煤矿周边土壤重金属的含量特征及健康风险评价

张雅茹 黄伊恒 于博媛

摘 要：为了解煤矿影响区土壤重金属含量特征及污染状况，该研究测定了土壤中重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素的含量，采用单因子指数法、地累积指数法对土壤重金属污染水平进行评价，并运用暴露风险评价模型评估重金属对人体健康的风险。结果表明：Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量均超过了安徽省表层土壤背景值，但土壤生态环境的风险低。Cd的单因子指数最大，有67%的采样点达到了警戒限值，其次是As;Cd的地累积指数最大，所有采样点均处于轻微污染范围;As次之。7种重金属的非致癌风险对儿童的影响大于成人，且在3种暴露途径中，手-口摄入途径最为显著;相比之下，Cr和As的致癌风险和非致癌风险较大。

关键词：煤矿影响区;土壤重金属;单因子指数法;地累积指数法;暴露风险评价

中图分类号 X53文献标识码 A文章编号 1007-7731（2021）06-0139-07

Content Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soil around Coal Mines

ZHANG Yaru et al.

（College of Resources and Civil Engineering， Suzhou University， Suzhou 234000， China）

Abstract： In order to study the characteristics of soil heavy metal content and pollution in the coal mine affected area， the content of heavy metals Cr， Ni， Cu， Zn， As， Cd and Pb in the soil was tested， the single factor index method and the geo-accumulation index method were used to evaluate the soil heavy metal pollution level， and use exposure risk assessment model to assess the risk of heavy metals to human health. The results showed that the average content of Cr， Cu， As， Cd and Pb all exceeded the background value of surface soil in Anhui Province， but the soil ecological environment risk was low. Cd has the largest single factor index， 67% of the sampling points have reached the warning limit， followed by As; Cd has the largest geo-accumulative index， all sampling points are in the slightly polluted range; As is the second. The non-carcinogenic risks of the seven heavy metals have a greater impact on children than adults， and among the three exposure routes， the hand-oral intake route is the most significant; in contrast， the carcinogenic and non-carcinogenic risks of Cr and As are greater.

Key words： Coal mine affected area; Soil heavy metals; Single factor index method; Geo-accumulation index method; Exposure risk assessmen

在中國一次性能源消耗结构中，燃煤占60%左右。煤炭行业推动了工业及经济的发展，但与此同时也造成一系列的环境污染问题，其中煤炭开采与利用所引起的重金属污染问题日渐突出，引起了众多学者的关注[1-3]。重金属可通过水体、固体废物、大气等多种介质进入土壤，并导致区域型土壤及水环境污染[4-5]。每生产1t原煤会产生0.15～0.2t的煤矸石及2～4m3的矿井废水[6]。煤矸石通常堆积于露天环境中，可通过淋溶、风力侵蚀等，使煤矸石中的重金属元素转移到土壤及浅层水中并不断累积[7]。矿井废水中含有大量的煤粉、岩粉等悬浮物以及重金属等有害元素，煤矿电厂在燃煤过程中也会释放出重金属元素[8-9]，如果处置不合理，均会对矿区周边土壤造成污染。土壤重金属污染具有隐蔽性、长期性，特别是在污染初期，人们难以及时发现和有效控制重金属污染;且重金属具有累积性，随着粉尘、食物链和皮肤接触等途径进入人体，对人体健康造成危害。因此，以煤矿矿业影响区下土壤重金属为研究对象，进行人体健康风险评价是十分必要的。

