宁夏O3污染及其输送路径

严晓瑜，缑晓辉，龚晓丽，刘建军，纳 丽，苏占胜，刘 垚，李晓虹，吴保国

(1.中国气象局旱区特色农业气象灾害监测预警与风险管理重点实验室,宁夏 银川 750000；2.宁夏气象防灾减灾重点实验室,宁夏 银川 750000；3.宁夏气象服务中心,宁夏 银川 750000；4.宁夏固原市气象局,宁夏 固原 756000)

引 言

O3是大气的重要微量成分，约90%存在于平流层，仅10%左右分布在对流层中[1]。平流层中的O3能吸收紫外线，保护人类与生态环境，但如果对流层大气中，特别是近地面O3质量浓度增高，则会危害人体健康[2-4]、损害植物生理功能[5]、造成粮食减产[6]及引发城市光化学烟雾污染等[7]。

随着社会经济的高速发展和机动车保有量的激增，我国城市O3污染问题愈发严重，已反超PM2.5，成为影响城市环境空气质量的首要污染物[8-9]。关于O3污染，目前主要从O3质量浓度时空变化[10-11]、O3与气象要素的关系[12-13]、前体物VOCs和 NOx的排放特征及其对O3生成的影响[14-15]以及O3污染来源解析[16]、近地面O3污染的健康影响评价及生态环境效应[17]等方面进行了研究，但多集中在京津冀、长三角、珠三角等较早开展O3质量浓度地面监测的地区。2013年开始，我国实施新的空气质量标准，并在全国74个城市496个国控监测点开展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6项污染物的实时监测，为我国西部内陆地区[18-19]开展O3时空变化研究奠定了基础。

近地面O3质量浓度不仅受前体物排放、光化学反应的影响，而且受区域传输的影响[20]。河北保定市夏季O3污染主要受偏南气团、东南气团和偏东气团的传输影响，污染日中3类传输条件出现的百分比分别为28%、39%和17%[21]。2012年7—8月上海近地面夜间O3污染与长距离输送的海洋气团有关，白天高质量浓度O3则由其他城市经陆地气团传输而来[22]。江苏常州市O3污染传输路径中，自安徽黄山—浙江湖州—江苏宜兴到常州的气流对应的O3平均质量浓度最高(116 μg·m-3)，自山东枣庄—江苏宿迁—淮安—泰州—苏州—无锡到常州的气流对应的O3平均质量浓度最低(78 μg·m-3)[23]。

近年来，地处我国西北内陆的宁夏大气污染也日益严重，虽然已有研究对银川市的大气颗粒物分布特征、气象条件影响以及输送路径[24-26]等进行了分析，但目前对宁夏其他地市大气污染，特别是O3污染的研究相对较少[27]，本文基于2015—2018年宁夏环境监测国控点O3质量浓度资料，分析宁夏5市O3质量浓度变化特征，评价各市O3污染状况，探讨O3输送路径，以期为有效治理和科学控制宁夏O3污染，改善大气环境质量提供科学依据。

1 资料与方法

所用数据来源于国家环境空气质量监测网发布的2015—2018年宁夏银川、石嘴山、吴忠、中卫和固原5个市共19个环境监测国控点(图1)的逐时O3质量浓度资料。依据《环境空气质量指数技术规定》[28]和《环境空气质量标准》[29]对原始数据进行质量控制，剔除因断电、仪器维修维护、校准等原因造成的异常值。某一时刻O38 h滑动平均质量浓度(简称“O3质量浓度”)为该时刻及其前7个时次的O31 h质量浓度的平均值[30]；日最大O3质量浓度为一个自然日内08:00(北京时，下同)—24:00所有时刻O3质量浓度中的最大值；逐月(年)O3质量浓度90%分位数为该月(年)内逐日日最大O3质量浓度数据序列中的90%分位数；年平均O3质量浓度为该年内逐日日最大O3质量浓度的算术平均值。

