关键时期淹水对不同土壤上水稻镉累积和转运的影响

邹文娴，周于宁，顾思婷，黄涂海，支裕优，孟龙，施加春*，陈謇，徐建明

（1.浙江大学环境与资源学院土水资源与环境研究所，杭州310058；2.温岭市农业农村和水利局，浙江 台州317500）

镉（Cd）的生物毒性极强，过量的Cd 不仅会抑制植物生长发育[1]，而且会对人体的肝、肾、骨骼和心血管系统造成严重损伤[2]。食物是Cd 暴露的主要途径[3-4]，相较于其他禾谷类作物，水稻会从土壤中吸收积累更多的Cd元素[5-6]。2014年环境保护部和国土资源部联合发布的《全国土壤污染状况调查公报》[7]显示，我国耕地土壤点位超标率为19.4%，特别是Cd超标点位高达7%，土壤Cd污染问题比较突出，已成为影响农产品安全的主要因素之一。

国内外学者已经通过低积累品种筛选、化学钝化修复和农艺调控等措施在降低水稻籽粒Cd 吸收和积累方面，取得了系列研究成果[8]。其中，水分管理措施因其无二次污染、可操作性强和经济高效而备受关注。大量研究发现，与传统的灌溉模式相比，全生育期淹水能够在保证产量的同时显著降低水稻籽粒Cd 含量，并能与其他水稻降Cd 调控措施产生协同作用[9-12]。长期淹水使得水稻生成大量通气组织，大气中的氧气以径向氧损失（radial oxygen loss,ROL）的形式从水稻根部释放。这些氧气或者氧化性物质使淹水土壤中存在的铁离子（Fe2＋）、锰离子（Mn2＋）等物质被氧化，形成以无定型态铁和结晶态铁为主的红棕色根膜，又称铁膜，能够吸附固定土壤中的Cd、砷（As）、铅（Pb）和锌（Zn）等元素[13-14]。目前，针对根表铁膜对水稻Cd含量的影响仍存在争议，其可以促进或抑制水稻对Cd 的吸收和积累，也可能不产生影响[15-17]。此外，虽然全生育期淹水措施已经被证实能有效降低酸性土壤上的水稻Cd 积累，但在水资源缺乏地区这一灌溉措施难以实现，且不符合农民干湿交替的传统灌溉习惯。研究降低水稻Cd 积累的关键淹水时期，探索在降低土壤Cd 污染危害的同时节约水资源，具有重要意义。

有关水稻特定生育期淹水对水稻Cd 累积影响的研究还很少。本研究主要针对水稻分蘖-拔节期、抽穗期、灌浆-成熟期进行淹水灌溉，采用盆栽试验方法对土壤-根系的理化性质和水稻根表铁膜含量进行动态观测，并研究其对水稻Cd吸收累积的影响，以期探明降低稻米Cd累积的淹水关键时期及其影响机制，为Cd污染耕地绿色、持续、高效、安全利用提供理论依据和技术支持。

1 材料与方法

1.1 供试材料

盆栽试验在浙江大学农业试验站温室内进行。供试水稻品种为‘甬优17’（杂交晚粳稻），水稻秧苗由杭州市农业科学研究院提供。供试土壤采自浙江省温岭市温峤镇姆坑村和泽国镇山坑村，分别为淡涂黏田和洪积泥砂田的2 种水稻土，取自0～20 cm耕层土壤。土壤基本理化性质见表1。

1.2 试验处理

土壤自然风干并过2 mm 筛，按每盆2 kg 干土装入内口直径20.1 cm、底部直径12.9 cm、高14.0 cm的塑料花盆中。试验采用随机区组设计，设置全生育期湿润（CK）、全生育期淹水（YS）、分蘖-拔节期淹水（FB）、抽穗期淹水（CS）、灌浆-成熟期淹水（GC）5 个处理，具体操作如表2 所示。每个处理设置12 个重复，共设120 盆，在分蘖期、抽穗期、灌浆期和成熟期进行破坏性采样，每盆种植水稻2 株。基肥在水稻移栽前一次性施入，分别为0.2 g/kg 尿素（以N 计）、0.15 g/kg 磷酸二氢钙（以P2O5计）和0.15 g/kg氯化钾（以K2O计）。水稻生长期间采用蒸馏水（pH 为6.72，Cd 含量低于检测值）灌溉。2019年6 月上旬进行纱布育种，6 月26 日将三叶期水稻苗移栽至盆中，移栽当天记为第0天，在第0—25天保持苗期浅水灌溉，在第26—80天进行分蘖和拔节期淹水，在第81—95 天进行抽穗期淹水，在第96—150天进行灌浆和成熟期淹水，11月中旬收获。