近年来，前人对煤矿周边土壤重金属污染问题已开展了广泛的研究，并采用了多种评价模型，对土壤重金属的含量特征、污染水平及健康风险等进行了大量研究。例如，王兴明[10]等对淮南煤田新庄孜煤矿矸石堆周围土壤中Zn、Pb、Cd、Cu的浓度进行了分析，结果表明：在20～40cm深度土壤中，Zn、Pb的浓度均低于淮南市土壤的背景值，在0～20cm和20～40cm深度的土壤中，Cd、Cu的浓度最高。赵仁鑫[11]等研究了内蒙古包头市石盖区煤矸石堆周围Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的浓度，结果表明：煤矸石附近的土壤受到了不同程度的Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的污染，各重金属污染程度依次为：Cu>Cr>Fe>Zn>Ni>Mn，且矿区路边土壤重金属污染最严重。Hasan Baltas[12]等利用能量色散x射线荧光光谱法（EDXRF）测定了土耳其Sinop省88个采样点土壤中Cr、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Pb等重金属的浓度，结果表明：与成人相比，儿童更容易受到微量重金属的非致癌性和致癌性健康影响。秦樊鑫[13]等根据美国环境保护署推荐的健康风险模型，对土壤重金属的健康风险进行了评估，结果表明：As的非致癌风险最大，非致癌风险值高于阈值1，对成人和儿童有较高的潜在健康风险，Zn的非致癌风险最小;As、Cd、Cr和Ni 4种重金属的致癌风险依次减小，As的致癌风险值高于阈值，表明As对人体的致癌风险较高。黄大伟[14]等测定了宿南矿区土壤重金属Fe、Mn、Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的含量，结果表明，Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的均值含量均未超过土壤环境质量二级标准;综合评价结果显示，Cd污染累积程度明显，且Cd是最主要的生态风险因子。张成丽[15]等利用MMSOILS风险评价模型评价了食用河南省禹州市煤矿周边谷类农作物对成人和儿童造成的重金属健康风险，结果表明：研究区农作物籽粒中存在高重金属污染风险，尤其以Cd最为明显，食用当地谷类农作物对人体造成健康风险的排序依次为Co>Cd>Cu>Zn>Ni>Cr。其中，Co、Cd对成人的风险较高，Co、Cu、Zn、Cd对儿童的风险较高，对儿童造成的健康风险要明显高于成人。

本研究选择安徽淮北煤田宿南矿区开采历史较长、开发规模较大且有坑口电厂的某煤矿影响区土壤为对象，分析矿区周边土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素的含量特征、污染水平等，并在此基础上开展矿区土壤环境质量和健康风险的评价，以期为煤矿影响区土壤环境保护和修复治理提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况 研究区位于安徽省宿州市东南30km处，面积23km2。该煤矿有半个多世纪的开采历史，煤炭产量200多万t/a，并建有坑口电厂，装机30000kW，日均发电46000kWh。每年产生的大量煤矸石，除少部分用于发电外，大部分煤矸石均露天堆放。根据CST土壤类型标准，判断砂姜黑土是区域内主要的土壤类型。矿区处于暖温带半湿润季风性气候地带，夏季高温多雨，主导风向为东南风;冬季寒冷干燥，主导风向为东北风。多年平均气温14.4℃，多年平均降水量890.10mm，最大降水量1481.30mm，最小降水量564.40mm。研究区地理位置见图1（a）。

1.2 样品采集与处理 2019年7月，在考虑研究区的主导风向和污染源后，分别以煤矸石山和燃煤电厂为中心，沿东南顺风方向，采用扇形布点法共采集21个农田土壤样品，面积20cm×20cm，采集深度0～10cm。并用GPS对采样点进行定位，同时记录采样点周边环境情况。原样品运回实验室后，通过自然风干、剔除土壤中的动植物残体及其他碎屑物后，过200目尼龙筛，过筛的土壤样品装入密封袋并贴好标签，备测。采样点分布见图1（b、c）。

1.3 样品测试

1.3.1 压片 用荧光专用硼酸磨具和手动粉末压片机对过筛后的土壤样品进行压片。

1.3.2 测试 用X射线荧光光谱仪对样品的Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素进行含量测定，所用标准物为GBW07430（GSS-16）。

1.4 污染评价方法

1.4.1 单因子污染指数法 单因子污染指数是评价土壤污染水平、环境质量等级的一种无量纲指数方法，能够直观地反映单个重金属的污染程度，在国内外应用广泛[16]。它是将实测值与评价标准值相比得出各项污染物的污染指数，其计算公式如下：

