不同地下水端元选取对222Rn质量平衡模型量化湖底地下水排泄的影响

范红晨，孙晓梁，杜 尧*，邓娅敏，刘广宁

(1.中国地质大学(武汉)环境学院，湖北 武汉 430078；2.中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室，湖北 武汉 430078；3.中国地质大学(武汉)地质调查研究院，湖北 武汉 430074；4.中国地质调查局武汉地质调查中心，湖北 武汉 430205)

地下水是影响湖泊水量和水质的重要端元，地下水向湖泊排泄(即湖底地下水排泄)的量化对于评估地下水在湖泊水量和物质均衡中的贡献具有重要作用。不同的技术方法被用于湖底地下水排泄的量化，包括渗流仪测量、水量均衡模型、惰性示踪剂质量平衡模型、放射性示踪剂质量平衡模型、温度示踪等，其中放射性示踪剂氡(Rn)质量平衡模型是量化湖底地下水排泄最为普遍而有效的方法之一。

在Rn质量平衡模型中，地下水中Rn活度是最重要的端元之一，也是基于Rn质量平衡模型估算湖底地下水排泄通量时最主要的不确定性来源，这是因为将示踪剂通量转换为水文通量时需要除以地下水端元的示踪剂活度。一般来说，地下水端元的Rn活度有3种选择，分别是湖区周边民井或监测井地下水中Rn活度、湖岸区孔隙水中Rn活度和沉积物平衡试验所得孔隙水中Rn活度。不同地下水端元的Rn活度可能存在较大的差异，因此地下水端元的选取对于Rn质量平衡模型结果的输出以及湖底地下水排泄通量的估算至关重要。

Burnett等在研究柬埔寨洞里萨湖的湖底地下水排泄通量时选取湖区周边井水中平均Rn活度作为地下水端元值；Dabrowski等采用井水中平均Rn活度作为地下水端元值，估算了阿拉斯加育空-库斯科维姆三角洲一个浅水苔原湖的湖底地下水排泄通量；Dimova等利用Rn质量平衡模型评价佛罗里达州中部和北部湖泊群的湖底地下水排泄时，分别采用湖岸孔隙水中Rn活度和沉积物培养试验所得孔隙水中Rn活度作为地下水端元值，估算了Haines和Josephine湖泊的湖底地下水排泄通量，结果发现估算值之间存在显著的差别。然而，在基于质量平衡模型评价地下水排泄的研究领域中，对于地下水端元选取的适宜性一直没有定论，且对于不同地下水端元选取对Rn质量平衡模型量化湖底地下水排泄的影响研究十分薄弱。

针对这一问题，本文以长江中游典型牛轭湖——天鹅洲湿地为研究区，以Rn质量平衡模型为主要研究方法，分别选取湖区周边井水、湖岸孔隙水、沉积物平衡试验所得孔隙水这3个端元或端元组合的Rn活度作为地下水端元值，对地下水向天鹅洲湿地的排泄通量进行了估算，评估了不同地下水端元或端元组合的选取对Rn质量平衡模型量化湖底地下水排泄的影响。本研究可为更精确地量化地下水向湖泊的排泄通量提供理论与技术支撑。

1 研究区概况

天鹅洲湿地位于长江中游，是长江主河道于1972年截弯取直后形成的牛轭湖，见图1。区内有麋鹿自然保护区和白鳍豚自然保护区两个国家级自然保护区，同时栖息着大量水生生物和陆生生物，其中包括各种珍稀水禽。天鹅洲湿地长约21 km，丰水期总水面面积约20 km，蓄水量为1×10m，最大深度为20 m，平均宽度为1 200 m。为了控制洪水，1998年在长江主河道和天鹅洲之间修建了沙滩子大堤，使天鹅洲湿地与长江主河道之间的水力联系被切断。目前仅在天鹅洲湿地东北和东南建有两处水闸(即冯家潭闸和天鹅洲闸)与外界连通，其中在枯水期时闸门关闭。

