成渝城市群黑碳气溶胶的时空分异特征及其对土地利用/土地覆被变化(LUCC)的响应

王俊秀，牟凤云，田 甜，陈 林，李秋彦

(重庆交通大学建筑与城市规划学院，重庆 400074)

黑碳气溶胶(black carbon, BC)是由含碳物质在不完全燃烧的情况下生成的一种细颗粒物[1]，其主要来源分为自然源和人为源2种。自然源主要包括森林火灾、火山爆发等具有突发性的自然活动，人为源主要包括化石燃料燃烧、生物质燃料燃烧等长期稳定的人类活动[2]，其中农业和生活源的燃料燃烧是最重要的排放源[3]。BC的质量浓度虽然在PM2.5中的占比仅为百分之几到百分之十几[4]，但在细颗粒物的化学组分中BC与心血管疾病、肺癌及呼吸系统疾病的关系最为显著[5]。另外，BC不能由大气中的其他物质转化生成，而且滞留时间较短，仅3～7 d[6]，但作为重要的光吸收性气溶胶,其对大气的加热作用介于CO2和CH4之间[7]，被认为是影响气候变化的短寿命气候因子；最近研究还发现BC跨区域传输与气溶胶-边界层相互作用而产生的“穹顶效应”改变了区域的气象条件，促进了静稳天气和二次颗粒物的生成,从而加剧了区域的大气污染[8]。因此，控制BC的排放对减缓气候变化、维护人体健康和缓解区域大气污染有重要意义。

我国被认为是BC排放的重点区域，国内也十分重视关于BC的研究，尤其关注BC浓度的时空演变和来源解析。其中BC浓度的时空分布受多方面因素的影响,目前的研究主要涉及BC排放清单的调查[3,6]、BC浓度的日变化和季节变化特征以及不同区域间相互传输的影响等方面[4,9-10]。但是，下垫面条件的改变与大气污染也存在着密切的关系，大量研究表明城市土地利用类型对PM2.5浓度的影响显著[11-13]，杨伟等[14]进一步探讨了PM2.5的空间分布特征及其对土地利用/土地覆被变化(LUCC)的响应关系。这一类研究表明厘清LUCC与大气污染之间的关系对制定长期的减排措施有重要意义。另一方面，由于BC为气候变化的重要因子，而LUCC为全球变化的重要组成部分和主要原因[15]，厘清LUCC与BC浓度特征的关系不仅可以推动气候系统对LUCC响应机制的研究,而且可以从控制BC排放的视角制定有效的土地利用策略和国土空间规划。

目前，关于BC研究的监测数据主要来自专门的监测站点，受到站点监测范围和布设数量的限制，其研究空间尺度一般以城市内部区域为主，而且集中于京津冀[16-17]、长三角和珠三角[7, 10, 18-20]等东部城市群，对西部城市群的研究相对较少；从时间尺度上看，相关研究所收集的数据在时间序列上一般持续1～2 a左右，无法分析BC浓度在长时间序列下的变化。因此，选取成渝城市群为研究区，利用空间连续的MERRA-2数据和土地利用/土地覆被数据，研究BC浓度的时空分布特征及其对LUCC的响应，以期为大气污染治理以及公众健康维护提供参考。

1 研究区概况

由成渝城市群区域范围与地形分布(图1)可见，成渝城市群包括四川省15个地级市和重庆市29个区县，总面积达18.5×104km2。区域内自然条件和社会条件与京津冀、长三角及珠三角在内的东部城市群差异主要体现在以下几个方面：成渝城市群大部位于四川盆地，盆地内独特的气候和自然条件促进了颗粒物的生成和积累，导致区域大气环境状态恶化，已成为中国雾霾污染最严重的区域之一[21]。

另外，成渝城市群城镇化率较低，2016年仅为54.94%，而同时期的珠三角城市群为84.88%，在产业结构方面也表现出第二产业比重较高的特点[22]。作为未来城市圈高速发展和经济发达的核心区域之一，其大气环境承受的压力在不断上升。

