光子准晶研究进展

车治辕,石 磊

(复旦大学物理系，上海 200433)

0 引 言

对称性影响着物理规律的方方面面，比如时空的宏观对称性对应着特定的守恒律，物质结构的微观对称性主导着各种材料的力、热、光、电等方面的性能。在固体物理中，对称性分析和群表示理论是十分重要的工具，晶体的对称性包括平移对称性、旋转对称性和镜面对称性等。因受到晶格限制理论的约束，晶体中的旋转对称性只允许存在一次、二次、三次、四次和六次旋转对称轴。1984年，Shechtman等发现一种铝锰合金的X射线衍射图案中存在十次旋转对称性[1]，这一惊人的现象使晶体学家开始重新审视晶体中的对称性，并最终修改了晶体的定义。后来，这种具有长程有序但不具有平移对称性的晶体相被定义为准晶(quasicrystal)，是介于周期结构和无序结构的中间相。在各种类型的准晶实验上不断被发现和制备的同时[2-8]，准晶在理论方面也取得了重大突破。Levine 和Steinhard依据对称性对准晶的分析讨论，为准晶这一新领域的迅速发展奠定了理论基础[9]。准晶发现后的最初十年，如何产生数学上的准晶结构是一个重要的问题。理论工作者相继提出了遵循彭罗斯匹配规则的膨胀法[10]、高维空间超晶格投影剪切法[11]、多重网格法[12-14]等。随着对准晶研究的深入，人们开始关注准晶的生长机制，准晶的“准晶胞”理论被提出，并被实验所证实[15-19]。

同一时期，另一类“晶体”——光子晶体在光学领域中被提出[20-22]，类比于晶体中周期排列的原子或分子，光子晶体是利用周期排布的电磁介质来调控光的传输行为的人工结构。光子晶体与激光器的结合，使人们开始在微观尺寸下研究和调控光的传输，逐渐发展为一门新兴的学科，即微纳光子学。受电子体系中准晶的启发，人们很快将准周期引入到光子体系中。第一例光子准晶结构由Kohmoto等提出，他们构造了一种按照斐波那契序列排列的多层介质膜结构，是一种一维光子准晶[23]。随后，各种二维和三维光子晶体通过不同的光学手段相继被构造出来,它们具有比光子晶体更高的旋转对称性[24-25]。光子准晶的研究往往借鉴光子晶体，比如通过构造全带隙，使特定频段的光在所有方向上禁止传播。相比于光子晶体，光子准晶因其特殊的对称性具备许多独特的性质，比如光子准晶具有趋近于各向同性的带隙和能带结构，更易获得低折射率对比下的全带隙等。因此，数十年来光子准晶及其各种奇特的光学特性一直吸引着无数研究者的热情。本文将重点回顾最近几年光子准晶在理论研究和应用研究两方面取得的进展，主要包括全带隙、局域态、近零折射率和负折射等光子特性，以及在激光、准相位匹配等方面的应用研究。

1 光子准晶的理论研究

1.1 光子准晶的能带结构

由于缺乏平移对称性，在光子准晶的理论研究中布洛赫波和能带理论等通常不再适用。一方面，光子准晶无法严格定义布里渊区，这是因为其衍射图中不存在严格的衍射点，而是一系列弥散的衍射斑。有学者提出利用准晶衍射图中最明锐的一组衍射斑到中心衍射斑的垂分线来定义所谓的赝布里渊区[26]，而赝布里渊区内的光子色散将主导光子准晶中光的传输行为。基于衍射格点的空格子近似模型能够提供类似于自由电子近似的能带结构。在折射率对比较低的情况下，空格子能带可与实验测量结果进行对照，对探索光子准晶的各种特性具有一定的指导意义。有学者利用空格子近似能带研究了一种二维表面等离激元(SPP)准晶的能带结构[27]。他们通过定义赝布里渊区和布拉格线，用倒格矢对SPP模式进行标记分类，分析了实验测量能带上的带隙位置，如图1所示。

图1 二维准晶结构中SPP模式的能带结构与带隙[27] (a)实验测量能带图；(b)空格子计算能带图；(c)八次光子准晶对照倒格矢和空格子能带图，可确定带隙位置

另一方面，光子准晶结构不存在可用于计算本征态的单胞，通常利用有限大准晶结构和超元胞近似进行数值计算。准晶的超元胞是近似满足高旋转对称性的周期性复式结构。这种近似结构是通过在倒空间中的周期性点阵里选定一组近似满足准晶衍射对称性的倒格点作为准晶的倒格子基矢量，并利用各种准晶结构构造方法来生成。尽管超元胞计算和有限大结构计算利用态密度在讨论光子准晶的全带隙和局域态等方面取得了成功，但不能给出类似于光子晶体的能带结构。近年来，随着光子体系能带结构的拓扑特性受到越来越多的重视，构建完整的能带结构(或者色散关系)成为光子准晶研究中的迫切问题。