表1 供试土壤理化性质和重金属含量Table 1 Physical and chemical properties and metal contents of the experimental soils

表2 不同水分管理方式的条件控制Table 2 Conditional controlling in different water managements

1.3 样品采集与分析

在第0、1、2、4、10、20、30、45、60、75、90、110、130 和150 天对土壤的氧化还原电位（Eh）和pH 进行动态观测并记录。在分蘖期、抽穗期、灌浆期和成熟期原位测定土壤有效Fe、有效Mn、有效P 和S（Ⅱ）含量；并在这4 个时期采集土壤鲜样和植株根系鲜样（根系洗净），分别在采样当天立即进行Cd形态测定和水稻根表各指标测定。在成熟期收获植株，采集后用自来水和超纯水洗净，晾干放入烘箱，105 ℃杀青30 min，70 ℃烘干至恒量。烘干后的稻谷经小型脱壳机将壳和稻米分开，所有样品粉碎并用密封袋保存，待测植株各元素全量。

土壤Eh和pH测定。在土壤表层下约3 cm处，使用铂组合电极和pH计分别在水稻不同生长时期对土壤的Eh和pH进行原位测定。

水稻植株各元素全量测定。采取HNO3-H2O2消解法，用电感耦合等离子体质谱（inductively coupled plasma-mass spectrometry,ICP-MS）进行测定。

水稻根表指标测定。水稻根表还原态Fe（Ⅱ）和还原态Mn（Ⅱ）采用0.1 mol/L Al2（SO4）3溶液对根系鲜样进行浸提，使用分光光度计测定。浸提后的根系继续用连二亚硫酸钠-柠檬酸盐-碳酸氢盐（dithion-citrate-bicarbonate,DCB）溶液提取根表氧化Fe（Ⅲ）（DCB-Fe）和氧化Mn（Ⅳ）（DCB-Mn），将上述2 种提取液的Cd 含量相加作为根表Cd 含量，用ICP-MS测定[18-19]。

土壤Cd形态测定。采用新鲜土样，在提取不同土壤Cd形态之前，对不同处理的土壤含水量进行测定。土壤Cd形态分析参照WANG等的方法[20]：称取相当于1.0 g 干质量的土壤，用0.1 mol/L 的CaCl2提取可交换态Cd（F1），用1 mol/L 的CH3COONH4（pH=5）提取包括碳酸盐态在内的特异性吸附态Cd（F2），用1 mol/L 的NH2OH·HCl 提取非晶态铁锰结合态Cd（F3），用12 mol/L 的HCl 和0.75 g KClO3提取有机物和硫化物结合态Cd（F4），最后采用HNO3-HF消化残留态Cd（F5）。

土壤有效Fe、有效Mn、有效P 和S（Ⅱ）测定。基于薄膜扩散梯度（diffusive gradients in thin-films,DGT）技术进行原位测定。DGT装置由固定层（固定膜）和扩散层（扩散膜和滤膜）叠加组成，目标离子以扩散方式穿过扩散层，随即被固定膜捕获积累。本实验采用ZrO-Chelex DGT 和AgI DGT 2 种薄膜来分别测定土壤中的有效P、As、Fe、Cd、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn和S（Ⅱ）含量，具体操作如下：在放置DGT装置的前一天保持各土壤含水量为田间持水量的70%以上，将DGT膜面倒扣至土壤表面下方3 cm左右，放置24 h后利用去离子水冲洗DGT装置，取出固定膜。用1 mol/L 的HNO3溶液浸提固定膜上的阳离子，浸提液中的有效Fe 采用邻菲啰啉显色法，用96微孔板分光光度计法测定；其他金属阳离子直接用ICP-MS 测定；浸提后的固定膜继续用1 mol/L 的NaOH溶液浸提阴离子，有效P采用磷钼蓝显色法，用96 微孔板分光光度计法测定。对AgI DGT 固定膜上的S（Ⅱ）采用电脑成像密度计量（computerimaging densitometry,CID）技术测定。

1.4 数据处理

水稻根向茎、茎向籽粒、叶向籽粒转移Cd 的能力分别用转运系数TF1、TF2、TF3表示。

TF1=w2/w1.