2 数据来源与研究方法

2.1 数据来源

2.1.1MERRA-2数据

MERRA-2是NASA戈达德地球科学数据和信息服务中心在融合多种气象观测数据和卫星数据基础上生成的同化数据集(https:∥gmao.gsfc.nasa.gov/reanalysis/MERRA-2)，空间分辨率为0.5°×0.625°(纬度×经度)[23]。该数据基于最新的戈达德地球观测系统模型(GEOS-5)，利用中分辨率成像光谱仪(MODIS)和高分辨率辐射计(AVHRR)测取得到校正的气溶胶光学深度(AOD)，与短期数字气象预测产品进行最优集成而生成的一种精度较高的再分析数据[24]。选取2000、2005、2010和2015年的逐日BC地面质量浓度数据，经MATLAB软件处理合成年均浓度数据和季均浓度数据。分析季节变化时，为避免季节间变化的偶然性，确定每年的3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12—2月为冬季，对4 a的春、夏、秋、冬季分别计算平均值，再对4季的BC浓度进行分析。

2.1.2土地利用/土地覆被数据

土地利用/土地覆被数据来源于中国科学院资源环境科学数据中心的中国多时期土地利用/土地覆被遥感监测数据库(CNLUCC，http:∥www.resdc.cn)，该数据集以美国卫星Landsat 5 TM/ETM+和Landsat 8 OLI卫星遥感数据为主要信息源，通过人机交互目视解译的方式构建，空间分辨率为30 m，时间为2000、2005、2010和2015年，共包含6个一级地类以及25个二级地类。结合该研究的应用实际，将二级类别合并为耕地、林地、草地、水域、建设用地和未利用地 6 类。

2.2 研究方法

基于ArcGIS 10.7.1软件，利用反距离加权插值法(inverse distance weight, IDW)得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年BC年均浓度和季均浓度的空间分布数据。在此基础上，利用空间分析工具，对不同土地利用/土地覆被类型下的 BC 年均浓度进行统计，得出了与土地利用/土地覆被类型相对应的BC年均浓度的分布特征；通过空间分析得出该时期的土地利用转移方式的空间分布数据，进而对不同土地利用/土地覆被转换方式下的 BC 年均浓度进行统计，探讨不同转换方式下 BC 年均浓度的变化特征。

地理加权回归分析(geographically weighted regression, GWR)是最小二乘模型在空间范围内的扩展[25]，回归参数能够随空间位置的变化而发生改变，是探索空间关系异质性的有效工具。GWR 模型能够反映BC年均浓度和主要土地利用转移面积在不同地理空间位置的非平稳性，使两者之间的相关关系因地理空间位置的差异而变化，分析结果更加符合客观实际。因此，选择 GWR 模型以分析 LUCC 与 BC 之间的相关性。模型结构为

(1)

式(1)中，yi为第i个样本空间单元BC年均浓度的变化值；xi为第i个样本空间单元主要土地利用转移的面积；k为解释变量的集合，此处只引入主要土地利用转移的面积作为解释变量，故k=1；(ui,vi)为第i个样本空间单元的地理中心坐标，ak(ui,vi)为样本空间单元i处的回归系数；εi为误差项；a0为样本空间单元i处的回归常数。

3 结果与讨论

3.1 BC的时空特征

根据BC的年均浓度和季均浓度数据，在ArcGIS 10.7.1软件下使用IDW得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年的年均浓度空间分布(图2)。在空间尺度上，4 a的年均浓度均呈现出由成渝城市群的中心向四周递减的同心圆特征；根据空间统计结果，2000、2005、2010和2015年的BC年均浓度分别为3.86、4.97、4.91和4.51 μg·m-3，其高值区的空间分布也以2005年为最大，2010年次之，污染范围经历了扩张—收缩的变化过程；结合4 a的BC季节浓度变化(图3)，可以看出除2000年外的其他3 a中，各季节浓度均值都呈现出冬季>秋季>春季>夏季的趋势，而这种差异与BC的来源和扩散有关，季风气候区冬季降水少于夏季，另外冬季大气垂直结构易发生逆温现象[26]，不利于BC沉降和扩散，再加上冬季是取暖期，煤炭和生物质燃料使用的增加也会使BC浓度增高，而春秋两季的浓度变化与农耕作业的生物质燃料燃烧有关。

