基于确定论方法的液态燃料熔盐堆燃料管理程序开发及验证

虞凯程 程懋松 戴志敏

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

熔盐堆是6 种第四代先进核能系统之一，以熔融盐作为燃料或冷却剂，裂变核素或增殖核素溶解于高温熔盐［1］。燃料的流动特性使得熔盐堆可以进行在线添料和处理操作：提取233Pa 在堆外衰变，提高233U的产量；同时去除部分裂变产物，提高中子经济性［2］。

反应堆燃料管理程序主要由中子输运计算程序和点燃耗程序耦合实现。根据中子输运计算程序的不同分为确定论燃耗程序和蒙特卡罗燃耗程序。由于液态燃料熔盐堆的特殊性，一般固态堆燃料管理程序无法满足熔盐堆燃料循环计算需求，目前国内外针对熔盐堆燃耗计算开发的蒙特卡罗燃耗程序主要有：耦合蒙特卡罗程序（Monte Carlo N Particle Transport Code，MCNP）和材料演化代码REM 开发的燃耗程序（Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie，LPSC）［3］、基于SERPENT2 以及其内部燃耗模块开发的燃耗程序（Politecnico di Milano，POLIMI）［4］、基于OpenMC开发的燃耗程序（南京航空航天大学）［5］、基于 SCALE 程序包的 ChemTriton（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）［6］和 MSRRRS（中国科学院上海应用物理研究所）［7］；确定论燃耗程序主要有：基于快堆中子学程序ERANOS的快堆燃耗程序 EQL3D（POLIMI）［8−9］、基于任意三棱柱几何解析函数展开法的熔盐堆燃耗管理程序MOREL（西安交通大学）［10］、基于节块法程序DIF3D的 FAMOS（西安交通大学）［11］。

蒙特卡罗中子学程序应用于燃耗计算时，需要进行大量计算保证堆芯通量分布以及功率分布计算精度，计算效率较低。确定论程序由于其较快的计算速度和较好的计算精度，与燃耗计算耦合时能提高计算效率。本文在确定论节块法程序ThorCORE 3D［12］的基础上研究并开发了燃料管理程序ThorNEMFM，实现液态燃料熔盐堆燃料管理，并采用熔盐实验堆（Molten Salt Reactor Experiment，MSRE）［13］、熔 盐 增 殖 堆（Molten Salt Breeder Reactor，MSBR）［3］和双流熔盐快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）［14］燃耗基准题，对程序进行了初步验证。

1 ThorNEMFM简介

ThorCORE3D是中国科学院上海应用物理研究所开发的、基于指数变换和节块展开法的熔盐堆三维时空动力学程序。ThorCORE3D程序能够应用于四边形或六边形组件熔盐堆各种动力学瞬态分析。ThorLAT是中国科学院上海应用物理研究所开发的组件少群参数计算软件，核心功能是通过输运计算给堆芯程序提供少群截面参数。本文将组件程序ThorLAT以及基于泰勒展开算法［15］的点燃耗模块与ThorCORE3D 相耦合，开发一套适用于液态燃料熔盐堆的熔盐堆燃料管理程序ThorNEMFM，其主要计算流程如图1所示。熔盐堆在线添料有连续添料和批量添料两种模式，在线处理同样有连续处理和批量处理两种模式。ThorNEMFM程序包括了上述各种添料和在线处理模式，在实际的燃料管理计算分析中，可以根据具体需要，自由选择。