近日，笔者所在课题组在讨论光子准晶平板结构远场辐射的偏振奇点的工作中，利用超元胞计算并将能带反折叠方法应用于准晶的能带计算中，获得了与实验测量相吻合的光子能带结构[28]。图2(a)是光子准晶的超元胞计算和能带反折叠方法的示意图，图2(b)是由反折叠方法获得的八次对称准晶平板结构的TM-like模式的能带结构。准晶的能带结构相比于周期结构具有许多有趣的特点，比如各向同性、复杂的能带交叠、更多的简并能带、更低频的二阶能带等。

图2 (a)光子准晶的超元胞计算和能带反折叠示意图；(b)八次光子准晶平板的TM-like模式的反折叠能带结构[28]

1.2 全带隙与局域态

全带隙是包括周期、准周期和无序结构在内的光子结构的主要特征之一。光子准晶的全带隙研究始于二维光子准晶。Chan首次报道了二维八次光子准晶的带隙的形成[29]。数值结果表明，由电介质柱排列的光子准晶可形成TM带隙，而电介质网络构成的光子准晶可形成TE带隙。而TE-TM重叠带隙被证实可以由空气柱排列的十二次光子准晶中形成[30-31]。随后，通过改变傅里叶分量的幅值和相位参数形成的优化结构[32]，用电介质桥相连的电介质柱阵列等结构被提出以获得较大的带隙宽度[33]。计算表明，虽然光子准晶的带隙宽度一般小于六角光子晶体的带隙宽度，但光子准晶比六角晶体更有利于在低折射率对比区域形成带隙[34]。另外，光子准晶的带隙具有比常规光子晶体更高的各向同性[32]，如图3所示。二十面体准晶体是典型的三维准晶。Man等[35]研究了由介质棒组成的三维二十面体晶格的三维光子准晶的光学性质，但其结构并没有形成全带隙。

图3 二维光子晶体和光子准晶优化结构的全带隙[32] (a)光子准晶的带隙宽度一般小于六角光子晶体的带隙宽度，但光子准晶比六角晶体更有利于在低折射率对比区域形成带隙；(b)光子准晶的带隙具有比周期光子结构更高的各向同性

与光子晶体类似，带隙的出现预示着光子准晶中存在局域态。在光子晶体中引入无序后，光在材料中的传输性质由弹道传输变为扩散传输。当增加无序，单个散射事件之间的干涉最终导致光在空间上局域化，这种效应被称为安德森局域[36]。与这种行为相反，有学者认为光子准晶中的无序实际上可以在增强局域化之前增强传输。为了理解这个看似违反直觉的特性，Levi等使用一种被称为光感应的技术在光折变晶体中制备了二维彭罗斯准晶。他们采用干涉泵浦光来产生衍射图案构成可重写的折射率分布，且允许在泵浦光路中使用扩散器来引入无序(见图4(a))[37]。实验结果显示，在引入的无序度从0%增加到10%的过程中，输出平面上的强度分布图案在空间上逐渐变宽，对应于x-y平面中的传输增强，从而验证了早期的预测[38],如图4(b)所示；然而，随着进一步增强引入的无序度，光的传播由弹道传播向扩散传播转变，随之而来的是不可避免的安德森局域(见图4(c))。该方法为实时观察无序增强光子准晶中可控的光传输提供了一种独特的方法。

图4 无序增强二维光子准晶中光的传输和局域[37] (a)泵浦光产生的干涉图案构成可重写的折射率分布来产生光子准晶，泵浦光路中使用扩散器可引入无序;(b)光子准晶传输增强和局域增强示意图;(c)当引入的无序度从0%增加到10%时，输出平面的强度分布变宽，对应于x-y平面中的传输增强；随着引入的无序度进一步增强，光的传输由弹道传输转变为扩散传输，出现显著的安德森局域