[Pi=CiSi] （1）

式（1）中，Pi为土壤中污染物i的污染指数;Ci为土壤中污染物i的实际测量值（mg/kg）;Si为污染物i的评价标准（mg/kg），本文以《土壤环境质量-农用地土壤污染风险管控标准GB15618—2018》[17]中的污染风险筛选值作为评价标准。单因子污染指数Pi的分级标准列于表1。

表1 单因子污染指数分级标准

[等级划分 单因子污染指数 污染等级 污染水平 1 Pi≤0.7 安全 清洁 2 0.73.0 重污染 重污染 ]

1.4.2 地累積指数法 地累积指数也称Muller指数，是由德国科学家Muller于1969年提出的，该方法可用来定量评价沉积物和土壤中重金属污染累积程度，其计算公式如下：

[Igeo=log2CnK?Bn] （2）

式中（2），Igeo为土壤重金属的地累积污染指数;Cn为土壤重金属的实际测量值（mg/kg）;Bn为土壤重金属的参考值（mg/kg），本文以安徽省表层土壤背景值作为参考值;k为考虑各地土壤差异以及人为活动影响导致背景值的变动而取的系数（一般取值1.5）[18]。地累积指数分级标准见表2。

1.5 健康风险评价方法

1.5.1 暴露量模型 本研究以美国环境保护署（USEPA）所推行的人体暴露风险评价模型[19-20]，进行土壤重金属的健康风险评价。该方法根据重金属进入人体的3个途径（手-口摄入、呼吸系统吸入、皮肤接触）进行暴露模型的计算，通过致癌风险和非致癌风险进行健康风险评价。3种暴露途径下非致癌风险的长期日均暴露剂量计算公式为：

[ADDoral=C×IRoral×EF×EDBW×AT×10-6] （3）

[ADDinh=C×IRinh×EF×EDBW×AT×PEF] （4）

[ADDdermal=C×SA×SL×ABS×EF×EDBW×AT×10-6] （5）

式（3）～（5）中，ADDoral、ADDinh和ADDdermal分别表示手-口直接摄入、呼吸系统吸入和皮肤接触3种途径的日平均暴露剂量（mg·（kg·d）-1 ）;C为土壤重金属质量浓度（mg/kg）;IRoral表示手-口摄入土壤灰尘的速率（mg·d-1），IRinh表示呼吸速率（m3·d-1）;EF表示暴露频率（d·a-1）;ED表示暴露年限（a）;BW表示体重（kg）;AT为平均暴露时间（d）;PEF为颗粒物排放因子（m3·kg-1）;SA为暴露皮肤面积（cm2）;SL为皮肤黏着度[mg·（cm2·d）-1];ABS为皮肤吸收因子。

在对个体的致癌风险评价中，需要将个体在儿童期和成人期的总暴露量，平摊到整个生命周期中[21]，致癌风险暴露量的计算公式为：

[LADD=C×EFAT×ARchild×EDchildBWchild+ARadult×EDadultBWadult] （6）

式（6）中，LADD表示人体生命周期平均日暴露剂量（mg·（kg·d）-1）;ARchild和ARaudlt分别表示儿童与成人的吸收率（m3·d-1）。对于手-口直接摄入，AR=IRoral;对于呼吸系统吸入，[AR=IRinh×1PEF];对于皮肤接触，AR=SA×SL×ABS。AT表示致癌物的平均暴露时间（d）。

1.5.2 健康风险值计算 暴露参数的取值关系到暴露量计算的正确性、科学性，直接影响着健康风险评价的合理性、可信性。目前，我国在暴露量参考值方面的研究相对较少。虽然本文选用的美国环境保护署（USEPA）推行的健康风险评价标准中给出了一些暴露参数的参考数值，但因为它更多的是符合国外个体的暴露参数，部分数值不能作为我国的参考数据。因此，在USEPA所给的参考值基础上，根据我国个体的特点制定了符合我国居民的暴露量参数（见表3）。