图1 环境监测国控点分布Fig.1 Distribution of monitoring stations

HYSPLIT(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory)模式是由美国国家海洋大气中心(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)和澳大利亚气象局(Bureau of Meteorology Australia, BOM)共同研发的一种具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为完整的输送、扩散和沉降的综合模式系统[31-32]。后向轨迹聚类分析是根据气团轨迹的空间相似度，即传输速度和方向，对所有到达模式受点的气团轨迹进行聚类分组，以判断受点不同时间段主导气流方向和污染物潜在来源。

利用HYSPLIT模式和GIS技术结合的TrajStat软件[33]对宁夏5个地市进行后向轨迹聚类分析。分别将固原(36.01°N、106.27°E)、石嘴山(39.04°N、106.39°E)、吴忠(37.98°N、106.19°E)、银川(38.48°N、106.21°E)和中卫(37.52°N、105.18°E)气象站作为模拟受点，利用NOAA的全球资料同化系统(global data assimilation system, GDAS)提供的逐6 h气象数据，计算2015—2018年逐年5—10月各城市逐日15:00到达受点的72 h后向气流轨迹，轨迹计算起始高度为500 m。并利用TrajStat软件中的欧氏距离(Euclidean distance)聚类算法分别对到达固原、石嘴山、吴忠、银川和中卫的气流轨迹进行聚类分析，同时，结合CO、NO2质量浓度资料以及气象要素数据对各市各类气流下O3及其前体物和气象要素的特征进行分析。

2 结果分析

2.1 O3质量浓度

2.1.1 年际变化

图2为2015—2018年宁夏5市年O3质量浓度90%分位数年际变化。可以看出，近4 a平均O3质量浓度90%分位数石嘴山最高(159 μg·m-3)，其次是银川(154 μg·m-3)，再次是中卫(149 μg·m-3)，吴忠较低(137 μg·m-3)，固原最低(132 μg·m-3)。从年际变化来看，石嘴山2015年年O3质量浓度90%分位数为159 μg·m-3，2016年略增加为160 μg·m-3，2017、2018年又下降至158 μg·m-3。固原和吴忠2015年年O3质量浓度90%分位数分别为125和132 μg·m-3，2016年均略有减小，2017、2018年均明显升高，2018年固原增加至142 μg·m-3，吴忠增加为148 μg·m-3。2015—2017年银川、中卫年O3质量浓度90%分位数明显增加，银川由2015年的131 μg·m-3增加至2017年的167 μg·m-3，中卫自2015年的141 μg·m-3增加至2017年的156 μg·m-3，但2018年两市均略有减小。总体来看，近4 a石嘴山年O3质量浓度90%分位数略有下降，其他4市普遍呈整体上升趋势。

图2 2015—2018年宁夏5市年O3质量浓度90%分位数年际变化Fig.2 Inter-annual variation of the 90% quantile of annual O3 mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.2 月变化

图3为2015—2018年宁夏5市月O3质量浓度90%分位数变化。可以看出，月O3质量浓度90%分位数吴忠最高值(161 μg·m-3)出现在7月，固原、石嘴山、银川和中卫最高值出现在8月，分别为142、179、184和162 μg·m-3；固原、吴忠和中卫最低值出现在1月，分别为63、53和67 μg·m-3，石嘴山和银川最低值出现在12月，分别为76和70 μg·m-3。相对而言，石嘴山除6月和7月低于银川外，其他各月O3质量浓度90%分位数均是5个城市中最大的。银川、中卫、吴忠和固原1—6月O3质量浓度90%分位数差异较大，且由高到低的顺序均为银川>中卫>固原>吴忠；7月为银川>中卫>吴忠>固原；8—12月中卫O3质量浓度90%分位数略高于银川和吴忠，固原普遍较其他3个城市低。

图3 2015—2018年宁夏5市月O3质量浓度90%分位数变化Fig.3 The monthly variation of the 90% quantile of O3 mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.3 日变化