除了引入缺陷或无序的方式，在光子准晶中还存在一种不依赖于缺陷的局域态[39-40]。无缺陷的局域态出现在特殊顶点环境处(见图5(a))。这些局域态被描述为高对称团簇中近邻散射体间的局域共振，图5(b)所示是十次对称准晶局域态的电场分布。这些特殊顶点环境在准晶结构中大量分布，因此特殊顶点环境处指数衰减的态有可能是多重分形临界态，而非严格意义上的局域态。Lin等[41]研究了由五重准晶的局部同构(LI)类派生的光子准晶异质结构连续体，揭示了局域态和准晶结构的“可恢复性”之间的关系。对于可恢复的彭罗斯LI类，特殊顶点环境的密度总是不可忽略，不支持严格意义上的局域态；对于不可恢复的LI类，通过连续调节类参数γ，可使特殊顶点环境的密度减小(见图5(c))，进而使光子有效局域在少数几个位点处。

图5 二维光子准晶中的无缺陷局域态[41] (a)无缺陷局域态出现在四个特殊顶点环境处;(b)局域态电场分布;(c)不同特殊顶点环境的密度和相应的局域态密度可随类参数γ变化，当某种特殊顶点环境密度接近零时，可实现严格的无缺陷局域态

三维光子准晶中光的局域现象也十分有趣。最近，Jeon等[42]讨论了三维光子准晶无缺陷结构中的光局域化的可能性，如图6所示。计算表明，在30°旋转情况下，输出面上平均强度对数分布曲线类似于高斯型对应着扩散型传输；而45°和90°情形下存在尖锐的线性，对应着强烈的光局域。无序结构中的安德森局域需要满足Ioffe-Regel条件，k·l<1，这里k是波矢，l是传输平均自由程。同样地，三维光子准晶中要实现光局域也需要足够短的平均自由程。从能带结构上看，更平的能带对应着更慢的相速度和更多的散射事件。散射事件的增加意味着散射平均自由程的减小，也就意味着光局域的发生变得更有可能。由超元胞近似获得的能带显示，在低对称性点能带确实变得更平。这说明沿低对称方向光的传输会被压制并导致了光局域的发生。

图6 三维光子准晶中的局域[42] (a)三维光子准晶的透射谱计算;(b)输出平面的强度分布，从上到下分别是30°，45°，90°;(c)周期近似超元胞计算的能带结构(从Γ点到三个低对称点R,X,M)

1.3 负折射和近零折射率

光子准晶中电磁波的传输，具有很多类似于周期结构的现象，如负折射、零折射率等。负折射是光学中最基本的现象之一，具有负折射效应的材料可用于制造分辨率远超衍射极限的超透镜。光子晶体中的负折射现象可用其能带结构的等频率面来描述，负折射也可以存在于光子准晶结构中。有学者研究了一种随机方三角平铺系统组成的十二次旋转对称性光子准晶[43]。仿真和实验结果表明，光子准晶样品的负折射率可以接近于-1，并且在相当宽的入射角范围内仅微弱地依赖于波的传播方向。这一特征可归因于十二次光子准晶的高度几何对称性，相比于周期性光子晶体，准晶更接近于各向同性的均匀介质。

周期性光子晶体的圆锥色散通常意味着零折射率。董建文等报道了十二次光子准晶的近似结构在Γ点具有圆锥形色散，在狄拉克频率下的三重简并态，具有几乎恒定相位的扩展态[44]。圆锥形色散的物理本质是需要高度对称，以确保线性色散曲线彼此交叉而不会发生水平排斥。而准晶所具有的高旋转对称性可以保证圆锥色散。有限大样品的实验表征表明光子准晶体在狄拉克频率附近确实表现为一种接近零折射率的材料，如图7所示。

图7 二维光子准晶的锥形色散和近零折射率[44] (a) 十二次光子准晶的近似结构在F点具有圆锥形色散；(b)狄拉克频率附近扩展态与局域态的场分布；(c)近零光子准晶实验装置图

2 光子准晶的应用研究

光子准晶的应用研究已经取得了许多卓越的成果。最典型的是光子准晶激光和非线性光子准晶频率转换。光子准晶激光根据模式来源可分为局域态和非局域态两类。光子准晶非局域态激光的反馈机制是在其布里渊区的高对称点的布洛赫模式当作驻波解。考虑到光子准晶在赝布里渊区边界处准带隙的存在，且带隙宽度正比于倒空间傅里叶分量的强度，光子晶体激光的基本概念可以直接借鉴到光子准晶上。Notomi等[45]开创性地在二维光子准晶中实现了非局域态激光发射。他们采用具有十重旋转对称性的彭罗斯结构，在嵌入有机增益介质(AlQ3)的激光染料(DCM)叠加的SiO2衬底上制备了彭罗斯型孔洞结构(见图8(a))。如果光子准带隙落在激光介质的光学增益谱内，则激光作用以窄激光器的形式存在(见图8(c))。有趣的是，激发图案具有显著的十重旋转对称性，这说明用以激发激光的模式在光子准晶中是扩展态(见图8(b))。Mahler等[46]则利用一维光子准晶(按斐波那契序列排列的多层膜结构)中的电流节实现了太赫兹分布式激光。当增益谱足够宽时，得益于准晶比周期结构具有更多的倒格矢，可更好地匹配增益谱以获得多波长激光。基于光子准晶中局域态的激光发射也被设计出来[47-48]。通过在二维光子准晶中的少数几个空洞填充光学增益介质，用以激发缺陷模式激光。

