地表水和底泥中90Sr的含量及相关性分析

李 周，李鹏翔，马旭媛，宋沁楠，韩玉虎，任晓娜

(中国辐射防护研究院， 太原 030006)

90Sr由235U、239Pu裂变生成，属长寿命核素(物理半衰期28.1 a)，主要通过食入或吸入途径进入人体。鉴于锶和钙属同族元素,化学及生化性质相似，两者会一起积聚在骨骼和牙齿上，90Y作为90Sr的衰变子体会发射高能β射线(2.28 MeV)并给人类带来致癌风险，特别是骨癌和白血病[1]。

核武器试验落下灰、核事故释放和核设施排放是环境中90Sr的主要来源。核电厂、后处理厂、废物处置设施等的计划排放和事故排放也会向环境排放相当数量的90Sr，对人类、环境和非人类物种的辐射影响不容忽视[2-6]。

除核设施周边的受纳水体以外，其他环境地表水体中存在的90Sr主要来源于大气核试验所致的全球沉降，包括直接沉降和地表冲刷间接引入两种主要途径。进入地表水后，锶常以离子形态存在，90Sr会伴随沉积、交换、吸附等过程向底泥介质进行浓集，最终形成两者浓度关系平衡的建立、破坏、再建立的循环过程。这是一个非常复杂的过程，常受到地表水特征(来源、水流、pH值等)、悬浮物(沉积物颗粒、微生物等)、气象条件、周围地表环境等的影响[7]。

研究地表水和底泥中90Sr的含量及其相关性意义深远，特别是其中涉及的方法学，对于探索放射性核素在地表水系中的迁移扩散规律及其影响因素、内陆核设施选址可行性论证、特定场景如核设施事故排放的长期影响分析等都有很好的支撑作用。

1 90Sr的来源及取样

近年来，我们对河北、山东、浙江、广西、广东、福建、海南等地的地表水及配对底泥开展了取样监测工作，获取了一定数量的90Sr测量数据。

采集表层地表水(水面下约50 cm处)后，在相应点位采集底泥样品，即配对底泥样品。分别依据国家行业标准HJ 815—2016[8]和EJ/T 1035—2011[9]开展地表水和底泥中90Sr的含量分析，其分析过程简述如下：

一般取50 L水样或30 g底泥干样用于90Sr的含量分析。首先往样品中准确加入锶钇载体，水样经碳酸盐沉淀后用酸溶解并调节溶液pH值为1.0；底泥样品用盐酸加热浸取，浸取液进行草酸盐沉淀，沉淀经高温灼烧后用酸溶解并调节溶液pH值为1.0。样品溶液通过涂有二-(2-乙基己基)磷酸(HDEHP)的聚三氟氯乙烯色层柱吸附钇，再以1.5 mol/L硝酸淋洗色层柱，洗脱钇以外的其他被吸附的锶、铯、铈、钜等离子，并以6 mol/L硝酸解吸钇，以草酸钇沉淀的形式进行β计数和称重，最后计算得到样品中90Sr的含量。

2 结果与讨论

地表水和底泥样品中90Sr分析结果及二者比值η列于表1。数据显示，地表水和底泥中90Sr的含量均为正常环境水平，未发现异常数据。

表1 地表水和底泥样品中90Sr分析结果及二者比值Tab.1 Analysis results and ratio of 90Sr in surface water and sediment samples

利用SPSS(Statistical Product and Service Solutions)软件的皮尔逊(Pearson)相关系数法对上述数据进行统计分析。

对所有数据(表1)进行统计分析，结果表明，地表水和底泥中90Sr的含量在0.01水平(双侧)上显著相关，两者呈现一定的线性关系(见图1)，但整体上相关性不是很强。

图1 地表水和底泥样品中所有90Sr含量数据间的线性关系Fig.1 Linear relationship between the concentration of90Sr in all surface water and sediment samples