TF2=w4/w2.

TF3=w4/w3.

式中：w1为根系中含Cd量，mg/kg；w2为茎中含Cd量，mg/kg；w3为叶中含Cd 量，mg/kg；w4为籽粒中含Cd量，mg/kg。采用Office 2010、SPSS 19.0和Origin 9.0软件进行数据处理及作图，多重比较结果均在P＜0.05水平进行统计分析。

2 结果与讨论

2.1 不同生育期淹水对土壤Eh和pH的影响

水稻移栽后苗期（第0—25天）内所有处理保持淹水。

如图1所示：在淹水第20天时，淡涂黏田和洪积泥砂田土壤的Eh 分别下降到-180.1～-166.3 和-201.5～-185.7 mV，随后土壤Eh随水分管理措施改变呈波动变化。由于水稻根系生长造成微氧环境，第30—150天淡涂黏田和洪积泥砂田土壤YS处理的Eh 分别在-147.2～-49.3 和-174.9～-79.8 mV之间波动；CK处理的Eh范围为295.9～411.0和281.7～454.1 mV。FB 处理完成分蘖-拔节期淹水后从第80天开始落干，在第90天淡涂黏田和洪积泥砂田土壤的Eh 分别上升到388.5 和346.0 mV，此后一直保持较高的Eh值。CS处理从第81天开始进行抽穗期淹水后，Eh 值在第90 天下降至-61.0 和-79.8 mV，在灌浆期回升。GC处理从第96天开始进行灌浆期淹水后，Eh 分别由415.1 和450.0 mV 下降至第110 天的-128.3 和-164.8 mV，至收获期一直保持较低的Eh值。值得注意的是，相较于其他时期淹水状态下的Eh值，分蘖和拔节期（第26—80天）中2种土壤YS和FB处理的Eh值较低，淡涂黏田和洪积泥砂田土壤的Eh 范围分别为-133.7～-29.5和-154.7～-14.4 mV，原因可能是在此期间水稻根系活力强，其泌氧能力强于生育中后期[21-22]。

如图2所示，土壤pH随水分管理不同呈波动变化。在第0—20 天淹水期间，淡涂黏田和洪积泥砂田土壤的平均pH 分别从6.12、5.54 上升至6.84、6.73，pH较低的洪积泥砂田土壤上升幅度较大。当土壤开始落干的时候，2种土壤pH均下降。第30—150天淡涂黏田和洪积泥砂田YS处理的pH分别在6.08～6.77和6.25～6.86之间波动；CK处理的pH范围分别为5.72～6.12和5.13～5.64。FB处理从第80天开始落干，在第90天淡涂黏田和洪积泥砂田土壤pH分别由6.07和6.11下降到5.59和5.30，此后一直保持较低的pH；CS 处理从第81 天开始进行抽穗期淹水，在第90 天pH 分别由5.96 和5.42 上升到6.21和6.06，在灌浆期pH 又下降；GC 处理从第96 天开始进行灌浆期淹水后，pH 分别由5.93、5.40 上升至6.63、6.63，此后一直保持较高的pH。值得注意的是，相较于其他时期淹水状态下的pH，在分蘖和拔节期（第26—80天），淡涂黏田第45、75天和洪积泥砂田土壤第60、75天的YS和FB处理的pH更高，这一时期淹水状态下的pH 分别低至6.07 和6.09。这与CATTANI等[23]的研究结果一致，可能是在此期间水稻根系分泌大量的有机酸导致了根系土壤的pH降低[24-25]，加之这一时期淹水比其他淹水时期的Eh更高（图1），土壤中可能存在更多的氧化产H＋反应，从而降低了pH。