天鹅洲湿地区周边地层为第四系松散沉积物，其中表层普遍分布有厚度1～15 m不等的黏性土层，岩性主要为黏土和亚黏土，局部含粉砂，富水性较弱。而从黏性土层往下，岩性主要为粉砂和细砂，富水性较强，为区内主要的含水层位(即孔隙承压含水层)，也是湖区周边民井主要的取水层位。天鹅洲湿地与这一主要含水层位直接连通，并与其具有良好的水力联系(见图1)。

图1 研究区位置(a)、典型水文地质剖面(b)和采样点 分布图(c)Fig.1 Location(a), typical hydrogeological section(b) and sampling point distribution(c) of the study area

2 野外采样及研究方法

2.1 野外采样工作

于枯水期(2019年12月)在天鹅洲湿地区进行了野外采样工作，共采集49个样品，其中湖水样26个，井水样11个，湖岸孔隙水样7个，沉积物样5个(见图1)。利用差分GPS技术对湖水(地表水)和井水(地下水)的水位进行了测量，发现井水水位显著高于湖水水位(见图2)，说明在枯水期天鹅洲湿地与地下水相互作用模式为地下水向湖泊排泄。

图2 湖水(地表水)水位和井水(地下水)水位对比图Fig.2 Comparison between the lake water surface water level and well water(groundwater) level

湖水样是从湖水面以下0.5 m处直接采集；井水样是通过手压井或蠕动泵采集，在抽水至少10 min后开始采集井水样，以保证水样的新鲜度；采集湖岸孔隙水样时，将测压管插入地表以下1 m左右，测压管末端0～20 cm有孔径3 mm左右的小孔，以保证孔隙水可以进入测压管，然后用手持式蠕动泵抽取测压管中的孔隙水；采取沉积物样时，将PVC管插入湖底，然后将管中沉积物取出，刮去外层与湖水混合的部分，保留内部沉积物。在野外用RAD7 HO仪测定了湖水、井水、湖岸孔隙水以及大气中Rn活度。通过中国气象网(http://data.cma.cn)获取了野外工作期间逐小时的风速数据。

2.2 222Rn质量平衡模型

Rn是Ra的子体，其单质形态是氡气，半衰期为3.823 d。对湖水中氡的源汇关系建立Rn质量平衡模型，将地下水排泄通量作为唯一的未知项进行求取(见图3)。

图3 222Rn质量平衡模型的概念图解Fig.3 Conceptual model of the 222Rn mass balance

对天鹅洲湿地而言，由于没有地表水的流入和流出，湖水中Rn通量的源项主要包括地下水排泄、沉积物扩散，而湖水中Rn通量的汇项包括大气扩散、自身衰变，故Rn质量平衡模型可表示如下:

(1)

式中：

F

、

F

、

F

分别表示地下水排泄、沉积物扩散、大气扩散的Rn通量[Bq/(m·d)]；

I

Rn表示湖水中Rn的储量(Bq/m)，其值等于湖水中Rn的活度(Bq/m)乘以湖水深度(m)；

λ

Rn表示Rn的衰变常数(d)，其值为0.186 d；∂

I

Rn/∂

t

表示湖水中Rn储量随时间的变化，其值为零。

地下水排泄速率通过如下公式计算：

(2)

式中：

V

表示地下水排泄速率(mm/d)；

F

表示地下水排泄的Rn通量[Bq/(m·d)]；

C

表示地下水端元的Rn活度(Bq/m)。

2.2.1Rn的大气扩散

一般来说，湖水中氡活度高于大气中氡活度。在本研究中，湖水和大气的Rn平均活度分别为333.69 Bq/m和16.2 Bq/m。因此，由于浓度梯度大，Rn会从水中逃逸到大气中，相应的Rn大气损失(

F

)可用如下公式计算：

F

=

k

×

(C

-

αC

)

