京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

卢俊平,张晓晶,刘廷玺*,张文瑞,刘 禹（1.内蒙古农业大学土木与水利建筑工程学院,内蒙古 呼和浩特010018；2.内蒙古自治区水资源保护与利用重点实验室,内蒙古 呼和浩特 010018）

内蒙古是中国西北华北重要的沙尘暴源区.大气沉降不仅影响环境空气质量,而且对沙源区水环境也产生严重影响.大气沉降不仅是维系初级生产力所需营养物质的主要途径,更是陆地和海洋生态环境新增和外在污染物的主要输入方式,是地球物质循环的重要途径之一[1].伴随着社会经济快速发展,人类活动过程中化学氮肥的广泛使用、化石燃料消耗量的急剧增加,导致全球氮素沉降呈现显著增加的态势[2-4].不断向陆地和水生生态系统沉降的氮磷营养盐,会改变生态系统生产力,对植物生长有一定促进作用[5-6],但是当大气沉降携带的氮磷物质组份浓度和比重过高,会导致受纳水体表层酸碱度值与营养盐结构产生变化,从而引起水体酸化、生态系统多样性丧失等一系列严重的生态问题,甚至可能引发水华等负面效应[7-8].因此,大气氮磷沉降及其造成的生态环境影响问题逐渐引起世界各国学者、公众的重点关注[9-11].

欧美洲等一些较发达的国家,较早就开始了对大气干、湿沉降方面的监测研究.1843年,Goulding等[12]率先在英国建成了世界上第一个大气氮沉降试验站.1977年,欧洲的大气氮沉降监测网络（EMEP）落成.1980年,美国大气沉降监测计划（NADP）开始实施.1990年,加拿大的大气与降雨监测网站（CAPMON）也相继投入使用,形成了大气氮沉降观测研究网络,主要研究如何应用模型模拟不同生态系统的大气氮沉降量和沉降负荷[13-14].全球大气氮沉降量伴随着人类社会经济的发展,呈现逐年增加的趋势,受到诸多学者的关注和研究.Galloway等[15]研究表明,19世纪60年代大气氮沉降量仅为31.6Tg/a,到20世纪90年代中后期,大气氮沉降总量达到了103Tg/a,预计到21世纪50年代全球大气氮沉降总量将接近195Tg/a.中国作为继北美、欧洲之后的全球三大氮沉降集中区,对大气氮沉降的研究始于20世纪70年代.国内鲁如坤等[16]最早开启了大气氮沉降研究进程,国内众多学者随后陆续开始对农田[17]、森林[18]、草地[19]等各类生态环境的大气氮磷沉降展开一系列相关研究工作.近几年,部分学者在对湖库水体富营养化成因进行深入调查后,发现大气氮素沉降对水生态系统恶化发挥着不可忽视的作用,并相继展开深入分析.诸如Moline等[20]收集了欧洲和北美42个不同地区的非生产性湖泊的化学数据和浮游植物生物量数据,并将这些数据与这些地区的无机氮（N）沉降进行了比较,表明欧洲和北美大片地区无机氮的沉降增加导致湖泊无机氮浓度升高,且无机氮浓度的升高导致了浮游植物的富营养化和生物量的增加.Elser等[21]讨论了大气氮沉降驱动下的N:P化学计量变化和营养盐限制.认为持续的氮沉降在磷限制的低磷浮游植物与富磷浮游动物消费者之间会产生化学计量失衡,可能导致较高营养水平的产量减少.Xu等[22]评估了长江流域不同反应性N（Nr）排放源对总DIN大气氮沉降的相对贡献.结果表明在流域范围内,与牲畜（11%）、工业（13%）、发电厂（9%）、运输（9%）和其他（18%）相比,化肥使用（40%）是主要来源.陈春强等[23]利用WRF-CMAQ模型研究发现,典型沙尘和灰霾过程中,中国近海TIN干沉降通量均值分别为6.77,3.01mgN/（m2·d）,是晴朗天的 6.84,3.04 倍.国内外众多学者以往的研究重点集中于我国南部海洋、海湾及沿海海域地区,研究热点为大气氮磷时空分异规律、沉降通量、污染特征、污染贡献和环境效应等,并取得了显著进展,而对于北方内陆水库（湖泊）大气氮磷沉降主要污染来源及不同季节大气气团运移轨迹至今鲜有报道.尤其对分布于沙源区的水库水体受风沙等极端气候作用下,水体水环境氮磷污染来源研究不足,污染成因认识不清.本研究在对沙源区水库大气氮干、湿沉降污染特征及季节变化特征进行深入分析的基础上,旨在通过借助 HYSPLIT4后向轨迹模型,解析研究区大气氮沉降的主要污染来源,以期为京蒙沙源区水库氮污染防治提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况及采样点的布设