图1 不同水分管理措施下土壤氧化还原电位（Eh）的动态变化Fig.1 Dynamic changes of Eh values in two paddy soils with different water managements

图2 不同水分管理措施下土壤pH的动态变化Fig.2 Dynamic changes of pH in two paddy soils with different water managements

2.2 不同生育期淹水对土壤Cd 形态的影响

从图3中可以看到，土壤水分条件会影响土壤中Cd的赋存形态，而且不同时期淹水的影响有所不同。

从水稻全生育期来看，2种土壤的Cd形态变化呈现相同的趋势。在整个水稻生育期，淡涂黏田和洪积泥砂田2 种土壤中，YS 处理的可交换态Cd（F1）均一直保持较低的含量，2 种土壤YS 处理的Cd 主要赋存形态均为铁锰结合态（F3）和特异性吸附态（F2），占比分别高达52.57%和34.36%、49.40%和33.96%；2 种土壤中CK、CS 和GC 这3 个处理在整个生育期一直保持较高的Cd活性，其主要赋存形态均为可交换态Cd（F1）。这3 个处理（CK、CS 和GC）的可交换态Cd（F1）含量在淡涂黏田土壤中无显著差异，分别为0.33～0.65、0.41～0.60和0.29～0.64 mg/kg；在洪积泥砂田中同样无显著差异，分别为0.34～0.51、0.35～0.53和0.30～0.52 mg/kg。所有处理的可交换态Cd（F1）含量在2 种土壤之间也没有显著差异。与CK 处理相比，2 种土壤FB 处理的可交换态Cd（F1）含量在分蘖期显著降低，随着抽穗期时土壤落干又大量增加，此后2种土壤中FB处理均一直保持较高的可交换态Cd（F1）含量。说明在分蘖期淹水能够显著降低土壤中的可交换态Cd（F1）含量，土壤落干会促进Cd活化；而在抽穗期、灌浆期和成熟期淹水对土壤中的可交换态Cd（F1）含量影响不大。

从同一生长时期的Cd 形态变化来看，在分蘖期，淡涂黏田YS和FB处理的可交换态Cd（F1）含量比CK 处理分别下降了55.16%和73.35%，差异显著；而铁锰结合态Cd（F3）含量比CK处理分别增加了99.65%和157.89%，差异显著；其他3 个处理与CK相比差异不大。在抽穗期、灌浆期和成熟期，只有YS处理的可交换态Cd（F1）含量比CK处理显著下降，分别降低57.51%、76.29%和59.27%，特异性吸附态Cd（F2）含量比CK 处理上升27.69%、58.14%、75.74%，铁锰结合态Cd（F3）含量比CK 处理显著上升121.92%、124.27%和170.42%；其他3个处理与CK相比差异不大。相较于CK处理，洪积泥砂田土壤的YS 和FB 处理在分蘖期除了发生交换态Cd（F1）显著下降和铁锰结合态Cd（F3）含量的显著上升，其特异性吸附态Cd（F2）含量与CK处理相比显著上升；其他时期的Cd形态变化与淡涂黏田的一致。

图3 不同水分管理措施下土壤Cd形态组成的动态变化Fig.3 Dynamic changes of Cd speciation proportion in two paddy soils with different water managements