对不同地域样品中90Sr含量的数据分别统计，列于表2。结果表明，福建和山东地区地表水和底泥中90Sr的含量分别在0.01水平(双侧)和0.05水平(双侧)上显著相关，两者均呈现一定的线性关系(见图2)，且整体上相关性要优于所有数据同时统计的结果；海南、河北、浙江、辽宁等地的地表水和底泥中90Sr的含量之间没有相关性；广西和广东两地则因为数据量太少，不具备统计分析条件。

图2 福建(左)和山东(右)地表水和底泥样品中所有90Sr含量数据间的线性关系Fig.2 Linear relationship between the concentration of 90Sr in all surface water andsediment samples in Fujian (left)and Shandong (right) province

表2 不同地域数据的Pearson统计分析结果Tab.2 Pearson statistical analysis results of different areas

统计分析结果显示，环境地表水和配对底泥之间90Sr含量具有一定的相关性，这与从原理上分析得到的结论是一致的，即地表水中90Sr含量越高，则配对底泥中的含量也相应越高。但两者的相关性程度不是很高，分区域统计时虽然部分地区的统计结果相关性要更优，但也有更差的情况，整体上没有发现区域性规律。分析认为，造成相关性不是很理想的原因有如下几条：

(1)我国正常环境地表水及底泥中90Sr的含量非常低，而低水平放射性测量的不确定度很大，一般情况下能够将分析误差控制在±30%以内已是非常不容易的事情，这就导致统计数据本身存在较大误差，统计结果产生偏离也就不足为奇。且地表水常受气象和周围环境的影响，采集的样品会出现胶体造成的浑浊，而现有的前处理手段难以将其清除干净，分析过程中胶体中的90Sr会进入到水样，造成分析结果偏高，影响统计结果准确性。

(2)水源、降雨等外界因素的影响。地表水的来源决定了90Sr的输入源项，来源变化会对水中90Sr的含量水平产生显著影响；降雨会对周围地表环境形成冲刷并最终流入地表水体，周围地表环境特征(易被冲刷否及其90Sr的分布及含量水平)会对水体的含量产生影响。

(3)地表水的pH值和温度、其他离子的浓度、底泥形态特征、悬浮物或有机物含量等内在因素会对锶在地表水和底泥间的Kd值水平产生明显影响。

3 对后续工作的建议

总体上来看，90Sr在地表水和底泥间的迁移转移是一个非常复杂的过程，而掌握此类研究的方法学问题具有重大意义：一是多角度、不同时间、不同空间开展数据统计分析，建立完善的数据库，可以为基础领域研究和相关应用研究提供经验和数据支撑；二是将方法学应用到内陆核设施或相关排污单位，开展受纳水体中放射性核素迁移研究，从而评价相关设施或单位运行及事故情况下对相关人群、周围环境及非人类物种的影响，论证选址的科学性和可行性。

建议在以下三个方面开展后续研究工作：

(1)继续开展取样监测和数据搜集工作，积累数据，提升相关工作的统计学意义。可分同一季节、同一区域甚至同一地表水体开展数据统计工作，探讨季节性、区域性和不同水体的变化规律及影响因素，最终能够建立可反应时空变化的数据库。

(2)细化和完善放射性核素在地表水体中的迁移规律研究。一是继续开展实验室研究工作，注重溶液pH值、溶液温度、水体流速、颗粒物性状等因素和混合因素的影响规律；二是针对现有核设施受纳水体开展实际调查分析工作，提升分析结果准确度和代表性，注重影响因素特征获取，科学分析各因素的综合影响并建立模型，做到可随环境因素的变化随时调整参数，实时掌握相关设施对环境影响的准确信息。

(3)重点关注相关性差的区域，特别是海南，其可统计分析的数据共16组，数据量从统计学意义来讲已非常可观，但最终却得到不相关的结果。应进一步开展调查及分析研究工作，深层次研判关键影响因素和影响模式，这些可作为后续开展工作的方向。