(3)

式中

:C

和

C

分别为湖水和上覆大气中Rn活度(Bq/m)；

α

为溶解分配系数，由公式(4)计算；

k

为氡气的气体传递系数(m/d)，是确定

F

的关键因子。

α

=0.105+0.405e-0.050 2

(4)

式中：

T

为湖水的温度(℃)。

(5)

式中：

μ

表示风速(m/s)；

Sc

表示特定水温下氡气的施密特数，其定义为运动黏滞系数(

v)

与分子扩散系数

(D

)的比值。Pilson在1998年提出了根据湖水温度

T

计算施密特数的方法，其计算公式为

Sc

=3 417.6e-0.063 4×

(6)

式中的

Sc

除以600即为标准化到20℃时的施密特数。

2.2.2Rn的沉积物扩散

在湖水-沉积物界面，沉积物孔隙水中的氡浓度远高于湖水中的氡浓度，从而使Rn从湖底沉积物向湖水扩散。Rn的沉积物扩散通量可表示为

在国内外出现了一些新的项目合作态势。即业主与承包商从斗智斗勇的竞争者转变为战略合作者，双方达成战略联盟，建立一种合作伙伴的关系。强调了企业之间的合作共赢、资源共享、风险共担、利益均摊的关系。这种新的管理理念尤其强调了信息的交流与共享对于增强企业合作竞争力的作用，有效的降低了信息不对称的程度。

F

=(

λ

Rn×

D

)

(C

-

C

)

(7)

式中：

C

表示平衡时沉积物孔隙水中氡浓度(Bq/m)；

D

表示Rn从沉积物孔隙水向上覆水体中扩散时的扩散系数(m/d) ；

C

表示实际测得的上覆水体中Rn活度(Bq/m) 。

D

值大致等于沉积物孔隙度(

n

)乘以Rn的分子扩散系数(

D

)，而在数值上分子扩散系数(

D

)是温度(

T

)的函数，其表达式如下：

D

=nD

(8)

(9)

C

值需要通过沉积物平衡培养试验得到，具体方法为将沉积物表层样品取回实验室后，取约150 g沉积物和500 mL原位湖水置于锥形瓶内并密封，放入摇床培养30 d直至沉积物孔隙水中Rn活度和其上覆湖水中Rn活度达到平衡，再将平衡后的湖水用溢流法转移至250 mL采样瓶内，并用RAD7及RAD HO水中氡配件进行测量。

C

值可以根据沉积物培养试验的结果按下式计算26：

(10)

式中：

C

为根据试验得到的沉积物湿样中Rn浓度(Bq/kg)；

ρ

为沉积物的湿密度(kg/m)；

n

为沉积物的孔隙度。

3 结果与讨论

3.1 湖水和地下水中222Rn活度的空间分布特征

天鹅洲湿地水体中Rn活度的空间分布，见图4。

图4 天鹅洲湿地水体中222Rn活度的空间分布Fig.4 Spatial distribution of 222Rn activity in lake water

由图4可见，在空间分布上，天鹅洲湿地湖岸地带及湖中心湖水中Rn活度范围为147.00～1 245.80 Bq/m，平均值为427.37 Bq/m。其中，具有较大Rn活度的湖水样点均分布在湖岸地带，湖岸地带湖水中Rn活度范围为178.36～1 245.80 Bq/m，平均值为542.80 Bq/m；而湖中心湖水中Rn活度范围为147.00～364.10 Bq/m，平均值为242.69 Bq/m。由此可见，天鹅洲湿地湖岸地带湖水中Rn活度显著高于湖中心湖水中Rn活度，这说明地下水向天鹅洲的排泄主要集中在湖岸地带，携带大量Rn的地下水更多地排泄到湖岸地带使湖水中具有更高的Rn活度。

