基于超薄层MoS2可饱和吸收体的被动调Q固体Nd∶YAG激光器

付鑫鹏，付喜宏*，姚 聪，杨 飞，张 俊，彭航宇，秦 莉，宁永强

(1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所 发光学及应用国家重点实验室，吉林 长春 130033;2.中国科学院大学，北京 100049; 3.长春理工大学 理学院，吉林 长春 130022)

1 引 言

超快激光具有独特的超短脉冲，能在较低的平均功率下获得超高的峰值功率，在现代科学的各个领域发挥了重要的作用。例如，利用其超高峰值功率特性实现的激光加工、激光医学手术和激光约束核聚变等技术，利用其超短时间分辨特性实现的微观粒子动力学行为探测、超快化学反应探测、大容量高精度的光通讯系统等技术，以及利用其丰富的光谱成分实现的脉冲整形、光谱检测技术等等。超短脉冲激光以其强大的功用谱写了一部典型的学科交叉的创造发明史，其发展充满着挑战、机遇和创新空间。

被动调Q和锁模技术是获得脉冲激光的常用方法。目前应用于被动调Q和锁模的可饱和吸收体主要有半导体可饱和吸收镜(SESAM)[1-3]、碳纳米管[4-8]、石墨烯[9-10]以及新型二维材料[11-15]。SESAM工作稳定，损耗小，已实现商业化生产，并在固体激光器及光纤激光器中广泛使用。但是，SESAM的恢复时间和调制深度不易控制，工作带宽较窄且只在近红外波段有成熟的产品，不能满足宽波段调谐的要求，从而限制了它的应用。2003年，Set 等首次以碳纳米管作为可饱和吸收体应用于掺铒光纤激光器中实现锁模运转[4]。此后，碳纳米管作为另一种常用的可饱和吸收体被应用于光纤激光器[5]与固体激光器[6-8]中实现被动调Q、锁模脉冲输出。碳纳米管具有响应时间短(<800 fs)、偏振不敏感等优点，其吸收波长取决于管壁直径，虽然通过不同直径碳纳米管的混合可以实现宽波段吸收的目标，却会导致较大的散射损耗。2009年，石墨烯凭借狄拉克锥能带结构在强光下的泡利阻塞效应实现的宽波段吸收特性，作为新型可饱和吸收体被成功地应用于光纤激光器中实现锁模脉冲输出[9]。随后，类石墨烯结构的黑磷[13-14]和过渡金属硫族化合物[11-12,15]等二维材料可饱和吸收体被相继报道,因其成本低、恢复时间短和饱和光强低等优势，被广泛地应用于激光器被动调Q、锁模中，促进了脉冲激光的发展。

作为过渡金属硫族化合物家族中具有代表性的一员，MoS2具有S-Mo-S的三明治结构，层内以共价键结合，层间以范德华力结合，层间作用力可以有效影响物质的能带结构。MoS2体材料为间接带隙能带结构，带隙宽度为1.2 eV[16]。单层MoS2为直接带隙能带结构，带隙宽度为1.8 eV[17]。超薄层MoS2包括单层及少数层级材料，带隙宽度在1.7～1.8 eV之间[16]。然而，上述MoS2电学性能是建立在原子晶格高度完整基础上的。在实际加工过程中，不可避免地会引入杂质或缺陷，晶格结构发生偏离，通过电子局域化效应，使MoS2能带结构发生改变，带隙宽度变窄。山东大学Wang等证明了引入S原子缺陷至S/Mo比分别为1.94与1.89时，带隙宽度减小为1.08 eV与0.26 eV[17-18]。引入Mo原子缺陷至S/Mo比为2.17时，带隙宽度减小为0.13 eV，用其制造的光电探测器的工作带宽可达445 nm～9 mm[19]。带隙窄化的MoS2在强光激发下发生泡利阻塞效应，在可见光波段与近红外波段均能表现出良好的非线性光学特性。2013年，Wang等采用开孔Z扫描的方法，测量了其三阶非线性吸收系数可达10-15esu量级[20]。2015年，Zhang等采用MoS2可饱和吸收器件实现了1 535～1 565 nm的连续可调谐脉冲激光输出[21]。2019年，令维军等利用反射式MoS2可饱和吸收体实现了2 mm波段的Tm∶LuAG激光器被动调Q锁模脉冲输出[22]。相较于体材料MoS2，超薄层MoS2纳米片更能均匀分散在水溶液中，不需加任何的其他有机溶剂，而且其具有低光限幅阈值、大非线性折射率以及高品质因数[23]，更适合作为可饱和吸收体用于激光器调Q锁模过程中。

本文利用超薄层MoS2纳米片作为可饱和吸收材料，采用石英池盛放分散液的方式提升材料的抗损伤阈值，在激光介质Nd∶YAG中实现了调Q脉冲输出。脉冲激光中心波长为1 064.29 nm，最大输出功率为485 mW，对应的单脉冲能量为2.5 μJ，锁模脉冲序列的重复频率为189.7 kHz。

2 实 验

2.1 超薄层MoS2可饱和吸收体的制备与表征

把500 mg的MoS2粉末倒进100 mL水中，搅拌均匀。高功率超声2 h后，MoS2粉末在水中充分分散开，部分材料被剥离成超薄层的MoS2纳米片。之后对获得的分散液进行离心，8 000 r/min下5 min，使未剥离的大块MoS2材料沉淀底部。静置24 h后,取上清液，获得0.3 mg/mL的超薄层MoS2纳米片分散液。使用移液枪将其转移到45 mm×12 mm×1 mm的高透过率石英池中，用密封胶封住石英池开口，保持溶液浓度不变。