图4给出了BC季均浓度不同区间浓度值在相应季节空间分布的范围占成渝城市群总面积的比例，其中成渝城市群2000、2015年春季和夏季全部区域的季均浓度值均在6.00 μg·m-3以下，2005和2010年春季季均浓度值在6.00～8.00 μg·m-3的区域仅占1.36%和0.02%，夏季分别为9.77%和0.02%，两季季均浓度值没有大于8.00 μg·m-3的区域；而季均浓度值大于6.00 μg·m-3的区域主要集中2000年后的秋冬两季，2005、2010和2015年秋季季均浓度值大于6.00 μg·m-3的区域占比分别为31.03%、34.31%和21.89%，冬季分别为58.99%、64.15%和51.28%；季均浓度值大于8.00 μg·m-3的区域集中出现在2000年后的冬季，2005、2010和2015年的占比分别为21.66%、31.19%和16.31%。

3.2 土地利用/土地覆被变化分析

由表1可以看出，研究区的土地利用/土地覆被类型以耕地、林地和草地为主，3类面积总和占成渝城市群总面积的94.61%以上，其中耕地面积占比最大,4 a占比均在61.99%以上；林地次之，占比均在26.54%以上。从变化趋势上，可以看出耕地与草地面积呈连续减少趋势，其中耕地面积由2000年的117 188 km2连续下降为2015年的114 228 km2，草地由12 232 km2连续下降为10 561 km2，降幅分别为2.53%和13.66%；建设用地与水域面积呈连续增加趋势，其中建设用地面积在2015年占比较2000年翻了1倍多，从3 040增加到6 635 km2，增幅为118.29%，水域面积增幅为11.53%；林地和未利用地面积总体上呈增加趋势，增幅分别为1.31%和 58.16%。15 a来成渝城市群土地利用结构未发生明显变化。

表1 2000—2015年研究区土地利用/土地覆被类型面积

根据2000—2015年土地利用/土地覆被转移矩阵(表2)可以看出，成渝城市群土地利用转换类型共有30种，图5给出了主要土地利用转移的空间分布。其中耕地转出22 310 km2，60.22%转为林地，13.79%转为草地，19.92%转为建设用地；耕地转入19 307 km2，其中林地转入69.48%，草地转入18.75%，建设用地转入6.23%。林地转出16 737 km2，80.16%转为耕地，15.61%转为草地；林地转入17 404 km2，耕地转入77.2%，草地转入20.8%。草地转出7451 km2，主要转为耕地和林地；草地转入5 792 km2，耕地转入53.1%，林地转入45.1%。水域转出1 454 km2，主要转为耕地；水域转入1 782 km2，主要由耕地和林地转入。建设用地转出1 489 km2，主要转为耕地；建设用地转入5 082 km2，其中87.45%由耕地转入，主要分布在原建成区周边。未利用地转入面积约为转出的2倍。

表2 2000—2015年土地利用/土地覆被转移矩阵

3.3 BC对LUCC的响应分析

3.3.1不同土地利用/土地覆被类型下的BC特征

根据成渝城市群不同土地利用/土地覆盖类型下BC年均质量浓度(表3)可以看出，建设用地的浓度最高，2000、2005、2010和2015年分别为4.40、5.64、5.55和5.09 μg·m-3；耕地次之，分别为4.23、5.43、5.39和4.95 μg·m-3；水域与耕地接近，且4 a均低于耕地；林地浓度较低，分别为3.40、4.38、4.26和3.87 μg·m-3；草地和未利用地的浓度与其他5类相比最低。根据各年份土地利用/土地覆被类型下的BC浓度值大小排序，2000、2005和2010年的结果均为建设用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地，可见不同土地利用/土地覆被下的BC浓度特征明显不同，且呈现出相对稳定的趋势。从时间变化趋势上看，各土地利用/土地覆被类型下的BC浓度值都呈现出从2000年开始升高，2005年达到峰值后缓慢下降的趋势。

表3 不同土地利用/土地覆被类型下的黑碳气溶胶(BC)年均质量浓度

3.3.2不同转换方式下的BC特征

由于水域和未利用地在区域内的占比较小，选择耕地、林地、草地和建设用地这4种类型讨论LUCC对BC浓度的影响。另外，BC浓度变化的直接原因是自然源和人为源排放量的变化,而LUCC只是对自然过程和人类活动反应，为了明确土地利用/覆被类型转换方式对BC浓度的影响，参考杨伟等[14]的研究，首先对2000—2015年土地利用类型未发生转换的区域的BC浓度进行统计(表4)。以表4中未发生土地利用类型转换的BC浓度变化量为参照变化量，对发生转换区域的 BC 浓度变化特征进行分析。

