便携式LaBr3(Ce)γ谱仪稳谱技术研究

陈宸 吴桓

（重庆建安仪器有限责任公司技术中心 重庆 400060）

便携式γ 谱仪主要工作在野外，经常在温度变化剧烈、测量时间较长的环境下使用。因此谱仪系统的稳定性和可靠性显得尤为重要。影响谱漂的因素主要有以下两个方面：一是便携式γ 谱仪周围环境（例如温度）的变化，影响了闪烁体探测器发光衰减常数与光电倍增管的增益；二是仪器本身具有不稳定性，如内部使用了温度敏感的元器件，使用时间过长造成器件老化现象等。因此便携式γ谱仪必须具备稳谱功能。

迄今为止，核科技工作者已创建了诸多稳谱技术和方法。Loska［1］利用能谱内的两个参考峰进行稳谱，通过改变增益放大倍数对γ 谱仪系统进行调节；吴永鹏等［2］利用天然本底中的K峰（1.46 MeV），U峰（1.76 MeV）以及Th峰（2.62 MeV）作为参考峰，通过数字电位器调节增益达到稳谱的目的；张健雄等［3］建立了光电倍增管高压与温度关系曲线，根据当前温度调整高压进行粗调稳谱，再利用天然本底中的特征峰进行细调稳谱；Samatov等［4］选用单一参考峰作为稳谱依据，并结合线性放大器与模数转换器（Analog to Digital Converter，ADC）电压两种调整方式进行稳谱；陈坚祯等［5］采用241Am内置源形成的等效γ 峰作为稳谱的参考峰，根据参考峰位的偏差运用数字比例积分微分（Proportion Integration Differentiation，PID）调整可编程增益放大器来稳谱；敖奇、陈亮等［6−7］采用基于数字信号处理（Digital Signal Processing，DSP）的方法，对每个脉冲的幅度进行校正，根据标定好的参考峰与温度的关系曲线，结合“计数加权校正”法和137Cs 产生的两个参考峰进行稳谱；曾国强等［8］采用天然本底中的40K作为参考峰，利用面积积分法进行寻峰，结合数字多道的现场可编程门阵列（Field Programmable Gate Array，FPGA）内部自带乘法器实现软件增益调节实现稳谱；李延鹏［9］根据实验数据得出了温度变化量与谱仪放大倍数之间的规律曲线，再利用最小二乘法对此曲线进行拟合，并建立温度与放大倍数之间的数学模型来进行稳谱。

这些方法中，多数方法使用了参考峰作为稳谱的依据。由于γ谱仪的温漂特性会导致参考峰随温度而变化，因此一般需提前标定好温度与参考峰的关系曲线，同时当温度发生骤变时需停止测量或重新刻度，并且在稳谱时出现的干扰核素可能会导致误稳谱以致后续的能谱分析得到错误结果，以上诸多限制使便携式γ 谱仪的应用具有一定的局限性。为此，本课题提出了一种基于自定义的能谱关联度的稳谱方法，该公式可有效度量能谱之间的关联性，并结合LaBr3（Ce）探测器自身本底的参考峰进行稳谱。

1 相关定义定理

为后面叙述稳谱方法的方便，本文建立了相关的定义定理并进行推导。

定义1：γ能谱向量

一个n道的γ 能谱可看做是一个随时间变化的一维离散型随机向量，定义为：

其中：n表示道址（如1 024道、2 048道等）；xi表示第i道的计数（1≤i≤n）。

定义2：γ能谱协方差

对任意两个 γ 能谱向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝与Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其协方差公式定义为：

定义3：γ能谱标准差

对于γ能谱向量Spec=｛x1，x2，...，xn｝，其γ能谱标准差定义为：

定义4：γ能谱关联度

对任意两个 γ 能谱向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝与Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其能谱关联度定义为：

γ 能谱关联度可体现两个γ 能谱向量的关联程度，当两个γ能谱向量关联程度越高，r值越大；两个γ能谱向量关联程度越低，r值越小。

定理1：

对任意两个 γ 能谱向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝与Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有|r(Spec1，Spec2)|≤ 1。

证明：将式（2）、（3）、（4）代入上述不等式进行推导：

令ɑi=xi−ux，bi=yi−uy，则式（5）：

式（7）可看成关于x的一元二次方程，要满足方程≥0，则必须保证Δ≤0，因此有：

因而式（5）、（6）得证，定理 1 证毕。由定理 1 可知，能谱关联度越接近1，说明两个能谱间的关联程度越高，表示两个γ能谱的组成成分类似；能谱关联度越接近−1，说明两个能谱间的关联程度越低，表示两个γ能谱的组成成分差异较大。

定理2：

在相同测量环境的条件下，不同采集时间采集得到的两个 γ能谱向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

证明：谱仪系统因具有良好的积分线性，因此在相同测量环境下测量的每个道址的计数可近似看成随时间成正比例变化。假设Spec1的能谱采集时间为t1，Spec2的能谱采集时间为t2，则有：