大河口水库（42°13′19.17″N,116°38′4.00″E）位于内蒙古锡林郭勒盟多伦县境内滦河干流.水库水域面积为 17.26km2,东侧的吐力根河和西侧的滦河是水库的主要 2条补给河流.水库水深 2.30～14.10m,水流流速为0.05～0.13m/s.根据1953～2017年多伦县气象站统计资料,该地区多年平均年降水量为384.9mm,2017年多伦县全年降水量 377.7mm,其中6～8月份降水量为 252mm,约占全年降水量的三分之二.年主导风向以西南风和西风为主,多年平均最大风速20.3m/s,历年实测最大风速28m/s（1997年6月10日）,风向为WNW;全年以WSW方向的风平均风速最大,为 5.0m/s,扬沙和沙尘暴天气频繁出现,年扬沙日数为 3.7d.水库周边范围内分布有大面积的沙地、撂荒地、荒草地、林地、耕地等典型地块及煤化工企业.大河口水库受当地气候特征及环境特征影响已经呈现出富营养化状态,前期研究表明大气氮磷等营养盐干湿沉降是致使大河口水库呈现富营养化的主要成因之一[24].

根据大河口形状及周边污染源分布特征,在大河口水库周边布设12个大气干、湿沉降监测站点.每个监测站点放置 3个大气沉降采集器.监测站点布置方案见图1.

图1 大河口水库大气沉降监测点布设Fig.1 Layout scheme of atmospheric deposition monitoring points in the Dahekou Reservoir

1.2 样品采集与分析

1.2.1 大气沉降样品采集与测试 大气氮干、湿沉降物采集参照《大气降水样品的采集与保存标准》[25]、《环境空气质量自动监测技术规范》[26]和《环境空气降尘的测定（重量法）》[27]进行.采集器为自行研制并已申请发明专利的大气干湿沉降自动采集装置（内径 150mm 的标准玻璃缸 2个,置于高出地面1.5m处的铁架中,由自控感应装置控制干、湿沉降玻璃缸盖自动切换）[28].根据全年各月大气干、湿沉降监测点收集的干、湿沉降重量（或体积）及样品中TN含量,结合各站点大气干、湿沉降采集器个数、采集器面积,分别用式（1）和式（2）计算全年各月大气TN干、湿沉降通量.

干沉降采集:每月月初干沉降标准玻璃缸处于敞开状态,降水发生瞬间采集器通过安装的雨滴感应装置自动将采样器干沉降玻璃缸用盖密封,降水结束后又立即打开.每月最后1d 收集采集器中干沉降玻璃缸中的样品.

干沉降通量计算公式如下:

式中:Fd为大气 TN月干沉降通量,kg/km2;kd为换算系数,无单位,kd=10-3;C为收集液中的TN质量浓度,mg/L;V为收集液体积,L;S为采集器面积,0.018m2;kd/S=56.59×10-3m-2;f为采样时间系数,d-1,f=t/24;t为样品收集的时间.

湿沉降采集:在每次降水开始后,由感应器和驱动装置将湿沉降标准玻璃缸自动打开,降水结束后从采集器中收集降雨或降雪样品.每月记录湿沉降采集次数和降水量.降水量采用翻斗式雨量计自动记录.

湿沉降通量计算公式如下:

式中:Fw为大气TN月湿沉降通量,kg/（km2·month）;kw为单位换算系数,无单位,kw=10-3;Ci为雨或雪水中TN质量浓度,mg/L;Vi为采集雨、雪水的体积,L;S为采集器面积,0.018m2;h为月降水量,mm;n为月降水（雪）次数.

大气干、湿沉降中总氮含量分析参照《水和废水监测分析方法（第四版）》中的 A 类方法进行,TN测定采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法[29].为保证数据的有效性和精确度,TN含量测定做空白样平行对照检测,每个样品均进行 2组平行测试,取 2组均值作为检测值.检测值的精密度和准确度的允许偏差参照标准方法中的水质监测实验室质量控制指标.