综上所述，水稻分蘖期2种土壤的可交换态Cd含量呈现CK≈CS≈GC≫FB≈YS，而在水稻的其他生长时期可交换态Cd 含量呈现CK≈FB≈CS≈GC≫YS。YS和FB处理能降低土壤Cd活性的原因是分蘖期淹水和全生育期淹水能够促进土壤可交换态Cd（F1）向活性更低的特异性吸附态Cd（F2）和铁锰结合态Cd（F3）转变；而在抽穗期、灌浆期和成熟期淹水对土壤中Cd 的赋存形态影响不大。大量研究显示，淹水后随着Eh 下降和pH 上升，土壤有效Cd含量显著下降；反之，有效Cd 含量显著上升[11,26-27]。本试验中2 种土壤YS、FB 和CK 处理的可交换态Cd 含量变化与前人试验结果相同，但是CS 和GC处理中的可交换态Cd 含量没有随着Eh 下降和pH上升而发生显著变化。TIAN 等[28]针对灌浆前和灌浆后淹水的盆栽试验也显示，淹水和湿润处理之间的可交换态Cd 含量没有显著性差异，其认为可能是由于该试验采用风干土，风干过程的水分变化影响了Cd 的有效态含量。本试验采用鲜土样即时测定，仍显示相似的结果。有研究显示，土壤快速湿润会促使土壤团聚体发生崩解[29]且长时间淹水使得黏粒释放下渗，从而堵塞土壤孔隙以破坏土壤结构，进而在干燥后受内聚力作用，土面变硬发生板结。而如果在灌溉或暴雨前土壤含水量较高，则土壤团聚体分散和板结程度就会降低，而土壤板结会导致水分入渗率下降[30-32]。本试验中，在CS、GC 处理开始淹水之前均观察到土壤有发硬板结现象，可能是由于本试验在含水量极低的风干土中加水快速淹没土壤，之后按照各处理要求实施落干，这一过程导致了较为严重的土壤板结，进而影响抽穗期、灌浆期和成熟期淹水措施对于土壤有效Cd 的降低作用；YS 和FB 处理在开始淹水时土壤处于疏松的风干土状态，淹水后有效Cd含量显著降低。由附图1（http://www.zjujournals.com/agr/CN/10.3785/j.issn.1008-9209.2020.04.081）可知，在风干土中进行苗期浅水灌溉后，淹水状态促使所有处理的土壤溶液Cd 含量随Eh 下降和pH 上升而下降。附图2（http://www.zjujournals.com/agr/CN/10.3785/j.issn.1008-9209.2020.04.081）显示，当pH≥6.5 时，2 种土壤溶液Cd含量显著降低。说明土壤板结可能导致淹水降低土壤有效Cd 的作用失效。在实际的农田中，由于土壤质地黏重或粉粒含量高、有机质含量低、不合理的施肥或灌溉以及暴雨等均会引起土壤板结，其中各灌溉方式的土壤板结程度一般为漫灌＞沟灌＞渗灌[33-34]。因此，在采取淹水措施时要注意考虑土壤质地，适当进行深耕，并采取合理的施肥制度和灌溉方式。土壤板结对淹水措施降低土壤有效Cd 的效果影响及相关机制有待进一步研究。

2.3 不同生育期淹水对土壤DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P 和DGT-S 的影响

DGT技术主要基于自由扩散原理（Fick第一定律），通过在定义扩散层的梯度扩散及其关联过程研究，获得目标离子在环境介质中的扩散通量、生物有效态含量和固-液交换动力学的信息，能够较好地模拟植物在土壤中对元素的动态吸收过程。DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P和DGT-S不仅分别反映土壤溶液中的各种活性成分，而且包括在原位提取期间从土壤微粒上解吸下来的Fe2＋、Mn2＋、PO3-4和S2-[35]。

从图4 中可以看出，对于淡涂黏田和洪积泥砂田这2 种土壤，不同时期淹水处理均显著增加相应淹水时期的DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P 和DGT-S含量。在分蘖期，YS 和FB 处理比CK 处理显著增加土壤DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P 和DGT-S 含量。在抽穗期，YS 和CS 处理比CK 处理显著增加土壤DGT-Fe、DGT-Mn 和DGT-S 含量。在灌浆和成熟期，YS 和GC 处理比CK 处理显著增加土壤DGTFe、DGT-Mn和DGT-S含量。全生育期各指标相关性分析（表3）显示，淡涂黏田土壤的可交换态Cd（F1）含量与DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P和DGT-S含量在整个生育期呈显著或极显著负相关（-0.703**、-0.467**、-0.336*、-0.565**），洪积泥砂田土壤的可交 换 态Cd（F1）含 量 也 与DGT-Fe、DGT-Mn 和DGT-S 含量在整个生育期呈极显著负相关（-0.724**、-0.675**、-0.685**、-0.531**）。然而，结合图3 和图4 可以发现，即使CS 和GC 处理分别显著增加抽穗、灌浆和成熟期的土壤DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P 和DGT-S 含量，但并没有对土壤Cd 形态产生显著的影响。这与前人认为土壤中的S 和P 会影响Cd 有效性的研究结果[36-38]有所不同，原因可能是CS 和GC 处理在开始淹水时土壤处于板结状态，削弱了S2-和PO3-4等对土壤有效Cd的吸附或沉淀作用。