图1 ThorNEMFM程序流程Fig.1 Flowchart of ThorNEMFM code

2 液态燃料熔盐堆燃耗模型

2.1 燃耗方程

对于燃耗链中的每一个核素Ni，均可以写出相关的燃耗方程：

式中：fji是核素j发生一次核反应产生核素i的概率；是核素j单群总截面；γji是核素j衰变到核素i的分支比；λj是核素j的衰变常数；φ是燃耗区的平均中子通量。

将所有核素的燃耗方程联合之后可以得到矩阵形式的燃耗方程：

式中：A为燃耗计算的系数矩阵。

对于熔盐堆在线连续后处理过程，引入伪衰变因子来描述后处理速率，其表达式如下：

写为矩阵形式则有：

式中：A'为增加伪衰变因子的系数矩阵，燃耗方程仍为齐次方程。

在线连续添料是液态燃料熔盐堆的另一个重要特性。在燃耗计算中需要引入非齐次的添料项，将传统燃耗方程转化为非齐次燃耗方程。此时燃耗方程写为：

2.2 燃耗方程求解

矩阵形式的齐次燃耗方程，其特解为：

对eAt做泰勒展开［10］，可得：

式中：I为单位矩阵。代入式（9），可得：

写成递归形式：

在线连续添料模式下的非齐次燃耗方程式求解，需引入一个未知向量C→，构造一个试探函数：

将式（11）代入式（10），展开所有项，得到：

将式（12）中两边相同的项消去，可证明测试方程满足式（6）。未知向量与已知添料项相等。因此，式（6）的完整解可以写为：

对于式（13）中右边第二项，可写成类似式（10）的递归形式：

3 程序验证

本文通过美国橡树岭国家实验室发布的MSRE运行历史数据计算结果［16］、欧盟评估的MSBR 计算结果和国际组织发布的熔盐快堆燃耗算例［17］对ThorNEMFM 进行了初步验证，验证程序可靠性和准确性。

3.1 MSRE燃耗算例

3.1.1 MSRE简介

MSRE 堆芯由熔盐、石墨、哈氏合金组成，直径为140 cm，高度为163 cm，共有513根完整的石墨棒和140块的石墨块［13］。

本文选取MSRE运行初期的235U燃料LiF-BeF2-ZrF4-UF（465-29.1-5-0.9 mol%）展开计算，其中铀的原子浓度为234U 0.35%、235U 33.5%、236U 0.15%、238U 66%。堆芯入口温度约为635 ℃，出口温度约为663 ℃。整个计算过程中所需要的辐照时间、辐照功率参考MSRE 的实际运行功率，见表1。根据ORNL 的技术报告，MSRE 运行期间每 487 s 移除38%的惰性气体Kr 和Xe，同时以同样的效率移除氚。

表1 MSRE运行时间及对应功率Table 1 Approximate power history of MSRE fuel salt

3.1.2 MSRE计算结果

ORNL 依据表1 中的MSRE 运行历史数据计算了MSRE运行714 d后停堆时的核素产额分布，并发布了相关的计算结果［16］。文献［18］基于SCALE5.1的TRITON模块开发了PostTRITON程序，同样开展了相关计算。ThorNEMFM程序的计算结果与文献的参考结果的比较见图2。

图2 MSRE停堆后燃料中的核素分布(a)锕系核素，(b)裂变产物Fig.2 Inventory of nuclide in MSRE fuel salt after shutdown(a)Actinides,(b)Fission products

ThorNEMFM 燃耗模块类似PostTRITON 中的ORIGEN-S 点燃耗程序，从图2 中可以看出，两个程序的计算结果较为吻合。主要的锕系核素产额与ORNL 的计算结果符合较好；而裂变产物产额则大部分符合较好，少数核素存在偏差。

3.2 MSBR算例

3.2.1 MSBR简介

欧盟评估的MSBR［3］堆芯结构如图3所示，堆芯活性区直径和高度均460 m，由边长为15 cm的六棱柱燃料栅元组成，燃料盐通道半径为7.5 cm。堆芯轴向和径向设置石墨反射层，轴向反射层厚度为130 cm，径向反射层厚度为50 cm。MSBR 选用FLiBe作为载体盐，Th/U为初始燃料，堆内燃料盐总体积为46.2 m³，其中活性区为20.5 m³，上下腔室10.3 m³，热交换器15.4 m³。热交换区设置10 cm 厚的B4C保护层。MSBR主要设计参数列于表2。

MSBR 采用后处理系统去除堆内裂变产物，提高钍铀增殖性能。首先，通过氦泡吹气系统去除裂变气体及难溶裂变产物，其后处理时间常数为30 s，分离效率为100%。其次，采用化学后处理技术去除其它可溶裂变产物，后处理周期为10 d，对应的熔盐处理能力为4 620 L∙d−1，其中，不同种类元素具有不同的分离效率，并且考虑重金属在处理过程中的损失。此外，在燃耗过程中为了维持堆芯临界运行，需持续添加233U 和232Th，并保持熔盐内锕系核素摩尔比稳定。

图3 MSBR堆芯结构图Fig.3 Structure diagram of the MSBR core

3.2.2 MSBR计算结果

欧盟在计算MSBR 时采用ENDF/B-VI 数据库，将堆芯视为点堆进行全堆燃耗计算，因此本文在燃耗计算时采用相同的数据库以及燃耗区划分方式。图4给出了燃耗100 a内MSBR重金属质量的演化。图4（a）为铀同位素，图4（b）为其他主要锕系核素以及镤元素，可以看到，计算结果与参考文献［3］符合得较好。