其中：1≤i≤n，t1＞0，t2＞0。将式（8）、（9）代入定义 4可推导出：

故定理2得证。由定理2可知，在相同测量环境下，能谱关联度的计算具有与能谱采集时间无关的特性。因此在选择稳谱校正用的能谱时，可忽略能谱采集时间对计算能谱关联度的影响。

定理3：

在相同测量环境且γ剂量率相对于本底较大的条件下，不同测量距离采集得到的两个γ 能谱向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和 Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

证明：假设采集Spec1的能谱离放射源距离为d1，采集Spec2的能谱离放射源距离为d2。则在相同测量环境下，当γ剂量率相对于本底较大时，可忽略本底对γ能谱的影响，根据γ剂量率与测量距离的平方成反比的特性，有：

其中：1≤i≤n，d1＞0，d2＞0。

将式（10）、（11）代入定义4，后续证明方式同定理2，因此定理3 得证。由定理3 可知，在相同测量环境且忽略本底对γ 能谱采集影响的条件下，能谱关联度的计算具有与测量距离无关的特性。因此在选择稳谱校正用的能谱时，可调整适当的距离使γ剂量率相对于本底较大时的一个测量值计算能谱关联度。

2 稳谱方法

2.1 参考峰确定

由于LaBr3（Ce）探测器晶体中含有少量的138La和227Ac杂质，造成自身本底谱中含有晶体杂质形成的 36 keV 特征峰［10］，同时因天然本底中含有40K 的1 460 keV特征峰，因此可将本底中含有的这两个特征峰作为稳谱使用的参考峰。图1为在标准环境下（常温20 ℃左右、无屏蔽、无干扰核素的环境），用LaBr3（Ce）探测器实测的1 024道的3 min本底谱。

为测试环境温度对LaBr3（Ce）本底谱中参考峰的影响，实验选用配备3.81 cm×3.81 cm LaBr3（Ce）探测器和1 024 道多道的手持式核素识别仪进行测试，在测试的过程中将稳谱开关关闭。

图1 标准本底谱Fig.1 Standard background spectrum

在常温中将仪器开机后放入温度箱，先将温度箱升温至50 ℃，然后按照10 ℃∙h−1的温变速率将温度箱降温至−30 ℃，每小时记录下用二阶导数法寻峰得到的参考峰的峰位，测试数据见表1。表1 中，能谱文件Back50为在50 ℃下测得的3 min 的本底谱，以此类推。

表1 参考峰随温度变化数据Table 1 Reference peak changes with temperature

由实验可知：特征峰会随温度变化发生漂移，并且在−30～50 ℃温度范围内，采集的本底谱均可稳定得到两个特征峰（晶体杂质形成的36 keV特征峰和天然本底谱中40K 的1 460 keV 特征峰）。因此在实际稳谱过程中，可在全谱范围内利用寻峰算法找到这两个特征峰作为参考峰进行稳谱校正，而不用事先标定参考峰与温度的关系曲线。但由于在谱仪实际使用过程中可能存在干扰核素，进而造成稳谱算法误把干扰核素的特征峰作为稳谱使用的参考峰而发生误稳谱，因此需提供一种用于判断当前能谱是否是本底谱的方法。

实验选取了241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、18F、131I、54Mn、22Na、226Ra、99mTc、232Th、238U 放射性核素（其中241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、54Mn、22Na为点源；18F、131I、226Ra、99mTc、232Th、238U 为青霉素瓶源）和实际测量的本底谱一共15 种类型的能谱，然后利用手持式核素识别仪采集得到对应的能谱（根据定理2与定理3可知，由于能谱关联度的计算具有与能谱采集时间和测量距离无关的特性，因此将能谱采集时间统一设置为3 min，且选择适当距离使γ剂量率高于本底 0.5 μSv∙h−1）。图 2 为依次采集的15种类型的能谱，然后分别与事先准备的标准本底谱按定义4计算得到能谱关联度。

从图2可知，在采集时间为3 min，γ剂量率高于本底0.5 μSv∙h−1时，存在干扰核素的能谱与标准本底谱的r值最大为0.68，说明可通过能谱关联度判断出干扰核素的能谱与标准本底谱的组成成分差异较大；而采集的本底谱与标准本底谱r值为0.98，说明两者的组成成分类似，因此将能谱关联度是否大于等于0.9 作为判断当前能谱是否是标准本底谱的依据。

2.2 流程概述

本稳谱方法步骤如下：

1）将仪器开机，进入正常工作模式；

2）间隔一定时间T后，采集并存储时间段T内的能谱，记为“Spec”；

图2 能谱数据和对应的r值Fig.2 Spectrum and corresponding r values

3）对“Spec”能谱用二阶导数法寻峰，若找到的特征峰个数当且仅当为2 时，记为P1与P2（P1为36 keV峰，P2为1 460 keV峰），然后利用脉冲幅度校正法［6−7］尝试对能谱“Spec”进行校正，记校正后能谱为“Stab”，转步骤4）；否则，说明存在干扰核素，重置时间T，并直接转步骤2）；