1.2.2 研究区周边土壤采集与检测 根据研究区土地利用类型,将大河口水库周边土地划分为旱地、林地、沙地、草地、采矿用地等典型地块,每次在典型地块3个不同位置距土壤表层以下1cm处采集样品.取样频率为每季度一次.所有样品均委托中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所,选用Isoprime100-EA仪器进行上机检测 δ15N-TN值.采样点布设见表1.

表1 水库周边典型地块采样点布设Table 1 Layout of sampling points of typical plots around the reservoir

1.3 气团后向轨迹分析

利用美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的气团后向轨迹模型（HYSPLIT-4）和全球数据同化系统（GDAS）气象数据,对大河口水库地区 2017年 1月～12月不同季节做 48h后向轨迹分析,分别绘制500m、1000m和1500m高度的后向轨迹,用以反映大气团运移轨迹和解析污染物的输送过程及来源.

2 结果与讨论

2.1 大气总氮干、湿沉降通量及变化特征

2.1.1 大气总氮干、湿沉降通量统计分析 根据对大河口水库周边布设的12个监测点进行为期1年的TN干、湿沉降监测分析数据,计算得到大河口水库TN沉降通量.统计结果见表2.

表2 大河口水库大气氮干湿沉降通量和总沉降通量统计结果Table 2 Deposition amounts of atmospheric nitrogen in Dahekou reservoir

由表2可见,大河口水库全年大气TN干沉降通量变化范围为 122.44～425.64kg/（km2·month）,平均值为 200.83kg/（km2·month）.湿沉降通量变化范围1.23～188.89kg/（km2·month）,平均值为66.33kg/（km2·month）.全年各月大气总氮干、湿沉降通量变异系数分别为 0.44和 1.00.水库周边受年内降水分配不均的影响,大气总氮湿沉降通量与干沉降相比变异特征更为显著.从沉降类型上分析,大气总氮沉降主要以干沉降为主,为 2409.9kg/km2,占总沉降通量的 75.17%;湿沉降通量为 796.0kg/km2,占总沉降通量的 24.83%.2017年研究区沙尘天数 6d,沙尘暴集中在春季 4月份,月大气总氮干沉降通量为425.64kg/（km2·month）,分别是春季3月份、5月份风沙前后大气总氮干沉降通量的2.41倍和2.13倍.与我国其他湖、库大气总氮干湿沉降通量对比,受北方地区常年降雨稀少,春秋季节风沙较大的季风气候影响,表现出大河口水库大气氮干沉降通量高于北里湖、无锡太湖,湿沉降通量低于北里湖和太湖的特征[30-31]（表 3）.虽然下垫面条件、实验方法和测定方案存在的差异性对数据的可比性会产生一定影响,但是本研究成果足以表明北方沙源区的大气氮干沉降通量相当可观,对大河口水库水体富营养化的贡献不容忽视.见表3.

表3 全国部分湖泊、水库大气氮干、湿沉降通量对比Table 3 Comparison of dry and wet atmospheric nitrogen deposition fluxes of some lakes and reservoirs

2.1.2 大气总氮干、湿沉降通量季节性变化特征 Galloway等[15]研究表明,就全球范围来看,大气氮沉降均值为 5kg/（hm2·a）,目前我国大气氮素湿沉降通量平均达到8.85Tg/a[32].大河口水库大气总氮沉降通量为 3205.9kg/（km2·a）,远远超出了生态系统大气氮沉降饱和度的临界点 2500kg/（km2·a）[33],约为全国氮沉降平均水平（790kg/（hm2·a））的 4.06倍,证明大河口水库研究区已经成为高氮沉降区.与国内其他地区湖库大气总氮年沉降通量相比（表 4）,大河口水库总氮年沉降通量高于太湖、滇池、珠江口研究区,低于太湖地区.同时对比中还发现,太湖与太湖梅梁湾两个不同研究区的大气总氮年沉降通量分别为 4538kg/（km2·a）和 2652～3300kg/（km2·a）,说明大气沉降通量存在地区差异.同一地区 2017年大河口水库的大气总氮沉降通量为 3205.9kg/（km2·a）,是 2014年该研究区大气总氮年沉降通量2875.82kg/（km2·a）的1.1倍[24],且湿沉降通量与降水量的关系为 y=2.2349x-1.928,呈线性正相关关系（R2=0.9613）.这说明大气氮沉降通量除了与地区气候、环境条件有关外,还与年份间的环境、降雨量、采样点周边的环境有密切的关系[5].与国外其它地区的大气氮年沉降通量相比（表 3）,大河口水库仍处于较高水平,大气总氮年沉降通量分别是西班牙高山湖泊、加拿大阿尔伯塔窄湖、欧洲北海湾的 3.4,7.6和 3.4倍.由此可见,中国作为全球大气氮沉降三大集中区,大气沉降作用对地表水体营养盐赋存水平、水生态环境及水体富营养化的贡献应引起格外重视.