表2 MSBR主要设计参数Table 2 Summary of the characteristics of the MSBR

图4 MSBR堆内重金属质量演化(a)铀同位素，(b)超铀元素+PaFig.4 Mass evolution of the heavy element inventory in MSBR(a)U isotopoes,(b)TRU+Pa

3.3 MSFR算例

3.3.1 MSFR 简介

MSFR 属于双流熔盐堆，其堆芯几何结构参数如图5 所示，燃料盐总体积为18 m³，堆芯和外回路中各占一半，增殖盐体积为7.3 m³，分布于堆芯最外侧。燃料盐和增殖盐配比均为77.5%LiF-22.5%HN（Heavy Nuclei）F4，其余堆芯主要参数见表3。

MSFR 通过连续添加232Th 和233U 燃料来维持反应堆长期运行，同时采用后处理系统去除堆内裂变产物提高反应堆中子经济性。气体和难溶裂变产物通过氦泡吹气系统去除，去除周期为30 s；可溶裂变产物采用化学后处理去除，燃料盐的后处理能力为40 L∙d−1，增殖盐的后处理能力则为0.41 L∙d−1，且所有裂变产物的后处理效率均设为100%。详细后处理参数见表 4［17］。

3.3.2 MSFR计算结果

图5 MSFR堆芯结构图Fig.5 Structure diagram of the MSFR core

本文开展了两种启堆燃料情况的燃耗计算分析，分别为233U 燃料启堆和超铀燃料启堆。LPSC、Technische Universieit Delft（TU delft）、Politecnico di Torino（POLITO）、POLIMI、XJU 等机构均进行了相关的研究。表5、6 给出了相应的初始组分。ThorCORE3D 计算所得有效增殖因子keff与其他机构计算结果［11］比较于表7。

表3 MSFR主要设计参数Table 3 Summary of the characteristics of the MSFR

图6 为ThorNEMFM 程序与文献［18］的参考结果对比。文献［18］采用ENDF/B-VI数据库，将堆芯视为点堆进行全堆燃耗计算，本文采取相同的数据库以及燃耗区划分方式。结果表明：无论是233U 燃料启堆还是超铀燃料启堆，由于燃耗过程中持续添加Th和U维持堆芯临界和重金属守恒，两种启堆模式在200 a后基本达到相同的平衡状态；不同锕系核素的质量演化计算结果均与参考文献吻合较好。

同时为了证明程序能很好地模拟裂变产物的提取，计算了233U 燃料启堆MSFR 的裂变产物总质量随时间的演化。计算结果与文献［11］结果对比，如图7 所示，可以注意到堆芯内裂变产物在10 a 后达到平衡。

表4 MSFR详细后处理参数Table 4 Parameters of MSFR fuel salt reprocessing

表5 233U燃料启堆MSFR临界初始燃料组分Table 5 Initial composition of the 233U-started MSFR adjusted for criticality

表6 超铀燃料启堆MSFR临界初始燃料组分Table 6 Initial composition of the TRU-started MSFR adjusted for criticality

表7 233U燃料启堆和超铀燃料启堆MSFR有效增殖因子Table 7 Effective multiplication factors for the 233U-started and TRU-started MSFRs

图6 MSFR堆内重金属质量演化(a) 233U燃料启堆，(b)超铀燃料启堆Fig.6 Mass evolution of the heavy element inventory in MSFR(a) 233U-started,(b)TRU-started

图7 233U燃料启堆MSFR裂变产物总质量随时间变化Fig.7 Total mass of fission products in the 233U-started MSFR as a function of time

4 结语

本文针对熔盐堆的在线添料和在线处理特性，基于现有确定论节块法程序ThorCORE3D，耦合截面加工处理程序ThorLAT 和燃耗计算模块，开发了适用于液态燃料熔盐堆燃料管理分析程序ThorNEMFM，提高了熔盐堆燃耗计算分析效率。通 过 MSRE、MSBR 和 MSFR 燃 耗 算 例 ，对ThorNEMFM 程序进行了初步验证，结果表明：ThorNEMFM 计算结果与参考结果吻合较好，即ThorNEMFM适用于液态燃料熔盐堆的燃料管理计算分析。