图4为2015—2018年宁夏5市O31 h质量浓度日变化。可以看出，O31 h质量浓度日变化均呈单峰型，最大值均出现在16:00，石嘴山、银川、中卫、固原和吴忠分别为112、104、103、91和88 μg·m-3。石嘴山和固原O31 h质量浓度最小值出现在07:00，分别为41和40 μg·m-3；其他城市均出现在08:00，中卫、银川、吴忠分别为44、41和31 μg·m-3。石嘴山日变幅最大为71 μg·m-3，吴忠次之为67 μg·m-3，银川再次为63 μg·m-3，中卫 59 μg·m-3，固原最小为51 μg·m-3。值得注意的是，吴忠各时次O31 h质量浓度在5个城市中最小，与前述年O3质量浓度90%分位数固原最低的结果略有差异，为此，计算各城市2015—2018年年O3质量浓度平均值，发现石嘴山、银川、中卫、固原和吴忠分别为106 、100、100、89和82 μg·m-3，这表明虽然吴忠O3质量浓度峰值较固原市高，但其O3平均质量浓度水平却较固原市低。

图4 2015—2018年宁夏5市O3 1 h质量浓度日变化Fig.4 Diurnal variation of O3 1 h mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.4 O3空间分布

图5为2015—2018年宁夏19个国控点O3质量浓度及其90%分位数的平均值以及逐年O3质量浓度90%分位数。可以看出，2015—2018年多年平均O3质量浓度90%分位数超过160 μg·m-3的站共有7个，其中，银川贺兰山马莲口最高，为170 μg·m-3，其次为石嘴山沙湖旅游区的166 μg·m-3，中卫沙坡头消防站为164 μg·m-3，其他各站均在160 μg·m-3以下，特别是吴忠和固原两市，各监测点多年平均O3质量浓度90%分位数普遍在140 μg·m-3以下。年O3质量浓度平均值超过100 μg·m-3的站共有9个，其中，沙湖旅游区和大武口黄河东街最高，均为110 μg·m-3，其次是贺兰山马莲口的107 μg·m-3，再次为惠农南大街的105 μg·m-3。

图5 2015—2018年宁夏19个国控点O3质量浓度及其90%分位数的平均值(a)以及逐年O3质量浓度90%分位数(b)Fig.5 The averaged values of O3 mass concentration and its 90% quantile(a)and the 90% quantile of O3 mass concentration year by year(b)at 19 national mornitoring points in Ningxia from 2015 to 2018

2015—2018年，除沙湖旅游区、大武口黄河东街、红果子镇惠新街、教育园区和官桥站5个站年O3质量浓度90%分位数呈下降趋势外，其他国控点均呈上升趋势，其中，银川上海东路、文昌北街和水乡路增加最明显，2018年O3质量浓度较2015年均增加70 μg·m-3以上。这3个点均位于银川中心城区的交通主干道及居民聚居区，说明随着城区人口的快速增长和机动车的增加，O3前体物排放增多，对本地O3生成贡献增大。其次是贺兰山东路、贺兰山马莲口和学院路，2018年O3质量浓度90%分位数比2015年均高出30 μg·m-3以上。

2.2 O3污染状况

2.2.1 首要污染物为O3的天数及空气质量类别变化特征

表1列出2015—2018年宁夏各地市首要污染物为O3的天数。可以看出，石嘴山首要污染物为O3的天数最多，平均为124 d，2017年高达135 d；其次为中卫，首要污染物为O3的年均天数为119 d；银川首要污染物为O3的年均天数为103 d；固原和吴忠首要污染物为O3的年均天数较少，分别为87 d和76 d。

表1 2015—2018年宁夏5市首要污染物为O3的天数Tab.1 The days occurring primary pollutant O3 in 5 cities in Ningxia during 2015-2018 单位：d

2015—2018年固原首要污染物为O3的天数逐年增加，由2015年的54 d增加至2018年的112 d；石嘴山2017年前逐年增加，2018年略下降；吴忠、银川两市2016年首要污染物为O3的天数较2015年明显增加，2017年略有下降，2018年又分别反弹至100 d和128 d；中卫2015年为97 d，2016年增加至135 d后又逐年下降，2018年降至118 d。整体来看，5市首要污染物为O3的天数2018年普遍较2015年增多。