表4 国内外部分湖泊、水库大气氮沉降对比Table 4 Comparison of atmospheric nitrogen deposition of some lakes and reservoirs

大气氮沉降通量在不同月份、不同季节及不同生态条件下会受到来源、降雨、风速和风向等不同因素的影响.2017年 1月～12月大河口水库大气氮干、湿沉降通量随季节变化较为显著（图2）.

图2 大河口水库大气TN干湿沉降通量Fig.2 Wet and dry deposition flux of atmospheric nitrogen in Dahekou reservoir

由图2可见,大河口水库春（3～5月）、夏（6～8月）、秋（9～11月）和冬（12月～翌年2月）四季大气TN干沉降通量分别为 802.35,532.34,628.67,446.54kg/km2.春、秋季节的大气氮干沉降通量明显高于夏、冬季节,这与研究区气候条件与农业生产活动密切相关.根据多伦县气象站统计资料,2017年该地区平均风速为 3.3m/s,年主导风向为 WSW 风,出现频率为12.8%,观测期全年以春、秋季节风速最大（如4月平均风速为 4.4m/s）、春季最小风速为 3.4m/s,最大为6.0m/s,大风扬沙天数出现了 6d.大风天气下水库周边裸露的耕地、沙地、干盐湖底泥极易起尘,引起空气中颗粒物含量骤增,有助于含氮颗粒物的运移,增加大气氮沉降的输入.此外,大河口水库地处浑善达克沙地腹地和农牧养殖区、种植区,被大面积的风沙源区、养殖基地、农耕区包围,秋季在为农田作物追肥及施用农药等人为活动的影响下,部分氮肥和农药会随着风沙携带进入空气中,促使大气氮干沉降通量增加.夏季受降雨量及降雨频率的增多,空气中颗粒物含量骤减,干沉降通量为 532.34kg/km2,分别低于春、秋季节干沉降通量 802.35kg/km2和628.67kg/km2;冬季休耕期大气总氮干沉降通量降低至 446.54kg/km2,干沉降主要来源于多伦县城采暖期居民及供热公司作物秸秆和煤化石燃料燃烧排放的烟尘、粉尘颗粒通过大气扩散远距离输移.从大气总氮湿沉降各季变化特征分析,水库春、夏、秋、冬四季大气 TN湿沉降通量分别为 169.22,478.05,131.46,17.27kg/km2,春、夏季大气总氮湿沉降通量明显高于秋、冬季节,约占全年沉降总量的81.32%.与王小治等[40]对太湖地区的大气氮沉降进行研究得出大气氮湿沉降输入以溶解态氮为主,且存在春夏高于秋冬季节的变化特征的结论相吻合.归因于研究区降雨量年内分配极不均匀,年降水 70%～80%集中在汛期春、夏两季,多以暴雨形式出现,暴雨有利于大气氮沉降进入水体,导致氮沉降量偏大.且受夏季高温的影响,畜禽粪便中氮素容易挥发,上述原因均会导致大气中氨氮升高,进而影响大气中氮素沉降量[41].另据研究报道,由雷电作用产生的氮素也是导致湿沉降含氮量偏高的原因之一[42].

2.2 大气氮沉降稳定同位素源解析

2.2.1 典型地块土壤 δ15N-TN特征值域确定 通过对研究区周边风沙污染源进行现场调查,大河口水库周边易起尘的土地类型有旱地、水浇地、沙地、林地、草地、采矿地、脱硫土堆场等.本次大气氮沉降污染源解析重点在辐射水库的周边半径为 15km范围内,选择 14个典型地块进行土壤样品采集和δ15N-TN分析测试.布点方案见图3.

图3 大河口水库周边典型地块采样点布置Fig.3 Layout of sampling points of typical plots around Dahekou reservoir

2017年1～12月,按照春、夏、秋、冬季节,分别对研究区内14个不同典型地块进行样本采集,共采集样本个数76个.测定样品中的δ15N-TN值并进行数据汇总分析.详见表5.