非致癌风险通过土壤重金属的危害商来进行度量[22]，其计算公式如下：

[HQij=ADDijRfDij] （7）

[HI=i=1mj=1nHQij=i=1mj=1nADDijRfDij] （8）

式（7）～（8）中，HQij表示第i种重金属在第 j 种暴露途径下的危害商，当HQ<1时，认为非致癌风险太小或可以忽略，当HQ>1时，则代表存在非致癌风险;ADDij和RfDij分别表示第i种重金属在第j种暴露途径下的暴露量和参考剂量;HI表示多种污染物在多种暴露途径下非致癌风险的总和，同样的，当HI<1时，认为非致癌风险太小或可以忽略，当HI>1时，则代表存在非致癌风险。

致癌风险的度量为终生日平均暴露剂量和致癌斜率因子的乘积，计算公式为：

[CRij=LADDij×SFij] （9）

[TCR=i=1mj=1nLADDij×SFij] （10）

式（9）～（10）中，CRij表示第i种重金属在第j种暴露途径下的致癌风险;LADDij和SFij分别表示第i种重金属在第j种暴露途径下的暴露量和致癌斜率因子;TCR表示多种污染物在多种暴露途径下的致癌风险之和。不同暴露途径下，土壤重金属的参考剂量和致癌斜率因子见表4。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属含量特征 研究区土壤重金属含量统计特征如表5所示，由表5可知，Cr、Cd、Ni、As、Zn、Cu和Pb的平均含量分别为77.32、0.22、21.57、17.97、62.77、24.23和36.89mg/kg。除Ni的均值含量低于背景值、Zn的均值含量基本接近背景值外，其余5种重金属Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量分别是安徽省表层土壤背景值的1.16、1.19、2.00、2.25、1.39倍，说明该研究区土壤中5种重金属已经产生了不同程度的污染累积。与国家土壤环境质量土壤污染风险筛选值相比较，研究区土壤中Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As和Cd 7种重金属的均值含量均低于安全限值，说明该区周边土壤中的污染物对农产品质量安全、农作物生长或土壤生态环境的风险低，一般情况下可以忽略。

变异系数可以反映数据的离散程度，从而间接反映出外源因素对重金属含量的影响[23]。一般认为，CV<10%为弱变异，10%～100%为中等强度变异，CV≥100%为强变异[24]。可知，Ni、Zn、Cu、As、Cd（38%、16%、29%、21%、11%）属于中等强度变异，Cr、Pb（8%、9%）属于弱变异，其中Ni、Cu的变异系数最高，离散程度最大，可能存在外源因素的干扰。

2.2 土壤重金屬污染水平

2.2.1 单因子污染指数分析 单因子污染指数计算结果如图2所示。从图2可以看出，研究区土壤中As和Cd的污染指数相对较大，达到了警戒限值。其中，Cd的污染指数最大，有67%的采样点达到警戒限值，且积累程度最大;其次是As的污染指数相对较高，最高达0.84，说明As也有一定程度的积累;而Cr、Ni、Cu、Zn、Pb污染指数相对较小，均处于安全限度内。其中，Ni的污染指数最小，最低只有0.11。

2.2.2 地累积污染指数分析 地累积污染指数计算结果如图3所示。从图3可以得出，Cd的地累积指数最大，所有采样点均处于轻微污染范围;As次之，有90%的采样点处于轻微污染范围，最大值为0.9，最小值是-0.27;Cu和Pb分别有19%和10%的采样点超过安全限度，达到轻微污染标准;Cr、Ni、Zn的地累积污染指数分别为-0.67～-0.17、-2.02～-0.33、-0.81～-0.17，都在无污染范围内，其中Ni的污染指数最小，最低只有-2.02。地累积污染指数评价结果与单因子污染指数评价结果基本相符。

2.3 土壤重金属健康风险评价

2.3.1 非致癌风险评价 目前，对暴露模型中的重金属含量的取值有所争议，USEPA所推行的标准是实测暴露含量的95%（95%的置信上限）[25]，但一些学者认为用95%的置信上限来计算暴露量模型会影响致癌风险的结果。因此，本文在计算暴露模型中采用实测重金属含量的平均值。