图6为2015—2018年宁夏5市不同空气质量类别首要污染物为O3的天数年际和月变化。可以看出，各市首要污染物为O3且空气质量为良的天数均最多，且近年来均呈增加趋势，中卫、石嘴山、固原、银川和吴忠年均天数分别为98 d、 90 d、 84 d、 70 d和 64 d。首要污染物为O3且空气质量为轻度污染的年均天数石嘴山、银川、中卫、吴忠和固原分别为34 d、 32 d、 20 d、12 d和 3.5 d。除石嘴山略减少外，其他4市均增加，其中银川增加最多，从2015年的12 d增加至2018年的41 d；其次是中卫，2015年为10 d，2017年增加至29 d；再次是固原，2015、2016年均未出现，2017年为5 d，2018年为9 d；吴忠2015年为15 d，2016和2017年明显下降，2018年又增加至20 d。吴忠、中卫和固原未出现首要污染物为O3且空气质量为中度污染的天气，石嘴山2015年和2017年分别出现1 d，银川2017、2018年分别出现5 d、3 d。说明近年来，O3污染强度不断增强。

图6 2015—2018年宁夏5市不同空气质量类别首要污染物为O3的天数年际(a)和月(b)变化Fig.6 The inter-annual (a) and monthly (b) variation of days occurring primary pollutants O3 with different air quality types in five cities in Ningxia during 2015-2018

2015—2018年固原首要污染物为O3且空气质量为良的天数7月最多，4 a累计出现87 d，其次为8月，累计出现78 d；中卫首要污染物为O3且空气质量为良的天数8月最多，累计83 d，7月次之为81 d；石嘴山首要污染物为O3且空气质量为良天数8月出现较多，累计82 d，其次是7月，累计68 d；吴忠7、8月首要污染物为O3且空气质量为良的累计天数分别为68 d和67 d；银川首要污染物为O3且空气质量为良的天数7月最多，累计58 d，其次是8月，累计52 d。石嘴山首要污染物为O3且空气质量为轻度污染的天数7月出现较多，累计出现46 d，6月次之，为39 d；银川首要污染物为O3且空气质量为轻度污染天数出现在7月和6月，累计分别为39 d和37 d；中卫和固原首要污染物为O3且空气质量为轻度污染的天数均为6月最多，分别为27 d和8 d；吴忠6月、8月O3为首要污染物且空气质量为轻度污染的累计天数均是16 d，多于7月的12 d。银川首要污染物为O3且空气质量为中度污染的天数6、7和5月分别累计4 d、3 d和1 d，石嘴山7月累计出现2 d，银川、石嘴山其他各月以及其他地市均未出现首要污染物为O3且空气质量为中度的污染。整体来看，宁夏首要污染物为O3且空气质量为良的天数7、8月最多，首要污染物为O3且空气质量为轻、中度污染的6月最多，其次是7月。

2.2.2 O3污染过程变化特征

以日最大O38 h滑动平均值二级浓度限值(160 μg·m-3)为标准，将O3连续超标作为一次O3污染过程。图7为2015—2018年宁夏不同持续时间O3污染过程出现次数。可以看出，持续时间为1 d、2 d、3 d及6 d、7 d的O3污染过程出现次数均明显增加，而持续时间为4 d和5 d的O3污染过程出现次数略减少。持续时间为1 d的O3污染过程从2015年的13次增加至2018年的39次。持续时间为2 d的O3污染过程2015年出现6次，2018年增加至17次。持续时间为7 d的O3污染过程2015年和2016年均未出现，2017和2018年却分别出现2次。持续时间为3 d的O3污染过程主要发生在石嘴山、银川和中卫，固原未出现。全区持续时间为4 d、5 d的O3污染过程减少主要是由于石嘴山持续时间为4 d和5 d污染过程减少。石嘴山、吴忠、银川和中卫持续时间为6 d、7 d的O3污染过程均有所增加，其中银川和中卫增加最显著(图略)，表明宁夏长持续时间O3污染过程发生次数增多。

图7 2015—2018年宁夏不同持续时间O3污染过程出现次数Fig.7 The frequency of O3 pollution event with different duration in Ningxia during 2015-2018