表5 研究区典型地块δ15N-TN值统计Table 5 Statistic on the value of δ15N-TN in every representative block

研究区土地利用类型不同,土壤中的δ15N-TN值也各不相同.旱地土壤中δ15N-TN 平均值为6.12‰,最小值 5.29‰,最大值 7.52‰;水浇地中δ15N-TN 最小值为 4.13‰,最大值为 5.27‰,平均值为 4.67‰.水浇地与旱地土地利用类型均为耕地,δ15N-TN 的范围值却不尽相同,出现差异性的原因可能为农田管理水平不一造成.张煜等[43]研究证实,与不施肥相比,农田中施用有机肥均能增加土壤中δ15N值;沙地中δ15N-TN 值域区间较小,值域范围为7.02‰～7.38‰,平均值为 7.22‰;林地中δ15N-TN 值偏低,最小值仅为 0.49‰,最大值为 5.6‰,平均值为3.03‰.草地中δ15N-TN 最小值为 4.69‰,最大值为7.32‰,平均值为 5.84‰.脱硫土因加工工艺等因素δ15N-TN 值域极大,最小值为 28.15‰,最大值为37.12‰,平均值为 36.45‰.

2.2.2 大气氮沉降稳定同位素源解析 由表5可见,不同典型地块 δ15N-TN 值域范围交集较为严重,其中以沙地、林地、水浇地交集最为严重.根据研究区不同地块土壤中 δ15N-TN 值域范围,对研究区大气氮干沉降分春、夏、秋、冬季节进行源解析（图4、表6）.

表6 大气沉降不同季节输入源所占百分比Table 6 The percentage of atmospheric dust input source in different seasons

由图4和表6可见,不同季节大气氮干沉降来源差异性较大.春季的干沉降的主要来源为可识别的沙地,有 40%的样品来自于沙地;不可识别的混合源（沙地、林地、旱地、水浇地、草地）所占比例为50%,结合实际情况,春季受季风气候影响,风力较大,旱地、水浇地这一时期基本处于裸露状态,且这一时期农业活动逐渐复苏,农耕过程土壤密实度下降,呈蓬松状态,受风力作用更容易被带入大气中,而草地整体植被覆盖性要高于其他地块,因此,结合研究区实际,春季沉降的主要来源为沙地、耕地（旱地、水浇地）.夏季有 71.4%的大气氮沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,具体分析夏季研究区植物覆盖率达到全年最高,但受耕地人为活动的影响、研究区降雨量与蒸发量不对等与耕地这一时期土壤结构等特点较其它地块更容易被带入大气中.因此,综合分析夏季研究区大气氮沉降主要来源于位于水库正北及西北方向,距离水库周围约2.57km处的耕地,总面积约 14.58km2.秋季大气氮干沉降样品中 45%来源于西南方向距离水库约 4.9km,面积约为 0.31km2范围内可识别的沙地,10%来源于可识别的旱地,不可分辨的混合源占总样品数的 37.5%,秋季大气沉降主要来源为沙地.冬季大气沉降中 35%来源于可分辨沙地,不可识别的混合源为 52.5%.冬季研究区风向主要以西北风为主,可结合多伦县大河口水库周边土地利用类型图,可以看出水库西北方向主要以草地、沙地为主.因此,综合气象、地理等资料,冬季大气氮沉降主要来源于沙地与草地.

图4 大气干沉降样中δ15N分布Fig.4 Distribution of δ15N in atmospheric dry dust-fall

研究区春、夏、秋、冬四季干沉降的主要来源略有差异,春、秋、冬季受气象条件、气候特征及研究区地形等一系列因素的影响,干沉降的主要来源为沙地,超过 35%的样品来源于沙地,另一主要污染源为研究区周围的耕地.

2.3 HYSPLIT4后向轨迹模型溯源

HYSPLIT4（后向轨迹模型）是由美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室（NOAA）开发的一款软件,该模型较挪威大气研究所开发的 FLEXPART6.2模型和美国环境保护署开发的CALPUFF5.8模型有更好性能.HYSPLIT4 模式在输送、扩散和沉降过程方面考虑得较为完整,模拟时间精度最高可精确到小时,在国内外被广泛应用于分析污染物来源及确定传输路径等,是目前研究区域大气污染输送影响的常用方法之一[44].为了进一步追踪扬沙天气氮降尘的远程来源地区,将大河口水库设为中心研究点（116°38′4.00″E,42°13′19.17″N）,以2017年1～12月为模拟时段,以每日00:00（UTC）为后推起始时间,利用 HYSPLIT 模式模拟气流移动48h的后向轨迹.考虑到边界层的扩散和混合,分别以500m、1000m和1500m高度的后向轨迹来反映大河口水库研究区云下气团的来源.模拟结果按季节表示,结果见图5.