图1 (a)石英池内超薄层MoS2纳米片分散液的照片;(b)超薄层MoS2纳米片的扫描电子显微镜图片;(c)拉曼光谱;(d)饱和吸收透过率曲线。

(1)

其中T为透过率，I为入射光强，ΔT代表调制深度，Tns代表非饱和损耗，Isat代表饱和吸收强度。通过对透过率曲线拟合，求得超薄层MoS2纳米片分散液可饱和吸收体的调制深度为15.5%，饱和吸收强度为520 W/cm2。非饱和损耗为10.2%，其主要来源于石英池的菲涅耳损耗与可饱和吸收体的散射损耗。相较于前人对MoS2可饱和吸收特性的报道结果[26-27]，我们的超薄层MoS2纳米片分散液可饱和吸收体具有更高的调制深度、更低的饱和吸收强度与非饱和损耗，其内在物理机制为超薄层MoS2相对于同等质量的体材料MoS2具有更高的吸收系数与光生载流子密度，使其具有更高的调制深度与更低的饱和吸收强度。同时，超薄层MoS2尺寸的均匀性可以有效地减小体材料MoS2由于尺寸大小不一带来的散射损耗，并且在后续的工作中，可通过对石英池两侧镀膜降低菲涅耳损耗的方式，实现更低的非饱和损耗。

2.2 实验装置

图2所示为实验所用的固体Nd∶YAG被动调Q激光器装置示意图，选用光纤耦合808 nm波长的半导体激光器作泵浦源，光纤的数值孔径为0.22，芯径为400 mm，泵浦光经1∶1准直聚焦系统会聚于增益晶体上。选用平凹谐振腔，腔长85 mm，其主要包括输入镜 IM、Nd∶YAG增益晶体、输出镜OC与可饱和吸收体几部分。其中输入镜IM为凹面镜，曲率半径为500 mm，表面镀有1 064 nm高反、808 nm增透膜。增益晶体选用直径为3 mm、长度为10 mm的Nd∶YAG晶体棒，晶体层面被铟箔包裹后放置在铜块中，之后用半导体制冷器使铜块与晶体的温度保持在20 ℃。输出镜OC选用1 064 nm波长处10%透过率的平面镜。

图2 基于超薄层MoS2可饱和吸收体的被动调Q固体Nd∶YAG激光器示意图

3 结果与讨论

采用上述实验装置，调整腔镜及晶体的位置，实现连续激光输出。然后，以石英池为容器将超薄层MoS2分散液可饱和吸收体插入谐振腔中，调节可饱和吸收体位置，逐步增加泵浦光功率，即可实现调Q脉冲输出。图3(a)给出了脉冲激光的平均输出功率随泵浦功率的演化趋势。当泵浦功率为2.46 W时，开始出现调Q运转，相应的输出功率为7.8 mW；当泵浦功率为14.55 W时，得到该实验中最大的调Q脉冲输出功率485 mW，整体演化过程的斜效率为3.95%。

调Q脉冲激光的重复频率和脉冲宽度随泵浦功率的演化趋势如图3(b)所示，从图中可知，随着泵浦功率从2.46 W增加到14.55 W，激光的重复频率从66.67 kHz升高到189.75 kHz，相应的脉冲宽度从1.41 μs变窄至1.2 μs。产生该现象的内在机制为泵浦功率的增加能够加快激光上能级反转粒子数的积累和消耗，从而导致脉冲重复频率增大。同时，激光晶体的初始反转粒子数增加可以有效地减少脉冲的上升时间，使得脉冲宽度减小。

图3 被动调Q激光的平均输出功率(a)、脉冲宽度和重复频率(b)随泵浦功率的变化。

为观察脉冲激光器的输出波形，实验中结合高速光电探测器(Thorlabs DET01CFC)与数字示波器(Tektronix MSO4104B)，实现激光脉冲的接收，并记录实时波形。根据平均输出功率和重复频率，能够计算得出Nd∶YAG被动调Q激光的单脉冲能量随泵浦功率的增加而变大。图4为泵浦功率14.55 W时脉冲激光的脉冲序列和单脉冲波形，其中脉冲序列相位关系固定，间隔分布均匀。根据485 mW平均输出功率与189.75 kHz的重复频率，计算得出该实验中被动调Q激光的最大单脉冲能量2.56 μJ。选用YOKOGAWA AQ63700型号的光谱仪测量被动调Q脉冲激光的波长。图5所示为Nd∶YAG脉冲激光的光谱图，被动调Q脉冲激光中心波长为1 064.29 nm，且其不随泵浦功率变化而改变。

图4 调Q脉冲激光的脉冲序列和单脉冲波形

图5 输出激光光谱

4 结 论

利用超声剥离法制备了超薄层MoS2分散液可饱和吸收体，并以石英池为容器插入到Nd∶YAG激光谐振腔中实现了1 064.29 nm波长的被动调Q脉冲输出。当泵浦功率为2.46 W时，激光器进入调Q运转状态，随着泵浦功率的增大，谐振腔内功率密度得以提升，脉冲重复频率逐渐增大，脉冲宽度逐渐变窄。直至泵浦功率达到14.55 W时，实现最大的平均输出功率485 mW，脉冲宽度为1.2 μs，最大的重复频率189.75 kHz，最大的单脉冲能量2.56 μJ。该实验表明，超薄层MoS2分散液可以作为中心波长1 064 nm固体激光器有效的可饱和吸收体材料，实现被动调Q功能。