基于EMI观测华北平原对流层NO2的时空变化研究

赵冉,张成歆,吴跃,孙中平,刘诚

(1中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230026;2中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,中国科学院环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031;3中国科学技术大学精密机械与精密仪器系,安徽 合肥 230026;4生态环境部卫星环境应用中心,北京 100094)

0 引言

NO2作为一种污染气体,与NO合称为NOx,是对流层和平流层化学循环的重要组分之一[1]。其中对流层NO2可以通过光化学反应促进臭氧和二次气溶胶的生成[2],从而引起或加重人体肺部功能受损[3]。同时,过量的NO2还会带来酸雨、能见度降低等多种环境问题[4],严重影响动植物生长发育和人类正常生产生活。大气中NO2来源包括矿石燃料燃烧、机动车尾气排放、生物质燃烧和闪电[5,6]等,其中人为排放的NO2已经成为对流层NO2的主要来源。

1987年,为保护和改善环境,我国颁布《中华人民共和国大气污染防治法》,旨在保护居民身体健康,促进经济社会可持续发展。2013年,国务院印发并实施《大气污染防治行动计划》(以下简称APPCAP),目标为到2017年全国大气污染物可以得到有效控制和治理,并在2017年正式启动“大气重污染成因与治理攻关项目”,助力精准识别重点污染源,深化大气污染防治工作。近年来,为评估实行APPCAP以来的空气质量改善情况,相关研究选取并统计了全国74座城市,发现2013–2017年PM2.5、PM10、SO2和CO的年平均浓度分别下降了33.3%、27.8%、54.1%和28.2%,而NO2和O3没有明显变化[7]。结果表明,APPCAP的实行显著降低了多种大气污染物浓度,但对NO2和O3的管控还需要进一步加强。

目前常用的大气污染监测技术主要采用光谱法和化学法[8],根据搭载平台的不同,可以分为地基、空基和卫星3种观测方法[9]。其中自20世纪90年代兴起的卫星遥感观测技术,通过在卫星上搭载高光谱仪器,实现了大范围的动态监测,弥补了传统站点观测的不足。根据光源不同,大气光学遥感监测技术还可以分为主动遥感和被动遥感。其中被动差分吸收光谱(DOAS)技术[10,11]通过对同一物质在不同波长处的吸收差异进行定性定量分析,克服了实际开放大气中的辐射总是伴随着吸收和散射等一系列光学过程导致难以直接测量的困难,解决了传统光学监测方法设备昂贵、构造复杂、不易携带等问题,可以直接在室外对待测气体进行开放式被动监测。

高分五号(以下简称GF-5)卫星搭载的大气痕量气体差分吸收光谱仪(Environmental trace gases monitoring instrument,EMI)[12]由中国科学院合肥物质科学研究院自主研发,并于2018年5月9日成功发射,是我国第一颗紫外可见波段的高光谱卫星载荷。GF-5/EMI望远镜接收到的入射辐亮度经光栅分光进入四个光谱通道,分别由四个面阵CCD将光信号转化为电信号,记录下光谱和空间信息,再根据不同气体在特定波段的吸收差异,实现对大气中NO2、SO2等多种痕量气体的大范围、长时间监测。GF-5/EMI类似于2004年美国航空航天局发射的Aura/OMI(Ozone monitoring instrument)[13,14]以及2017年欧洲航天局发射的S5P(Sentinel-5P)/TROPOMI(Tropospheric monitoring instrument)[15],可以有效地定量监测全球大气环境质量变化,分析与评估大气污染物区域传输过程,进而研究全球生态环境灾害问题。

本文简要介绍了GF-5/EMI对流层NO2垂直柱浓度(Vertical column density,VCD)的反演算法,并针对2019年1–8月华北平原的观测数据,重点分析该地区对流层NO2VCD的时空分布情况。通过对比华北平原对流层NO2的水平空间分布,获取NO2高排放地区的空间信息;分别讨论华北平原总体与典型农业城市、工业城市的NO2周变化趋势;同时结合降水、气温和人为源排放清单的月值数据,分析华北平原NO2月变化趋势;并统计主要省市NO2变化对华北平原整体的相对贡献,为该地区日后的大气环境治理提供可靠的数据支持。

1 数据与方法

1.1 研究区域

华北平原(North China Plain,NCP)即黄淮海平原,位于32°N～40°N、111°E～122°E,见图1,与东北平原、长江中下游平原共同组成中国东部大平原。该地区总面积约31万平方公里,北起燕山南侧,南至大别山,西达太行山,东临渤海和黄海,地势低平,土地肥沃,属于暖温带季风气候。