图5 气团后向轨迹

2017年春季（3～5月）,研究区发生了较为严重的扬沙天气,在海拔 500m和 1500m高度条件下模拟48h后向轨迹可见,1500m高空气团从蒙古国入境我国北部,与减弱的黄海高压之间极易形成东北--西南向的气流幅合带.在变性极地大陆气团控制之下,地面增热迅速,降水稀少,多会发生大风或沙尘暴天气.大风携带着岩石风化、土壤、火山喷发的尘埃等天然源和矿物质燃烧、汽车尾气等人为污染源通过远距离的大气输移对大河口水库水体富营养化产生重要影响.同时,500m低空气团自我国正北方向而来,速度较快,强烈的气团活动可以将浑善达克沙地沙子、农区耕地土壤、牧区动物粪便局地卷入气团中近距离扩散至大河口水库,增加水体中氮、磷营养盐浓度.与北方春季气团运移轨迹不尽相同,王雪梅等[45]用气团后向追踪法研究了太湖流域春季的大气环流特征,发现太湖流域春季的成雨气团多数来源于我国西北地区和西南方孟加拉湾上空.夏季（6～8月）,由于南方热带海洋气团来的晚退的早,研究区主要受境外蒙古低压控制,风速较小,表现为大气降尘主要以湿沉降为主,且大气粉尘及气溶胶主要源于多伦县及附近区域的交通运输、汽车尾气、建筑施工扬尘、工业生产烟尘以及其他人类活动排放的大气污染物等人为污染源近距离输送.秋季（9～11月）,正值冷暖气团的交替时期,东南和西南海洋性季风气团和局地蒸发水汽的影响作用较强烈,无论是 500m低空气团还是1500m高空气团运动轨迹变化均较大,活动较为频繁,大风和风沙天气较多.高浓度的风沙尘在长距离传输过程中会与遇到的气态或颗粒态污染物发生混合、交汇等相互作用,最终以干沉降方式或者经雨水淋滤、冲刷作用以湿沉降方式进入地表水体或土壤.冬季（12～2月）,蒙古高压成为研究区的基本气压系统,气团由西北向东南方向运移,地面和高空均盛行西北风.12月份多次出现了高浓度降尘,由48小时后向轨迹可见,处于500m低空气团来源于蒙古国境内的蒙古大沙漠,移动速度较慢;而 1500m高空气团自塔吉克斯坦北部穿越蒙古国中部、我国内蒙古锡林郭勒一带而来,移动速度较快.冬季我国北方及靠近我国北方的蒙古、塔吉克斯坦等国的风沙携带和夹裹的营养盐对水库的贡献也不容小视.杨龙元[34]研究也认为,我国西北地区冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴也是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.

3 结论

3.1 大河口水库全年大气总氮总沉降通量为3205.9kg/（km2·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（hm2·a））的4.06倍,水库研究区已经成为高氮沉降区.从沉降类型上看,大河口水库大气沉降主要以干沉降为主,占总沉降总量的 75.17%,通量为 2409.9kg/km2;湿沉降占24.83%,通量为796.0kg/km2.与国内其它地区湖库大气总氮沉降通量相比大河口水库总氮沉降通量高于太湖、滇池、珠江口研究区,低于太湖地区.

3.2 大气总氮干、湿沉降通量随季节变化特征较为显著.2017年春、夏、秋、冬大气总氮干沉降通量分别为 802.35kg/km2、532.34kg/km2、628.67kg/km2和 446.54kg/km2.春、秋季节明显高于夏、冬季节,约占全年大气干沉降通量总量的 59.38%;湿沉降通量表现为春、夏季明显高于秋、冬季,约占全年湿沉降总量的 81.32%.这与研究区年内季节性降水分配不均、春秋季节风沙大、土地开发利用类型、农业生产活动、工业生产活动密切相关.

3.3 不同季节大气总氮干沉降来源差异性较大.春、秋季节大河口水库有 40%～45%的干沉降样品主要来源为可识别的沙地;夏季大气氮沉降主要来源于耕地,总面积约 14.58km2.冬季大气氮沉降主要来源于沙地与草地.不同季节气团运移携带着岩石风化、土壤、火山喷发的尘埃等天然源和矿物质燃烧、汽车尾气等人为污染以大气干、湿沉降方式进入地表水体,对北方地表水环境发生变化起到了至关重要的影响作用.