2.4 不同生育期淹水对水稻铁膜和根表Cd 含量的影响

水稻铁膜主要由无定形和结晶态氧化Fe（Ⅲ）构成，用连二亚硫酸钠-柠檬酸盐-碳酸氢盐（DCB）溶液提取的根表氧化Fe（Ⅲ）通常被视作水稻铁膜（DCB-Fe）[39]。

如图5所示：在水稻生长的分蘖期、抽穗期和成熟期，淡涂黏田和洪积泥砂田土壤YS和FB处理的DCB-Fe 含量均显著高于其他处理组，最高分别为18.92～42.91 和23.29～45.30 g/kg、27.49～83.95 和37.76～82.09 g/kg；CS 处理的DCB-Fe 含量次之；GC和CK处理的DCB-Fe含量最低，且GC与CK处理在所有时期均无显著性差异。淡涂黏田FB处理的DCB-Fe 含量在灌浆期和成熟期显著高于YS 处理，洪积泥砂田FB 处理的DCB-Fe 含量在抽穗、灌浆和成熟期均显著高于YS处理。分蘖期是淹水促进水稻铁膜生成的关键时期，抽穗期淹水也能在一定程度上促进铁膜生成，灌浆期和成熟期淹水对水稻根表铁膜的生成无显著促进作用。上述结论与前人的研究结果[40-42]一致，原因可能是此时的水稻根系泌氧能力远远强于水稻生育后期[21-22]，能够氧化淹水土壤中存在的大量Fe2＋和Mn2＋等物质（图4）。此外，洪积泥砂田中的水稻根表铁膜含量远高于淡涂黏田，这可能与2 种土壤中Fe2＋、Mn2＋、有机质、S、P等含量不同有关[43-46]。

图4 不同水分管理措施下土壤DGT-Fe、DGT-Mn、DGT-P和DGT-S含量的动态变化Fig.4 Dynamic changes of DGT-Fe,DGT-Mn,DGT-P and DGT-S contents in two paddy soils with different water managements

表3 在不同时期土壤、水稻根表及籽粒元素之间的相关性Table 3 Correlation relationships among the elements of soil,rice root surface and grain in different rice growth stages

图5 不同水分管理措施下水稻根表铁膜含量的动态变化Fig.5 Dynamic changes of DCB-Fe contents on root surface in two paddy soils with different water managements

从图6 中可以看出：对于淡涂黏田土壤，YS 处理在整个生育期一直保持较低的根表Cd 含量，范围为0.33～1.10 mg/kg，显著低于CK 处理的范围5.49～13.49 mg/kg，GC 处理在整个生育期与CK 处理无显著差异，均保持较高的根表Cd 含量，范围为7.23～10.89 mg/kg。在分蘖期，相较于CK处理，FB处理的根表Cd 含量显著降低；落干后FB 处理在抽穗期的根表Cd含量相较于分蘖期大幅上升，但仍显著低于CK处理。在抽穗期，CS处理的根表Cd含量比CK 处理显著下降28.78%，且在灌浆期比CK 处理显著下降48.69%。与淡涂黏田相似，洪积泥砂田土壤YS处理在全生育期同样保持较低的根表Cd含量，范围为0.31～0.62 mg/kg，显著低于CK 处理的2.21～2.48 mg/kg。FB 和GC 处理也与淡涂黏田土壤的变化趋势一致。与CK相比，CS处理的根表Cd含量在抽穗期无明显变化，在灌浆期下降12.37%。相关性分析结果（表3）显示，在整个生育期淡涂黏田土壤的根表Cd2＋与根表Fe2＋呈极显著负相关（-0.435**），而在洪积泥砂田中根表Cd2＋与根表Mn2＋呈极显著负相关（-0.432**），这与LI 等[18,47]的研究结果一致。