图1 华北平原和地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)地面遥感站点位置Fig.1 NCP and the location of the multi-axis differential absorption spectrometer(MAX-DOAS)ground remote sensing sites

华北平原跨越北京市、天津市、河北省、河南省、山东省、安徽省和江苏省,囊括了农业大省、工业大省和人口大省,交通便利,是我国政治、经济和文化中心。相关数据表明,截至2019年底,占全国陆地总面积3.1%的华北平原,全年生产总值达全国25.4%。其中,北京市重点发展第三产业和制造业,江苏省以制造业和旅游业为主,其余各省市则以农业和工业为主要产业。近年来,各省市交流合作日益密切,经济高速发展的同时,也带来了不少环境问题,逐渐成为国内环境污染治理的重点关注对象。

1.2 卫星数据来源

GF-5/EMI通过探测地球表面和大气散射或反射的紫外/可见光谱,获取大气中痕量气体的时空分布信息。表1给出了EMI的性能参数,EMI的光谱范围为240～710 nm,光谱分辨率约0.3～0.5 nm,星下点空间分辨率达48 km×13 km,当地时间下午13:30过境,可实现全球日覆盖[16]。

表1 EMI性能参数表Table 1 EMI performance parameter table

使用中国科学技术大学团队基于GF-5/EMI紫外波段(UV2)原始光谱开发的高精度NO2数据产品。前期的对比实验表明,该产品与Aura/OMI和S5P/TROPOMI官方结果高度一致(以华北平原为例,相关系数R～0.9,偏差小于50%),与地面MAX-DOAS观测结果也表现出较强相关性(以华北平原为例,相关系数R～0.82)[17]。

1.3 卫星算法介绍

利用GF-5/EMI反演对流层NO2VCD主要包括以下几个步骤:

1)利用DOAS技术[10]推广Lambert-Beer定律,分离出GF-5/EMI NO2紫外反演波段的宽、窄光谱,通过最小二乘法拟合出NO2斜柱浓度(Slant column density,SCD),其拟合公式为

式中:I是经大气消光后的观测光谱;I0是未消光的大气层顶光谱;Sj是物质j的吸收截面,单位为cm2·molecules−1;DSC,j是待拟合的物质j的斜柱浓度,单位为 molecules·cm−2;τ 是光学厚度。

2)假设平流层NO2柱浓度不随经度改变,太平洋等区域上空的对流层NO2可以忽略,将平流层NO2SCD从整层大气中剥离出来。对流层NO2SCD可以表示为

式中:DSC,tropo、DSC,total、DVC,strat和FAM,start分别表示对流层NO2SCD、整层大气NO2SCD、平流层NO2垂直柱浓度(VCD)和由辐射传输模型(RTM)计算得出的平流层NO2大气质量因子(AMF)。

3)利用对流层NO2AMF将SCD转化为VCD,即

式中:DVC,tropo和FAM,tropo分别表示对流层NO2的VCD和AMF。

在上述算法基础上,为优化对流层NO2产品,还进行了载荷发射前的预标定以及在轨后的云过滤和校正、拟合波段解析、光谱二次定标、参考谱重构等技术改进[16,17],最终得到每日空间分辨率3.5 km×3.5 km的GF-5/EMI NO2VCD产品。图2(a)、(b)分别展示了2019年1月7日全球整层大气和对流层大气的NO2VCD空间分布情况。选取2019年1–8月华北平原(32°N～40°N,114°E～121°E)每日对流层NO2VCD作为研究对象,图2(c)为2019年1月7日华北平原对流层NO2VCD空间分布,其中白色区域表示当天缺失轨道或受云污染的像素。

图2 2019年1月17日GF-5/EMI观测的全球整层大气NO2VCD(a)、全球对流层NO2VCD(b)以及华北平原对流层NO2VCD(c)Fig.2 Global total NO2VCD(a),global tropospheric NO2VCD(b)and tropospheric NO2VCD in NCP(c)observed by GF-5/EMI on January 17,2019

1.4 中国多尺度排放清单模型

清华大学的中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution emission inventory for China,MEIC;http://www.meicmodel.org)是一套高精度动态排放清单数据产品,于2012年首次发布并试运行了v.1.0版本。该清单涵括了自1990年至今的10种主要大气污染物和温室气体,可以提供高分辨率的人为源排放数据。

为分析研究期间华北平原NO2污染成因,基于2019年1–8月空间分辨率0.25°×0.25°的MEIC NOx产品(v.1.3),提取工业源、交通源、生活源和能源源4种人为排放源在华北平原的月均排放数据。其中由于NOx农业源对华北平原NO2污染作用甚微,研究中未予考虑。