4）按本文的定义4 计算校正能谱“Stab”与预存的标准本底谱“Back”的能谱关联度（rStab，Back）；若（rStab，Back）≥0.9，说明校正能谱与标准本底谱类似，将P1与P2作为正确参考峰，利用脉冲幅度校正法对以后采集的能谱进行稳谱校正，转步骤5）；否则，说明存在干扰核素，丢弃本次校正结果，重置时间T，直接转步骤2）；

5）本次流程结束，重置时间T，转步骤2）。由定理2可知，步骤2）中的稳谱间隔时间T可任意指定，但为了克服能谱统计涨落对稳谱的干扰，一般取T≥1 min。方法示意图如图3所示。

3 实验测试与讨论

3.1 低温渐变稳谱测试

在常温中（20 ℃左右）将仪器开机后放入温度箱，稳定一段时间后按照10 ℃∙h−1的温变速率将温度箱降温至−30 ℃后并持续保持，每小时记录参考峰的峰位。如图 4 所示，其中图 4（a）为 36 keV 参考峰，图4（b）为1 460 keV参考峰。

3.2 低温骤变稳谱测试

在常温中（20 ℃左右）将仪器开机后放入温度箱，然后将温度箱按照50 ℃∙h−1的温变速率下调至−30 ℃后并持续保持，每小时记录参考峰的峰位。如图 5 所示，其中图 5（a）为 36 keV 参考峰，图 5（b）为1 460 keV参考峰。

图3 稳谱方法示意图Fig.3 Schematic diagram of spectrum stabilization technique

3.3 高温渐变稳谱测试

在常温中（20 ℃左右）将仪器开机后放入温度箱，稳定一段时间后按照10 ℃∙h−1的温变速率将温度箱升温至50 ℃后并持续保持，每小时记录参考峰的峰位。如图6所示，其中图6（a）为36 keV参考峰，图6（b）为1 460 keV参考峰。

图4 低温渐变道址随时间变化Fig.4 Low temperature gradient site changes with time

图5 低温骤变道址随时间变化Fig.5 Low temperature sudden change track location changes with time

图6 高温渐变道址随时间变化Fig.6 High temperature gradient location varies with time

3.4 高温骤变稳谱测试

在常温中（20 ℃左右）将仪器开机后放入温度箱，然后将温度箱按照50 ℃∙h−1的温变速率升温至50 ℃后并持续保持，每小时记录参考峰的峰位。如图 7 所示 ，图 7（a）为 36 keV 参考峰 ，图 7（b）为1 460 keV参考峰。

图7 高温骤变道址随时间变化Fig.7 High temperature sudden change track location changes with time

3.5 干扰核素稳谱测试

在常温中（20 ℃左右）将仪器开机后放入温度箱，将温度箱升温至50 ℃后稳定一段时间，按照10 ℃∙h−1的温变速率将温度箱降温至−30 ℃后并持续保持，同时在降温的过程中按照每小时前30 min加入干扰核素137Cs，后30 min 拿走干扰核素的规律进行交替变换，并每小时记录参考峰的峰位。如图8 所示 ，其中图 8（a）为 36 keV 参考峰 ，图 8（b）为1 460 keV参考峰。

图8 干扰核素道址随时间变化Fig.8 Interfering nuclide location varies with time

3.6 讨论

实验表明：在−30～50 ℃温度范围内，本实验使用的稳谱方法可确保参考峰的峰漂稳定在±1 道以内，无需事先标定参考峰与温度的关系曲线，可防止干扰核素的存在导致误稳谱的发生，并在温变速率超过50 ℃∙h−1的突变情况下亦可有效进行稳谱。

从实验分析可知，在高低温骤变过程中，虽然仪器温度发生突变，造成仪器的本底谱漂移程度较高、变化过快，但能谱的整体形状并未发生明显改变，根据能谱关联度公式计算得到校正后的本底谱与标准本底谱r值大于阈值，可认为具有类似的组成成分，因此可有效稳谱。

在干扰核素实验中，由于加入了放射性核素，造成能谱的整体形状较标准本底谱变化较大，计算得到的能谱关联度小于阈值，因此不进行稳谱校正；在拿走干扰核素后，能谱形状恢复至本底谱，计算得到的能谱关联度大于阈值，因而可继续有效稳谱。

4 结语

便携式LaBr3（Ce）γ 谱仪采用本实验介绍的稳谱方法进行稳谱，相比传统稳谱方法，可避免对参考峰和温度关系曲线进行标定，十分利于在野外温度变化剧烈和周围存在放射性核素的复杂环境下使用。该稳谱技术已应用于公司自主研制的同类型的核素识别仪产品中，在使用时均可使谱仪的峰漂稳定保持在±1 道以内，保证了后续γ 能谱分析和核素识别的可靠性。