综上所述，全生育期、分蘖期和抽穗期淹水均可降低水稻根表Cd含量，原因可能是淹水后产生的大量Fe2＋和Mn2＋在根表发生了竞争性吸附作用。在淡涂黏田土壤中主要作用离子是Fe2＋，而在洪积泥砂田土壤中主要作用离子是Mn2＋。淹水措施对根表Cd含量的降低存在一定的滞后效应，而灌浆期和成熟期淹水对根表Cd含量影响较小。

图6 不同水分管理措施下水稻根表Cd含量的动态变化Fig.6 Dynamic changes of Cd contents on root surface in two paddy soils with different water managements

2.5 不同时期淹水对水稻Cd 累积和转运的影响

如图7所示：在淡涂黏田土壤中，YS处理下籽粒中Cd 的质量分数为0.051 9 mg/kg，比CK 处理的0.804 6 mg/kg 下降了93.55%，而FB 处理下籽粒中Cd 的质量分数为1.030 0 mg/kg，比CK 处理增加28.00%。CS处理下籽粒中Cd的质量分数为0.402 4 mg/kg，比CK 处理下降49.99%，差异显著，但CS 处理下籽粒中Cd 含量仍然高于食品安全国家标准中规定的污染物Cd 限量（0.2 mg/kg）的标准。如表4所示，在淡涂黏田中FB处理比CK处理显著增加了茎和叶到籽粒的转运（TF2和TF3）。在洪积泥砂田土壤中，与CK处理相比，不同时期各淹水处理均降低了籽粒Cd 含量。YS、FB 和CS 处理的籽粒中Cd质量分数分别为0.032 3、0.171 0 和0.190 6 mg/kg，比CK 处理的0.345 5 mg/kg 分别显著下降90.64%、50.52%和44.85%。与CK 处理相比，洪积泥砂田中FB和CS处理的TF2明显降低。2种土壤的GC处理籽粒中Cd质量分数分别为0.857 9和0.270 8 mg/kg，均相较各自CK处理差异不显著。综上所述，在淡涂黏田中水稻成熟期籽粒Cd含量呈现FB＞GC≈CK＞CS＞YS，而在洪积泥砂田中成熟期籽粒Cd 含量为CK≈GC＞CS≈FB＞YS。

图7 不同水分管理措施下水稻籽粒、根系、茎和叶片Cd含量Fig.7 Cd contents in rice grain,root,stem and leaf in two paddy soils with different water managements

2种土壤YS处理的根、茎和叶Cd含量都远低于其他处理。在淡涂黏田土壤中，与CK处理相比，GC处理根系Cd含量下降45.64%，差异显著。可能是生育后期长时间淹水使得土壤中Fe2＋、Mn2＋与Cd2＋竞争水稻根表吸收位点，降低了根系Cd含量。相关性分析（表3）表明，在成熟期淡涂黏田土壤根表Cd2＋与Fe2＋呈负相关（-0.631），洪积沙泥田土壤根表Cd2＋与Fe2＋、Mn2＋均呈显著负相关（-0.697*、-0.742*）。洪积泥砂田土壤的FB和CS处理的根系Cd含量较CK处理显著升高，原因可能是CK 处理的TF1为0.53，明显高于其他处理，根系Cd 被更多地转运到地上部。在淡涂黏田土壤中，相较于CK处理，FB和GC处理的茎中Cd 含量显著降低，下降幅度分别为27.09%和27.24%。洪积泥砂田土壤中GC 处理的茎中Cd 含量也较低，相较于CK 处理降低了33.17%。2 种土壤的YS 和FB 处理的叶中Cd 含量均显著低于其他处理。

表4 不同水分管理措施下水稻Cd转运系数Table 4 Cd translocation factors with different water managements in rice

淡涂黏田和洪积泥砂田这2 种土壤中降低水稻籽粒Cd 积累的关键淹水时期有所不同。抽穗期是2 种土壤共同的关键淹水时期，这与刘昭兵等[48]和ARAO 等[49]的研究结果一致，主要原因是抽穗期淹水降低了茎到籽粒的转运系数TF2（表4）。此外，由表3 可知：淡涂黏田和洪积泥砂田这2 种土壤中的籽粒Cd 含量均与根表Cd 含量呈正相关关系（0.706*、0.421），淡涂黏田CS 处理降低了抽穗期和灌浆期的根表Cd 含量，洪积泥砂田CS 处理降低了灌浆期的根表Cd 含量，有利于减少籽粒Cd积累。