研究区土壤重金属在3种暴露途径下的非致癌风险计算结果见图4和表6。从图4和表6可以看出，对于儿童，在3种暴露途径下，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的单项污染指数均小于限值1，且7种重金属的HI为0.819，也小于限值1，说明研究区土壤中7种重金属的非致癌风险低，一般不会对儿童的身体健康造成明显的危害。非致癌风险的排序依次为As>Cr>Pb>Ni>Cu>Zn>Cd。其中，As和Cr的非致癌风险指数相对较大，比其他重金属元素要高出1～3个数量级，说明需要对这2种重金属的来源做追踪，并且加大力度预防和控制，避免长时间积累达到非致癌风险限值，从而避免对儿童的身体健康造成危害。

对于成人，在3种暴露途径下，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的单项污染指数均小于限值1，且7种重金属的HI为0.126，也小于限值1，说明研究区土壤中7种重金属的非致癌风险很低，一般也不会对成人的身体健康造成明显的危害。非致癌风险的排序依次为As>Cr>Pb>Ni>Cu>Cd>Zn。相比较之下，儿童的HI要比成人的HI高6.5倍，说明7种重金属的非致癌风险对儿童的影响要大于成人，因此更需要对儿童加大保护力度。

从表6还可以看出，对于儿童，3种暴露途径中，除Cd的非致癌风险从大到小的排序依次为皮肤接触途径、手-口摄入途径、呼吸吸入途径外，其余6种重金属的非致癌风险从大到小的顺序依次为手-口摄入途径、皮肤接触途径、呼吸吸入途径。对于成人，7种重金属的非致癌风险从大到小的顺序依次为手-口摄入途径、皮肤接触途径、呼吸吸入途径。说明研究区土壤重金属的非致癌风险在手-口摄入途径下最为显著。

2.3.2 致癌風险评价 致癌风险的度量包括儿童和成人2个阶段接受的危害。研究区土壤重金属的致癌风险计算结果如表7所示，由表7可知，在3种暴露途径下，重金属Cr、Ni、As、Cd的致癌风险值分别为1.4×10-7、7.78×10-10、1.17×10-8、7.85×10-12，都小于10-6，4种重金属总的致癌风险值为1.52×10-7，也小于10-6。因此，研究区土壤4种重金属（Cr、Ni、As、Cd）无致癌风险，对人体健康不会造成危害。

研究区土壤重金属致癌风险柱状图如图5所示。从图5能够直观地看出，Cr元素对总致癌风险（TCR）的贡献最大，其次是As，因此需要加强对Cr和As元素的管控。结合非致癌风险分析，相比之下，7种重金属中Cr和As的致癌风险和非致癌风险较大，需要预防这2种重金属的进一步累积，找到源头并进行控制。

3 结论

（1）与安徽省表层土壤背景值相比，研究区5种重金属Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量均高于安徽省表层土壤背景值，说明该研究区土壤中5种重金属已经产生了不同程度的污染累积;但与国家土壤环境质量土壤污染风险筛选值相比较，研究区土壤中Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As和Cd 7种重金属的均值含量均低于安全限值，说明研究区土壤生态环境的风险低，一般情况下可以忽略。

（2）单因子污染指数分析结果表明，Cd的污染指数最大，有67%的采样点达到警戒限值，且积累程度最大;其次是As的污染指数相对较高;Ni的污染指数最小。地累积污染指数分析结果表明，Cd的地累积指数最大，所有采样点均处于轻微污染范围;As次之;Ni的污染指数最小。

（3）健康风险评价结果表明，研究区土壤7种重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的非致癌风险低，一般不会对儿童和成人的身体健康造成明显的危害;相比较之下，7种重金属的非致癌风险对儿童的影响大于成人，需要加大对儿童的保护力度;研究区土壤重金属的非致癌风险在手-口摄入途径下最为显著。重金属Cr、Ni、As和Cd无致癌风险，对人体健康不会造成危害。

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（责编：张宏民）