1.5 中国气象数据网

中国气象数据网(China meteorological data service center,CMDC;http://data.cma.cn)是面向全球用户开放的气象数据共享服务平台,提供包括地面、高空、卫星、天气雷达和数值预报模式多种气象数据产品。

选用2019年1–8月中国地面降水和气温月值0.5°×0.5°格点数据集(v.2.0),通过对华北平原进行数据集提取,分析降水和气温对该地区NO2变化的影响。

2 分析与讨论

2.1 空间分布

根据华北平原各省市的地理划分,选择北京市、天津市、河北省、河南省和山东省五个省市作为统计观测对象,用来代表华北平原对流层NO2的空间分布情况。

图3(a)描述了2019年1–8月华北平原月平均对流层NO2VCD的水平空间分布。总体来看,对流层NO2高值区呈现出一条明显的带状分布,并集中于河南省北部、河北省西南部和东部、天津市以及北京市;而其余地区,除山东省中部NO2略高外,都保持较低污染水平。图3(b)的对流层NO2VCD月均变化率为负值,说明研究期间华北平原NO2污染整体呈现下降趋势,河北省和河南省部分地区的NO2污染降幅明显,其中河南省焦作市 (−5.35×1015molecules·cm−2·month−1)和河北省石家庄市 (−4.28×1015molecules·cm−2·month−1)降幅最大。图3(c)显示共13个城市的对流层NO2VCD超过1×1016molecules·cm−2,其中河南省焦作市 (1.670×1016molecules·cm−2)和河北省石家庄市 (1.426×1016molecules·cm−2)、唐山市(1.408×1016molecules·cm−2)、邢台市 (1.389×1016molecules·cm−2)的污染最为严重,呈现中心块状分布,向四周辐射,这可能与这些地区的大型重工业园区分布密集有关。

图3 2019年1–8月期间华北平原对流层NO2VCD的平均分布情况(a)、月均变化率(b)以及NO2VCD高值区柱状图(c)Fig.3 The average distribution of tropospheric NO2VCD(a),the monthly average change rate of tropospheric NO2VCD(b),histogram of the high-value city of tropospheric NO2VCD(c)in NCP from January to August,2019

2.2 时间变化

为了在时间尺度上研究华北平原对流层NO2的变化趋势,分析2019年1–8月的NO2VCD周变化和月变化情况,并结合MEIC NOx排放清单讨论NO2污染成因。

2.2.1 周变化分析

受人为活动的影响,一般工作日的NO2污染比周末严重,即NO2的“周末效应”[18]。图4统计了2019年1–8月华北平原NO2VCD的周变化趋势,发现工作日的NO2VCD略低于周末,表现为明显“反周末效应”[19,20]。分析其原因,可能是华北平原工业发达,大部分重工业园区无周末双休,始终保持高强度工作状态,污染物持续排放;此外,华北平原三面环山(燕山、太行山和大别山)的地理特征导致污染物难以迅速扩散,也可能造成了NO2的“反周末效应”。

图4 2019年1–8月期间华北平原对流层NO2VCD的周变化趋势Fig.4 The weekly average change trend of tropospheric NO2VCD in NCP from January to August,2019

为进一步研究NO2VCD在工作日与周末的差异,选取不同农业城市和工业城市进行分析。其中潍坊市、烟台市和聊城市以农业发展为主,是典型的现代化农业城市;邢台市、唐山市和天津市自然资源储备丰富,基础工业发达,包含中国北方最大工业密集区。图5(a)、(b)表明农业城市和工业城市NO2VCD周变化差异显著,分别表现出相反的“周末效应”和“反周末效应”。

图5 2019年1–8月期间不同城市的对流层NO2VCD周变化趋势(a)和不同城市工作日与周末的对流层NO2VCD均值(b)Fig.5 The weekly average change trends of tropospheric NO2VCD(a)and the average value of tropospheric NO2VCD on weekdays and weekends(b)in different cities from January to August,2019

2.2.2 月变化分析

图6(a)为研究期间华北平原对流层NO2VCD的月变化时间序列。总体来看,2019年1月NO2污染最为严重 (1.635×1016molecules·cm−2),随后逐月减轻,直至 8 月降低至最低水平 (1.839×1015molecules·cm−2)。其中,2月卫星观测结果受较高的云覆盖率影响,数据缺失较多,导致反演的NO2数值偏低。

图6 2019年1–8月华北平原对流层NO2VCD月变化趋势(a)及其与降水和气温的相关分析(b)Fig.6 Tropospheric NO2VCD monthly average change trend(a)and its correlation analysis with precipitation and temperature(b)in NCP from January to August,2019