图8 二维光子准晶激光[45] (a)硅衬底上的二氧化硅薄膜刻蚀出彭罗斯准晶结构，再覆盖有机增益介质(AlQ3)的激光染料(DCM);(b)激发图案具有显著的十重旋转对称性，说明激光模式是扩展态;(c)不同最小间距下的发射谱

光子准晶在非线性频率变换方面有较高的应用研究价值。随着激光器的发明，非线性光学在理论和实验上得以飞速发展。对于显著的非线性频率转换，动量守恒定律要求波矢需要满足相位匹配条件，但普通晶体中波矢对频率的非线性依赖使得相位匹配通常难以满足。1962年，Bloembergen等提出了著名的准相位匹配理论：周期性调制光学晶体非线性系数的符号，能够补偿晶体中因色散导致的相位失配，从而有效增强非线性效应。当时受限于工艺上很难在非线性晶体中引入周期结构，这一理论的实验验证难以进行。随着微纳加工技术的日趋成熟，光子晶体等人工微结构材料成为研究非线性效应的重要平台。相比于周期结构，光子准晶在增强非线性效应和实现准相位匹配方面更有优势，比如能够同时满足多波长二倍频的准相位匹配条件、能够同时产生二倍频和三倍频等。祝世宁等[49]首次利用一块一维光子准晶(斐波那契序列铁电畴结构)实现了多个波长高效率的二倍频激光。随后他们提出在光子准晶中同时发生的倍频与和频准相位匹配过程，相互耦合可产生三倍频激光，这一过程能够显著提高激光三倍频的效率[50]。随后，这种利用准周期来增强非线性频率变换的理论被拓展至二维和三维光子准晶中[51-52]。

非线性光子准晶的另一杰出工作是光感应技术。将若干个单色光束的干涉图案转换为光折变晶体材料上折射率的调制，从而产生非线性光子准晶结构[53]。如果这种准晶结构受到e光入射，它们将受到诱导指数调制和复杂非线性动力学的影响。这种光感应非线性光子准晶允许结构的完全控制和实时操纵，因此可以用来实现非线性光的波动和结构动力学包括非线性局域态、光孤子[54]等(见图9)。

图9 二维非线性光子准晶[53] (a)十次对称的场强度实验图像;(b)衍射图显示出附加的高谐波布拉格峰;理论(c)与实验(d)上光子准晶的有效布里渊区

3 结语与展望

本文回顾了具有独特光学特性的光子准晶的研究进展，梳理了理论研究和应用研究两方面的脉络，并详细介绍了几个具有开创性意义的工作。光子准晶具有通过设计结构操控电磁波干涉图案使之介于周期和无序结构之间的优异性，且具有周期结构无法具备的独特而丰富的特性，比如高旋转对称性。诸多工作已经表明光在光子准晶中的传输与局域现象具有丰富的物理本质，在激光发射、非线性效应、光束产生等方面有巨大的技术应用潜力。然而光子准晶结构的微妙和复杂在带来诸多优势的同时，也阻碍了人们更好地理解光与结构的相互作用，光子准晶的研究仍有许多科学问题亟待解决。

首先，光子准晶结构远场辐射的偏振奇点表现出丰富的拓扑特性，这说明光子准晶体系是开展各种拓扑相关理论和应用研究的优异平台，比如在产生具有高阶拓扑荷的涡旋光束方面具有优势，但相关工作尚未见报道。其次，准周期与其他光子学基本概念之间的融合能否产生更奇妙的现象，也是十分值得探索的问题。最近一种类似于双层转角石墨烯的光子摩尔晶格，因其具有可调的摩尔平带和局域特性引起学者们的广泛关注。光子准晶作为一种特殊的摩尔结构，是否具有丰富的可比拟于摩尔晶格结构的特性也是十分值得研究的问题。最后，近年来人工智能领域取得了诸多重要突破，光子准晶与这一新兴学科的结合可能带来潜在的基础与应用价值，例如在结构优化和逆向设计等方面的进展将极大提升人类操控光的能力。