淡涂黏田和洪积泥砂田这2 种土壤在分蘖-拔节期淹水对籽粒Cd含量的影响存在差异，与CK处理相比，淡涂黏田FB处理的TF2和TF3明显增加，而洪积泥砂田FB 处理的TF2明显降低（表4），原因可能是分蘖期淹水促进大量根表铁膜生成（图5），而铁膜对2 种土壤中的水稻Cd 积累产生了不同的影响。有研究显示，根表铁膜对水稻地上部Cd的积累转运作用受铁膜形成量[42]和土壤Cd 的生物有效性等因素影响[15,50]。铁膜在土壤Cd生物有效性较低的时候抑制水稻地上部Cd 吸收积累，而在Cd 生物有效性较高的时候对地上部Cd 无显著影响甚至起促进作用[15,50]。本试验中洪积泥砂田FB处理各时期的铁膜含量是淡涂黏田FB处理的1.3～1.8倍，且洪积泥砂田的Cd 生物有效性低于淡涂黏田土壤。洪积泥砂田土壤中籽粒Cd 与根表DCB-Fe 和DCB-Mn呈显著或极显著负相关（-0.718*、-0.804**）（表3），而在淡涂黏田土壤中相关性不明显（0.021、0.058）；且洪积泥砂田土壤中CK 处理的DCB-Fe 含量最低，其TF1值却最高（表4）。综上所述，铁膜在洪积泥砂田土壤中对籽粒Cd的吸收积累起抑制作用，而在淡涂黏田中没有抑制作用。

前人研究认为灌浆期淹水能有效降低土壤活性Cd，是减少水稻籽粒Cd 积累的关键时期[28,51]，而本研究显示灌浆及成熟期淹水不能有效降低籽粒Cd 含量，这可能与土壤板结使得淹水对土壤有效Cd的降低作用失效有关。此外，熊丽萍等[52]研究发现，稻谷中的Cd主要来源于孕穗期-乳熟期水稻根系吸收并转运至稻谷中的，而乳熟期-黄熟期稻谷中增加的Cd全部来源于茎或叶中积累的Cd的再转移，推算其所占的比例仅为5%。因此，由于灌浆及成熟期淹水对土壤活性Cd无降低作用，加上淹水降低根表Cd含量效应具有滞后性，导致灌浆及成熟期淹水虽然降低了成熟期茎和根系的Cd含量，但可能错过了调控的关键时期，其中的机制有待进一步研究。

3 结论

1）水稻不同生育期淹水均会降低土壤Eh，增加土 壤pH 以 及DGT-Fe（Fe2＋）、DGT-Mn（Mn2＋）、DGT-P（PO3-4）和DGT-S（S2-）含量，其中洪积泥砂田的pH 增幅大于淡涂黏田。在淡涂黏田土壤中，不同时期淹水通过促进Fe2＋与Cd2＋在根表的竞争作用降低水稻根表Cd 含量；而在洪积泥砂田土壤中，不同时期淹水通过促进Mn2＋与Cd2＋在根表的竞争作用降低水稻根表Cd含量，且在2种土壤中淹水措施对根表Cd 含量的降低作用均存在滞后效应。

2）水稻不同时期淹水主要通过改变水稻根表Cd 含量及Cd 从茎向籽粒的转运来影响籽粒Cd 的积累。淡涂黏田中水稻籽粒降Cd 的关键淹水时期是抽穗期（比全生育期湿润处理下降了49.99%），而在洪积泥砂田中是分蘖-拔节期和抽穗期（分别比全生育期湿润处理下降了50.52%和44.85%）。2种土壤在分蘖-拔节期淹水产生差异的主要原因是分蘖期淹水促进了水稻根表铁膜大量生成，而铁膜抑制了洪积泥砂田土壤中Cd 向水稻籽粒的转运和积累，但对淡涂黏田土壤却没有抑制作用。

综上所述，不同土壤上的水稻降Cd关键淹水时期有所不同，通过此次试验研究，建议在水稻抽穗期进行淹水灌溉作为水稻降镉关键时期的水分管理模式。