核应急监测中气溶胶总α、总β 放射性测量

王春梅

（福建省辐射环境监督站 福建福州 350013）

核能发展和核电安全一直是人们关注的焦点，而核应急是核能事业健康发展的重要保证。提到核应急就不得不提到核应急的关键问题：应急辐射监测。应急辐射监测为核应急行动决策提供重要数据支撑。放射性核素通过大气传输，是1 种传播速度快、影响范围广的传播方式，因此，气溶胶污染被社会各界密切关注［1-2］。通常情况下气溶胶的定义是指对流层中那些粒径范围在0.001 μm～100 μm［3］之间的气溶胶颗粒物，大多集中在近地面到高度为2 km 的范围内［4］。所以对气溶胶中的某些特定物质和微量元素含量进行分析测试，可以寻找污染物的来源［5-6］。分析污染物在大气中的分布情况，可以判断污染物发生扩散、沉降后对生物的影响等。在核应急监测中气溶胶的放射性监测是必不可少的，核应急行动决策和事故环境评估都要依靠应急辐射监测的可靠结果。本文对气溶胶中总α、总β 分析提出了直接测量法，对比传统灰化法测量，直接测量法在核应急监测中是值得推广的。

1 气溶胶中总α、总β 放射性监测方法

1.1 测量设备

使用美国ORTEC 公司生产的MPC9604 型流气式低本底正比计数器。该设备可以同时测量样品中总α 和总β 放射性活度。

1.2 测量方法

（1）灰化测量方法：气溶胶总放射性测量常规方法是气溶胶滤膜样品在马弗炉200 ℃碳化24 h，再经过350 ℃灰化24 h，充分灰化后的灰样铺盘上机测量。根据标准源计数效率计算出样品的总放射性活度浓度。

（2）直接测量方法：不经过气溶胶样品的灰化过程，制作材质、形态、活度浓度与气溶胶样品相似的标准源来刻度仪器效率，进行气溶胶样品的相对测量。

1.3 结果计算

利用MPC9604 型流气式低本底正比计数器，可以同时测量总α 和总β 放射性。样品比活度结果根据公式（1）计算。

式中：C 为气溶胶样品总放射性，Bq/m3；n 为样品计数率，cpm；n0为本底计数率，cpm；V 为样品采样体积，m3；ηα/β为仪器测量α 或β 标准源时仪器计数效率，%。

对于一般的气溶胶环境样品，由于其总α 检出值很低（一般总α 测值为总β 测值的1/10 左右，甚至更低），α 射线对β道的窜道影响较低，可忽略。在核应急情况下，若有人工核素的释放，则总α 检出值会升高较多，这时就不能忽略α 射线对β 道的窜道影响，在计算总β 放射性活度时要进行窜道比的修正，见公式（2）。

式中：Cβ为气溶胶样品β 总放射性，Bq/m3；ηαβ为仪器测量α 标准源时，α 射线对β 道的窜道比，%；ηβ为仪器测量β 标准源时，仪器效率，%。

仪器在正常工作状态下，测量α 标准源，α 射线对β 道的窜道比ηαβ按照公式（3）计算。

式中：ηαβ为仪器测量α 标准源时，α 射线对β 道的窜道比；nαα为仪器测量纯α 标准源时，总α 的计数率，cpm；nαβ为仪器测量纯α 标准源时，总β 的计数率，cpm。

表3～4分别显示了自动评价结果和人工评价结果。同时，在第一阶段，比较了不同类型匹配模型和不同语义组合模型的性能差异。通过表3的实验结果，可以看出：(1)相比较于匹配完整问题和主语-属性对，匹配问题模板与属性的效果更好；(2)RNN是更好的问句语义组合模型；(3)预训练的全局知识表示(+KB)能有效提升匹配事实的准确率。从表4可以看出，在生成答案的流利性、一致性和多样性3个方面，本文提出的方法生成的自然答案明显优于其他基准模型的结果。

1.4 质量控制

（1）仪器本底泊松分布。MPC9604 型流气式低本底正比计数器有4 道独立测量单元，可以同时测量总α 和总β。对仪器每1 道均进行本底泊松分布检验。选取1 个样品测量周期为检验的时间区间，在该时间区间内，测量10 次～20 次本底计数。按照（4）式计算统计量X2值。

式中：n 为所测本底次数；S 为按照高斯分布计数的本底计数的标准差；N 为n 次本底计数的平均值，也是按泊松分布计算的本底计数的方差。

将计算所得的X2值与X2分布的0.05 显著水平的分位数X20.975，df和X20.025，df进行比较，4 道的本 底值计算统计 量X2处于二分位数范围内，则没有理由怀疑本台设备工作不正常。