湖区周边井水中Rn活度范围为1 814.61～5 030.35 Bq/m，平均值为3 742.00 Bq/m；而湖岸孔隙水中Rn活度范围为1 988.48～11 583.54 Bq/m，平均值为5 207.30 Bq/m，其具有比井水更大的Rn活度变化区间和总体上更高的Rn活度。整体上看，天鹅洲湿地井水或湖岸孔隙水中Rn活度仅比湖水高大约一个数量级，与国内外已有的大多数研究结果相比，其地下水与湖水中Rn活度的差异更小，暗示了研究区较为强烈的地下水向湖泊排泄的过程。

3.2 222Rn质量平衡模型的源汇项

在湖泊Rn通量的汇项中，通过野外测量得到的湖泊上方大气中Rn活度为16.2 Bq/m。湖水与大气之间的Rn活度梯度会导致Rn向大气中逸出。一般来说，湖泊表层风速和温度对湖水中Rn的损失通量影响很大。在野外工作期间，湖面上方风速范围为0～7.60 m/s，平均值为2.23 m/s；水温范围为8.40～14.60℃，平均值为10.46℃。根据公式(3)～(6)，可计算得到大气扩散的Rn通量为334.10 Bq/(m·d)。湖水中Rn的自身衰变通量为357.71 Bq/(m·d)。

在湖泊Rn通量的源项中，通过沉积物培养试验得到的沉积物孔隙水中Rn活度范围为2 140.0～ 21 280.0 Bq/m，平均值为7 772.0 Bq/m。5个沉积物采样点均匀分布于湖泊的不同区域，但它们之间Rn活度的差异较大，为了使得到的沉积物扩散通量更加精确，分别用5个沉积物培养试验所得沉积物孔隙水中的Rn活度求得沉积物扩散通量并取平均值。根据公式(7)～(10)，可计算得到Rn从沉积物表层扩散到湖泊水体的通量为1.90～18.90 Bq/(m·d)，平均值为6.88 Bq/(m·d)(见表1)。基于公式(1)，可计算得到地下水排泄的Rn通量为684.92 Bq/(m·d)。

表1 天鹅洲湿地水体222Rn质量平衡模型参数Table 1 Used parameters in 222Rn mass balance model ofTian-E-Zhou wetland water body

天鹅洲湿地水体中Rn通量的源汇项，见图5。

图5 天鹅洲湿地水体中222Rn通量的源汇项Fig.5 Percentage of sources and sinks of 222Rn fluxes of Tian-E-Zhou wetland water body

由图5可见，由于没有外来地表水的输入或输出，在湖泊Rn通量的源项中只有地下水排泄和湖底沉积物扩散，而地下水排泄的Rn通量是Rn在湖水中的绝对主导来源，其通量占源项总通量的比例为99.00%；在湖泊Rn通量的汇项中有大气扩散和自身衰变，自身衰变的Rn通量略大于大气扩散的Rn通量，其通量占汇项总通量的比例分别为51.71%、48.29%。

3.3 地下水端元选取对湖底地下水排泄通量估算的影响

已有研究发现，地下水端元的Rn活度值在很大程度上决定着地下水向湖泊排泄通量的大小，有时会导致结果相差2～3倍，因此在估算湖底地下水排泄通量时选取合适的地下水端元是非常重要的。

野外工作期间，天鹅洲湿地水面的平均面积为10.92 km，平均湖深为4.5 m。以Rn质量平衡模型为基础，计算得到地下水排泄输入湖水中的Rn通量为684.92 Bq/(m·d)，其除以地下水端元的Rn活度，即可计算得到地下水向湖泊的排泄速率[见公式(2)]。现分别以湖区周边井水中Rn活度、湖岸孔隙水中Rn活度和沉积物培养试验所得沉积物孔隙水中Rn活度作为地下水端元，计算地下水向天鹅洲湿地的排泄通量，其计算结果见表2。