利用CMDC数据分别获取华北平原2019年1–8月的降水和气温月平均统计结果,通过与NO2月平均数据的相关分析验证气象因素对污染的影响,如图6(b)所示。研究期间华北平原降水和气温均与NO2污染呈极强负相关,相关系数分别达−0.8622(p=0.0059<0.01)和−0.9162(p=0.0014<0.01)。总体来看,随着夏季到来,华北平原气温升高,大气热力条件改善导致NO2的水平输送和垂直扩散作用增强[21];同时,伴随着紫外线变强,NO2光化学反应速率加快,消耗增加[22],被氢氧自由基催化氧化或光化学氧化生成了较稳定的HNO3;最终随着降水增多,HNO3溶于雨水,湿沉降作用显著,对流层NO2浓度进一步降低[23]。

为讨论人为源排放对华北平原NO2污染的贡献情况,以2019年1月为基准,获取GF-5/EMI NO2VCD和MEIC NOx工业源、能源源、生活源、交通源的相对变化,如图7所示。相比于2019年1月和2月的各项人为源排放均有所降低,尤其能源源和生活源排放下降明显;3–6月的工业源排放稍有增加,交通源基本持平,生活源和能源源持续下降,与卫星观测的NO2VCD月变化一致;7–8月的各项人为源排放一致降低(相比于1月),其中生活源排放下降显著。因此,研究期间华北平原NO2人为源排放主要与采暖期生活燃煤密切相关,相关系数达0.9778(p=2.69×10−5<0.01);而工业园区排放数值较高但时序变化相对稳定,相关系数仅−0.0677(p=0.873>0.05),对NO2整体变化趋势影响不大。

图7 2019年1–8月期间华北平原对流层NO2VCD和人为源排放NOx的相对变化Fig.7 The relative changes of tropospheric NO2VCD and anthropogenic NOxemissions in NCP from January to August,2019

图8(a)为华北平原主要省市的对流层NO2VCD月变化趋势,总体来看,各省市在2019年1–8月的变化趋势相似。其中天津市污染最为严重,北京市次之,河北省、河南省和山东省污染水平相近。对2019年1–8月华北平原主要省市NO2月平均数据进行标准化处理,获取各省市对华北平原总体逐月变化的相对贡献,如图8(b)所示。2019年1–5月主要省市的NO2污染均有所减轻;5–6月天津市和北京市污染显著降低,但河北省稍有加重;河南省和山东省分别在6–7月和7–8月对污染减轻贡献最大,天津市则在该期间始终保持高排放状态。此外,分别对华北平原整体与5个代表省市的对流层NO2VCD月均值做相关性分析。结果表明,华北平原整体与各省市间具有极强相关性,相关系数均达0.95以上(p<0.01)。

图8 2019年1–8月主要省市对流层NO2VCD月变化趋势(a)以及主要省市对不同月份对流层NO2VCD的相对贡献(b)Fig.8 The monthly average change trends of tropospheric NO2VCD in major provinces and cities(a)and the relative contribution of major provinces and cities to tropospheric NO2VCD in different months(b)from January to August,2019

3 结论

1)基于中国首颗可见紫外波段高分辨率星载光谱仪EMI研发的对流层NO2产品,分析2019年1–8月华北平原NO2污染的时空分布情况发现,研究期间华北平原NO2污染主要集中在河北省、河南省和天津市,污染总体呈现出明显的下降趋势,其中河南省焦作市和河北省石家庄市降幅最大,污染的空间分布与重工业园区的地理位置密切相关;

2)研究期间华北平原NO2周变化存在“反周末效应”,这可能受华北平原的诸多工厂不间断工作以及三面环山污染扩散受限的影响较大;而以潍坊市、烟台市、聊城市为代表的农业城市和以邢台市、唐山市、天津市为代表的工业城市分别表现出相反的周变化趋势,农业城市对流层NO2VCD存在周末低于工作日的现象;

3)2019年1–8月华北平原对流层NO2VCD月变化的持续下降与降水和气温主导的自然源排放以及工业、能源、生活、交通主导的人为源排放关系密切;而人为源中的采暖期生活燃煤对NO2VCD月变化影响最大;

4)研究期间华北平原整体与代表省市(北京市、天津市、河北省、河南省、山东省,NO2水平存在极强相关性;除河南省污染持续降低外,其余各省市污染在后期均有所波动,尤其在6–8月)天津市对流层NO2VCD明显升高,在未来的大气污染防治工作中仍需重点关注。