2.3 后向轨迹聚类

2.3.1 后向轨迹聚类

利用TrajStat软件对2015—2018年宁夏5市5—10月逐日到达各城市的后向气流轨迹进行聚类分析，并计算各类轨迹数占总轨迹数的百分比，以分析各市气团输送路径特征。到达固原的后向气流轨迹中，来自陕西南部、甘肃东部的东南气流(聚类3)占比最高(32.2%)，其次是来自内蒙古西南部和甘肃中部交界地带、宁夏中西部的短距离西北气流(聚类4)，占比24.4%，再次为源自哈萨克斯坦南部、新疆中北部、河西走廊的长距离西北气流(聚类1)，占比20.9%。来自新疆东部、甘肃北部、内蒙古西南部的中距离西北气流(聚类2)占比14.2%，来自蒙古国中部，经内蒙古中西部、宁夏北部及中部的北方气流(聚类5)占比8.3%[图8(a)]。

到达石嘴山的后向气流轨迹中，来自新疆中东部、内蒙古西部的中距离西北气流(聚类3)，来自内蒙古西部的短距离西北气流(聚类2)和来自陕西中部、宁夏东部的东南气流(聚类4)占比较高，分别为24.0%、23.3%和20.6%。来自蒙古国中东部、内蒙古中西部的北方气流(聚类5)占比18.1%。来自哈萨克斯坦中北部、新疆北部、蒙古国西南部和内蒙古西南部的长西北气流(聚类1)占比13.9%[图8(b)]。

到达吴忠的后向气流轨迹中，来自陕西中部、甘肃东北部、宁夏中东部的东南气流(聚类3)占比最高，达31.5%，其次是来自甘肃中部、内蒙古西南部的短距离西北气流(聚类5)，占比21.9%。来自新疆东北部、蒙古国西南部、内蒙古西部的中距离西北气流和来自哈萨克斯坦东部、新疆中北部、甘肃北部、内蒙古西部的长距离西北气流(聚类4)占比分别为18.8%和15.9%。来自蒙古国中部和内蒙古中西部的北方气流(聚类2)占比最低，为11.9%[图8(c)]。

到达银川的后向气流轨迹中，来自内蒙古西北部的短距离西北气流(聚类5)占比最高，为28.1%，其次是来自新疆中北部、甘肃北部、内蒙古西部的中距离西北气流(聚类1)，占比21.5%，来自蒙古国中部、内蒙古中西部的北方气流(聚类2)占比21.3%。来自陕西中南部、甘肃东北部、宁夏东部的东南气流(聚类3)占比17.3%。来自哈萨克斯坦、新疆北部、蒙古国西南部、内蒙古西部的长距离西北气流(聚类4)占比较低，为11.8%[图8(d)]。

到达中卫的后向气流轨迹中，来自新疆中东部、甘肃北部、内蒙古西南部的中距离西北气流(聚类1)占比最高，为31.3%，其次是来自陕西西南部、甘肃东北部、宁夏南部的东南气流(聚类3)，占比23.7%，再次是来自内蒙古西南部、甘肃中部的短距离西北气流(聚类5)，占比22.3%。来自蒙古国中部和内蒙古中西部的北方气流(聚类2)占比15.7%。来自哈萨克斯坦中东部、新疆中北部、甘肃北部和内蒙古西南部的长距离西北气流(聚类4)占比6.9%[图8(e)]。

图8 2015—2018年宁夏固原(a)、石嘴山(b)、吴忠 (c)、银川(d) 和中卫(e)市后向轨迹聚类分布Fig.8 Distributions of cluster-mean back-trajectories over Guyuan (a), Shizuishan (b), Wuzhong (c), Yinchuan (d) and Zhongwei (e) in Ningxia during 2015-2018

综上所述，对石嘴山、银川、吴忠而言，中、短距离西北气流占比最高，其次是东南气流，再次是北方气流，长距离西北气流占比最小；中卫和固原，占比最高的气流为东南气流，其次是短距离西北气流，再次是中、长距离西北气流，北方气流占比最低。