表2 选取不同地下水端元值所得的地下水排泄速率和排泄通量结果Table 2 Results of the rates and fluxes of lacustrinegroundwater discharge based on different endmember values of 222Rn activity in groundwater

由表2可知，以井水中Rn活度作为地下水端元值得到的地下水排泄速率最大，为183.04 mm/d，地下水排泄通量为2.00×10m/d，大约是以沉积物培养试验所得沉积物孔隙水中Rn活度作为地下水端元值得到的地下水排泄通量的2倍左右；其次是以井水和野外采集的湖岸孔隙水中Rn活度共同作为地下水端元值，得到的地下水排泄速率为158.85 mm/d，地下水排泄通量为1.73×10m/d，稍高于仅以野外采集的湖岸孔隙水中Rn活度作为地下水端元值得到的地下水排泄速率和地下水排泄通量。

已有研究对于Rn质量平衡模型中地下水端元的选取一直没有统一的定论，这很可能是由于湖泊类型、湖泊周边含水系统结构、地下水与湖泊的相互作用模式等的差异所引起。因此，在利用Rn质量平衡模型量化湖底地下水排泄时，应提前对湖泊类型、湖泊周边含水系统结构、地下水与湖泊相互作用模式等进行详细研究，从而得到最为可靠的地下水端元值。在本研究所在的天鹅洲湿地区，湖泊底部被区内主要的含水层(孔隙承压含水层)直接切割，孔隙承压含水层中的地下水与湖水具有良好的水力联系，而湖区周边井水即主要取自孔隙承压含水层中的地下水，因此在地下水端元选取时，从大尺度上看，将井水中Rn活度囊括进Rn质量平衡模型是十分必要的；同时，在天鹅洲湿地内部小尺度上，通过野外测量可观察到明显的浅层地下径流排泄进入湖泊，浅层地下径流主要发生于上覆弱透水层中的局部优先通道(以粉砂质为主)，因此从小尺度上看，也需要将所采集的湖岸孔隙水中Rn活度考虑进Rn质量平衡模型，因为其代表了湖区内部浅层地下径流。此外，由Rn的沉积物扩散通量可知，尽管沉积物培养试验所得沉积物孔隙水中Rn活度高于井水和湖岸孔隙水中Rn活度，但其扩散通量仅占Rn通量源项的1%，说明扩散渗透的强度及其贡献十分有限，因此地下水端元选取时可不考虑沉积物孔隙水中Rn活度。

综上分析可知，对于天鹅洲湿地区，使用湖区周边井水和湖岸孔隙水中Rn平均活度作为地下水端元值来进行湖底地下水排泄通量的估算最为合适。

4 结 论

本文针对利用Rn质量平衡模型估算湖底地下水排泄通量时地下水端元选取的不确定性问题，以长江中游典型牛轭湖——天鹅洲湿地为研究区，评估了不同地下水端元选取对Rn质量平衡模型量化湖底地下水排泄的影响。研究发现，湖水中Rn活度仅比不同类型地下水低1个数量级，指示了地下水强烈地向湖泊排泄的过程；在湖泊Rn通量的源项中，地下水排泄的Rn通量占99%，而沉积物扩散的Rn通量仅占1%；选取不同地下水端元所得的湖底地下水排泄通量从大到小依次为湖区周边井水、湖岸孔隙水、沉积物孔隙水。根据天鹅洲湿地区孔隙承压含水层与湖泊在大尺度上较为强烈的水力联系和湖泊内部小尺度上浅层地下径流向湖泊的排泄，以及十分有限的沉积物扩散渗透，确定了采用湖区周边井水和湖岸孔隙水中Rn平均活度作为地下水端元值，所得地下水排泄速率为158.85 mm/d，地下水排泄通量为1.73×10m/d。本研究结果表明：在Rn质量平衡模型中，地下水端元应基于湖泊类型、湖泊周边含水系统结构、地下水与湖泊的相互作用模式等来进行合理选定。