浓度较高的东部和北部省份（江苏、山东），对皖中地区O3浓度的升高同样有一定影响。

图5 2017—2019年安徽及周边省份O3浓度分布Fig.5 Distribution of O3 concentration in Anhui and its surrounding provinces from 2017 to 2019

图6 2017—2019年合肥市后向轨迹与臭氧潜在源区分析Fig.6 Analysis of (a) backward trajectory and (b) ozone potential source area of Hefei city from 2017 to 2019

以铜陵市为代表的皖南区域，2017—2019年后向轨迹和潜在源区如图7所示。2017—2019年污染气团主要来自于江浙皖交界处，潜在源分布显示，江浙皖交界处对皖南地区的贡献比例最大，2017年能达到 25%以上；2018皖南地区臭氧潜在源区为江浙皖交界处，对于皖南地区的贡献达 30%以上；2019年对皖南地区臭氧贡献较大的潜在源区为江浙皖交界处，贡献占比达 35%。2017—2019年安徽本地潜在源区对皖南的贡献从大到小依次为 2019年>2018年>2017年。结合2017—2019年安徽及周边省份O3浓度分布（见图7），O3浓度较高的东部和北部省份（江苏、山东），对皖南地区O3浓度的升高也有一定影响。

2.2.2 气象条件影响

1）气温、风速的影响。从2017—2019年气温和风速与O3浓度逐月变化情况（见图8、9）可以看出：温度较高的 5—10月，O3浓度也相对较高；O3浓度变化与风速关联性不大。从逐年变化来看，臭氧浓度呈现出整体逐年上升的趋势，而气温年变化不明显，所以从年变化来看，气温与臭氧的相关性较低。从风速来看，臭氧浓度与风速的相关性也不明显。总体来看，风速和气温并非对污染产生影响的决定气象因素。

图8 2017—2019年逐月气温与O3浓度变化情况Fig.8 Monthly variation of temperature and O3 concentration in 2017 to 2019

图9 2017—2019年逐月风速与O3浓度变化情况Fig.9 Monthly variation of wind speed and O3 concentration from 2017 to 2019

2）降水、相对湿度的影响。从2017—2019年降水和相对湿度与O3浓度逐月变化情况（见图10、11）可以看出：降水量较少、相对湿度较低的8—10月，O3浓度较高。逐年来看，2017—2019年安徽省降水量呈现逐年下降的趋势，同时臭氧浓度呈现逐年上升的趋势，降水量的逐年下降为臭氧浓度的上升提供了气象条件。相对湿度的年变化与降水量的变化趋势近似，两者与臭氧均呈现较强的负相关关系。

图10 2017—2019年月降水量与O3浓度变化情况Fig.10 Changes of precipitation and O3 concentration in 2017 to 2019

图11 2017—2019年相对湿度与O3浓度变化情况Fig.11 Changes of relative humidity and O3 concentration in 2017 to 2019

3）太阳总辐射的影响。从2017—2019年太阳总辐射与O3浓度逐月变化情况（见图12）可以看出：O3逐月浓度与太阳总辐射强度具有良好的对应关系，O3浓度的高值月对应太阳辐射的高值月，太阳总辐射与O3浓度呈显著相关性，太阳总辐射越强，O3浓度越高。2017—2019年的下半年，太阳总辐射呈现逐年上升的趋势，而臭氧浓度也呈现逐年上升的趋势，说明太阳总辐射这一局地气象条件是2017—2019年安徽省臭氧浓度上升的气象因素之一。

图12 2017—2019年太阳总辐射与O3浓度变化情况Fig.12 Variation of total solar radiation and O3 concentration in 2017 to 2019

3 结论

1）2017—2019年安徽省及各市臭氧浓度增长显著，增幅为 12.2%。臭氧浓度上升较快的时段集中在第二季度和第三季度，且臭氧污染有 “前移后滞”趋势。

2）根据PSCF潜在源区分析，安徽省臭氧污染主要来源于本地源，外地源贡献主要来源于江苏省和山东省等。皖北和皖中臭氧潜在源区以安徽本地和江苏西部地区为主，而皖南臭氧潜在源区为江浙皖交界处。

3）臭氧浓度与太阳总辐射强度呈正相关，与降水量和相对湿度呈负相关，与风速关联性不大。2017—2019年安徽省臭氧浓度上升与太阳总辐射的逐年上升，以及降水量、相对湿度的逐年下降这些气象要素的变化有着密切的关系。