2.3.2 不同气流轨迹对O3污染的影响

基于5个城市后向轨迹聚类结果，计算各类轨迹对应的O3及其前体物质量浓度和气象要素平均值，以分析各类气流轨迹对不同城市O3污染的影响。图9为2015—2018年宁夏5市各类轨迹平均日最大O3质量浓度及其前体物平均质量浓度和气象要素。可以看出，对固原而言，来自蒙古国中部、内蒙古中西部，横穿宁夏北部和中部的北方气流(聚类5)对应的平均日最大O3质量浓度最高，为119 μg·m-3，平均日NO2质量浓度为22 μg·m-3，平均日CO质量浓度为0.592 mg·m-3，低于其他4类轨迹的对应值；对应的平均气温为17 ℃，为5类轨迹中最高；相对湿度为49.2%，为5类轨迹中最低；风速为2.2 m·s-1。中距离西北气流(聚类2)、东南气流(聚类3)和短距离西北气流(聚类4)对应的平均日最大O3质量浓度分别为106、105和105 μg·m-3，长距离西北气流(聚类1)对应的平均日最大O3质量浓度最低，为102 μg·m-3。

图9 2015—2018年宁夏固原(a、b)、石嘴山(c、d)、吴忠(e、f)、银川(g、h)、中卫(i、j)各类轨迹平均日最大O3质量浓度及其前体物平均质量浓度(a、c、e、g、i)和气象要素(b、d、f、h、j)Fig.9 Cluster-mean daily maximum O3 and its precursors mass concentrations (a, c, e, g, i) and meteorological elements (b, d, f, h, j) for the trajectory groups over Guyuan (a, b), Shizuishan (c, d), Wuzhong (e, f), Yinchuan (g, h) and Zhongwei (i, j) in Ningxia during 2015-2018

源自陕西中部、宁夏东部的东南气流(聚类4)对应的石嘴山平均日最大O3质量浓度最高，为135 μg·m-3，平均日NO2和CO质量浓度分别为23 μg·m-3和0.707 mg·m-3；平均气温和平均相对湿度分别为22 ℃和62%，均高于其他4类轨迹；平均风速为1.4 m·s-1。短距离西北气流(聚类2)、北方气流(聚类5)、中距离西北气流(聚类3)和长距离西北气流(聚类1)对应的平均日最大O3质量浓度分别为133、129、127和119 μg·m-3。

来源于陕西中部、甘肃东北部、宁夏中东部的东南气流(聚类3)对应的吴忠平均日最大O3质量浓度在5类轨迹中最大，为119 μg·m-3，对应的平均日NO2和CO质量浓度分别为18 μg·m-3和0.592 mg·m-3，均是5类轨迹中最低；对应的平均气温为22 ℃，平均相对湿度为56%，平均风速为1.9 m·s-1，均为5类轨迹中最高。短距离西北气流(聚类5)、北方气流(聚类2)、中距离西北气流(聚类1)和长距离西北气流(聚类4)对应的平均日最大O3质量浓度分别为106、103、96、86 μg·m-3。

源自陕西中南部、甘肃东北部、宁夏东部的东南气流(聚类3)对应的银川平均日最大O3质量浓度较其他轨迹高，为136 μg·m-3，平均日NO2质量浓度为25 μg·m-3，为5类轨迹中最低；平均日CO质量浓度为0.811 mg·m-3；平均气温和平均相对湿度分别为22 ℃和58%，均高于其他4类轨迹；平均风速为1.6 m·s-1。北方气流(聚类2)、短距离西北气流(聚类5)、中距离西北气流(聚类1)对应的平均日最大O3质量浓度分别为125、121和120 μg·m-3。长距离西北气流(聚类4)对应的平均日最大O3质量浓度较低，为110 μg·m-3。

对中卫来讲，来自陕西西南部、甘肃东北部、宁夏南部的东南气流(聚类3)对应的平均日最大O3质量浓度最大，为128 μg·m-3，平均日NO2和CO质量浓度分别为20 μg·m-3和0.772 mg·m-3；平均气温和平均相对湿度分别为21 ℃和62%，均是5类轨迹中最高；平均风速为2.6 m·s-1。北方气流(聚类2)、短距离西北气流(聚类5)对应的平均日最大O3质量浓度略低，分别为127和126 μg·m-3。中距离西北气流(聚类1)对应的平均日最大O3质量浓度为119 μg·m-3。长距离西北气流(聚类4)对应的平均日最大O3质量浓度最低，为110 μg·m-3。