表4 土地利用/土地覆被类型未转换区域的黑碳气溶胶(BC)年均质量浓度特征

首先用2000年(转换前)的浓度值减去2015年(转换后)的浓度值得到2000—2015年不同转换方式下变化量，再以不同转换方式下变化量减去相对应的参照变化量，最后得到不同转换方式下BC浓度的变化趋势值(表5)。

表5 不同土地利用/土地覆被转换方式下的黑碳气溶胶(BC)浓度变化

可以看出，不同土地利用/土地覆被转换方式下BC浓度的变化特征明显不同，耕地转为林地、耕地转为草地、林地转为草地、建设用地转为林地、建设用地转为草地的区域浓度值呈现下降趋势；耕地转为建设用地、林地转为耕地、林地转为建设用地、建设用地转为耕地以及草地转为其他3种类型的区域的浓度值均呈现出上升趋势。如果将耕地与建设用地划分为人工用地，而将草地和林地划分为自然用地，该趋势表现为当人工用地转为自然用地时BC浓度降低，而当自然用地转为人工用地时BC浓度增加。

3.3.3BC浓度变化对LUCC的空间响应

在以上分析的基础上，为了识别LUCC与BC浓度变化的空间响应模式，将研究区范围划分为5 km×5 km的网格,统计每个网格内2000年和2015年BC浓度的变化值作为因变量，以每个网格内耕地、林地、草地和建设用地面积变化量的和作为解释变量，在ArcGIS 10.7.1软件中运用GWR模型，对BC浓度变化进行空间相关性分析,探讨其时空分异性。结果显示模型校正R2为0.992，拟合效果良好,结合图6局域拟合系数(LocalR2)和图6拟合结果的标准化误差(StdResid)分布，可以看出模型LocalR2最大值为0.71, StdResid呈随机分布。局部拟合效果较好的区域即为LUCC对BC浓度变化影响显著的区域，空间分异态势明显，对比主要土地利用转移分布(图5)，发现LUCC对BC浓度影响显著的区域与土地利用/覆被类型发生明显变化的区域存在局部邻接但不完全重叠的空间关系，说明需要进一步研究LUCC对BC浓度影响的机理。

4 结论

通过对成渝城市群2000—2015年BC和土地利用/土地覆被类型的时空分异特征进行分析，得出了不同土地利用/土地覆被类型下的BC年均质量浓度特征和不同土地利用转换方式下BC浓度变化的趋势特征，进一步利用GWR模型探讨了BC年均质量浓度和土地利用/土地覆被转移面积之间的关系，结论主要包括：

(1)成渝城市群BC的年均浓度整体上呈现中部高、四周低的同心圆空间分布格局，且该特征在2000—2015年变化不大；季均浓度大于6.00 μg·m-3的区域主要集中在2000年后的秋冬季时段，大于8.00 μg·m-3的区域主要集中2000年后的在冬季时段。从时间上看，2005年的年均浓度最高，相较于2000年增加了1.11 μg·m-3,之后呈现出下降趋势；在季节尺度上,冬季季均浓度最高，夏季最低，秋季略高于春季。

(2)成渝城市群2000—2015年土地利用/土地覆被类型以耕地、林地、草地为主,耕地比例一直保持在61.99%以上，土地利用结构未发生明显改变；土地利用/土地覆被的变化趋势以耕地、草地的减少和建设用地的持续增加为总趋势，林地、水域和未利用地略有增加，总量变化不大。

(3)对于不同土地利用/土地覆被状况而言，BC 浓度分布特征总体上表现出建设用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地的趋势。对于不同土地利用/土地覆被转换方式而言，BC浓度对耕地和建设用地的变化比较敏感，总体上表现出当人工用地转为自然用地时BC浓度降低，当自然用地转为人工用地时BC浓度增加。

(4)GWR模型计算结果表明，该模型可以诊断识别出LUCC对BC浓度变化影响显著的区域，这些区域呈现出明显的空间分异现象，与土地利用/土地覆被类型发生明显变化的区域存在局部邻接但不完全重叠的空间关系。