（2）仪器效率稳定性测试。为保证仪器运行效率的稳定性，日常对MPC9604 型流气式低本底正比计数器进行标准源的效率稳定性测试。将标准α 源、标准β 源分别进行1 个样品测量周期的计数测量，至少累计20 次相同时间间隔的标准源计数，分别对各道α 源、β 源计数进行平均值和标准差计算，绘制均值质量控制图。当所有计数均落在UWL 和LWL 范围内，且没有连续7 点位于中性线同一侧时，表示仪器的计数稳定性在可控范围。

（3）数据的不确定度。直接测量方法在测量样品过程中，其不确定度主要来源于刻度源的不确定度U1，刻度过程样品称量的不确定度U2和标准溶液证书给出的不确定度U3。U1根据《辐射环境监测技术规范》（HJ/T 61—2001）［7］附录D 置信区间确定方法，按照高斯分布计算的标准差S 和自由度，根据公式（5）计算置信限。

式中：n 为样品数；t∞（f）为置信水平为1-a 的临界值。根据测量样品数n 和置信水平1-a 查t 分布的双侧分位数表得到临界值tα（f）（一般环境监测中的置信水平取0.95，有时也取0.99）。

根据公式（6）得出测量数据的不确定度U。

1.5 测量方法对比与讨论

（2）根据样品比活度计算公式（1），样品计算结果与仪器计数效率直接相关。气溶胶样品灰化后的样品性状与标准物质Am-241 粉末、标准物质K-40 粉末性状有很大的不同。根据作者工作经验，不同粒径的标准物质制作的标准源其刻度效率η 就有约5%的变化，见表1。

表1 粉末源刻度仪器效率对比表

即颗粒度较大的标准物质粉末制作的标准源其刻度效率低于颗粒度较小的粉末。MPC9604 型流气式低本底正比计数器，使用标准物质粉末制作标准源，一般情况下总α 的刻度效率在6.5%左右，总β 的刻度效率在40%左右。5%的刻度效率差别对本来就不高的刻度效率而言是不能忽略的。

气溶胶样品灰化后的粉末与标准物质粉末完全不同，其粉末的粒径和标准物质的颗粒度明显不在一个数量级。用标准物质刻度的仪器效率进行样品的相对测量，显然是不合适的。

（3）样品灰化温度使得I-131、Po-210 等核素的损失不可避免。研究表明，空气中铀、钍、镭α 放射性浓度仅为总α 放射性浓度的5%，除此之外，环境空气中长寿命α 放射性核素主要是222Rn 的长寿命衰变产物Po-210 的贡献［8］。而I-131、Po-210 均为易挥发核素，因此，采用样品灰化测量方法会导致空气中主要总α 放射性的损失。气溶胶中总α、总β 测量采用直接测量方法是可行的，也为我国核应急气溶胶总放射性测量开辟新思路。

（4）总放射性测量是1 种判断、筛选性测量方法，筛选式测量就要求减少前处理时间，为进一步测量保证样品的初始状态，快速准确报出测量数据。法国EDF 核电厂常规环境监测项目要求每天测量总β，如果总β 大于2 mBq/m3，则进行γ 能谱分析［9］。而按照我国目前的灰化测量方法，不能满足每天测量的要求。

核应急情况下样品量巨大，进行重点样品分析就需要通过筛选测量后才能有针对性、有重点的进行。而重点样品的判断主要是通过总α、总β 测量的筛选功能来完成。筛选样品，对样品测量排序也是核应急监测开展有效分析的重要内容。由此可见，气溶胶中总α、总β 测量的筛选作用在核应急过程中就凸显出来。

（5）目前全国辐射监测系统测量气溶胶中总放射性均是采用灰化法，与国际最新方法不一致。因此2020 年生态环境部辐射监测中心组织的气溶胶中总α、总β 测量考核借鉴了国际原子能机构（IAEA）全球能力验证活动的相关内容，考核采用与国际接轨的直接测量方法。考察各个单位采用无损测量方法的准确性。全国辐射环境监测系统共47 家单位参加了气溶胶中总α、总β 直接测量方法的考核。根据考核结果评价方法，气溶胶滤膜中总α 考核结果合格率为93%、总β 考核结果合格率为96%。考核结果表明，气溶胶的直接测量方法具有相当的准确性。因此，直接测量法是1 种准确性较高的测量方法。

5 总结

气溶胶中总α、总β 放射性直接测量方法是值得推广的核应急测量方法，对核应急情况下样品进一步分析具有明显的快速筛选作用，为制定应急行动策略提供有效数据发挥重要作用。