综上所述，影响固原日最大O3质量浓度的最重要输送路径是来自蒙古国中部、内蒙古中西部，横穿宁夏北部和中部的北方气流，可能是受宁夏北部石嘴山、银川等地污染物远距离输送和固原南部六盘山地形阻挡作用共同造成。影响石嘴山、银川、吴忠和中卫日最大O3质量浓度的最主要输送路径均为来自陕西中南部、甘肃东北部、宁夏中东部的东南气流，这可能是东南气流所经陕西、甘肃东部等区域均为人口密集、污染排放较重地区，另外，与银川东部和吴忠东北部接壤的内蒙古上海庙能源化工基地，以及位于银川东南地区的宁东能源重化工基地，均是国家级煤炭、电力、煤化工产业区，污染物排放量较大，使东南气流成为影响宁夏北部4市O3质量浓度的主要输送路径。

另外，平均日最大O3质量浓度最高的输送气流，其对应的日平均NO2和CO质量浓度并非最高，这表明影响O3、NO2和CO的输送路径存在一定差异。同时，发现5市平均日最大O3质量浓度最高的气流轨迹聚类下，5个市的气温均较其他各类气流轨迹下的气温高，这说明高温对O3质量浓度的升高至关重要。

3 结论与讨论

(1)2015—2018年宁夏5市中，石嘴山平均年O3质量浓度90%分位数最高，为159 μg·m-3，银川次之为154 μg·m-3，中卫再次为149 μg·m-3，吴忠为137 μg·m-3，固原最低为132 μg·m-3。近年来，除石嘴山略下降外，其他4市O3质量浓度整体呈增加趋势。平均年O3质量浓度90%分位数最高为银川贺兰山马莲口的170 μg·m-3，其次为石嘴山沙湖旅游区的166 μg·m-3，再次为中卫沙坡头消防站的164 μg·m-3；年O3质量浓度90%分位数上升趋势最明显的监测点为银川上海东路、文昌北街和水乡路。

(2)2015—2018年首要污染物为O3的天数，石嘴山最多为124 d，中卫119 d，银川103 d，固原87 d，吴忠最少为76 d，且整体均呈增多趋势。各市首要污染物为O3且空气质量为良的天数均最多，其次是轻度污染，吴忠、中卫和固原未出现首要污染物为O3且空气质量为中度的污染。近年来各市首要污染物为O3且空气质量为良、轻度污染天数普遍增多，中度污染银川增加最明显。除固原外，其他4市持续6 d、7 d的O3污染过程次数均增加，尤其是银川和中卫增加最显著。

(3)石嘴山、银川和吴忠，中、短距离西北气流占比最高，其次是东南气流，再次是北方气流，长距离西北气流占比最低；中卫和固原东南气流占比最高，其次是短距离西北气流，再次是中、长距离西北气流，北方气流占比最低。

(4)来自蒙古国中部、内蒙古中西部，横穿宁夏北部和中部的北方气流是影响固原O3质量浓度的最重要输送路径。来自陕西中南部、甘肃东北部、宁夏中东部的东南气流是影响石嘴山、银川、吴忠和中卫O3质量浓度的最主要输送路径。

2015—2018年宁夏各市平均年O3质量浓度90%分位数为132～159 μg·m-3，较北京(199～200 μg·m-3)[34]、长三角(173±21.64 μg·m-3)[35]、沈阳[36]低，较成都[12]、广州[37]略高，明显高于云贵高原(124±15.55 μg·m-3)和新疆(115±18.82 μg·m-3)[35]等地区。宁夏各市出现首要污染物为O3且空气质量为良、轻度的天数增多，O3污染过程持续时间增加，O3污染加重，与全国大部地区变化趋势一致[18,34,36-37]。

近年来，除石嘴山O3质量浓度略下降外，宁夏其他市整体呈增加趋势，这可能主要是由近年来石嘴山人口、经济增长较其他市缓慢，污染排放减缓造成，据宁夏统计年鉴报告[38]，2015—2018年人口自然增长率石嘴山普遍在5‰以下，均是5市中最低，特别是2018年，仅为1.85‰，银川、吴忠、中卫、固原人口自然增长率则分别为6.27‰、9.70‰、10.03‰和10.8‰。人均生产总值指数除2018年石嘴山较银川高外，其他年份均是5市中最低。

DOI：10.1029/2003JD003380