沈阳近地层大气颗粒物浓度垂直变化特征及与气象因子的关系

李丽光 李晓岚 赵梓淇 王宏博 沈历都2 王扬锋 刘宁微 马雁军

(1.中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳 110166; 2.沈阳区域气候中心，辽宁 沈阳 110166)

引言

随着经济的快速发展，城市建设加快，尤其是城市建筑高度和密度迅速增加，使得人们的活动空间从地面向空中延伸。与此同时，由于人为排放污染物的增加，城市地区大气污染事件频繁发生，主要与近地面大气颗粒物的累积有关。因此，城市地区大气颗粒物浓度的垂直分布特征[1-3]和影响机制[4-6]的研究日益受到关注。

大气颗粒物垂直观测的传统方式有探空气球[5]、城市气象梯度铁塔[7-8]、系留飞艇[9]、飞机观测[10]等，这些传统的观测方式有技术稳定和方法成熟等优势，但也存在受探测高度的限制和观测时间不连续且耗资巨大等缺点。新的观测方式有激光雷达[11-12]和无人机[6]，雷达实现了自动化连续观测，但存在观测盲区，同时也需要大量资金支撑，无人机作为新的便携观测方式同样存在时间不连续以及飞行过程中引起流场不稳定从而导致观测异常等问题。此外，由于雷达观测盲区多出现在距离地面几百米范围内，而这一范围往往是污染物浓度易于积聚的高度。因此，有很多学者在近地面层不同高度设置仪器观测[13-14]，这种方式优点是可针对性地解决问题，缺点是研究结束后观测也会停止。

大气颗粒物浓度的垂直分布和演变受排放源、地形、气象条件等多种因素的影响。已有观测表明[15-17]，随着高度增加，大气颗粒物浓度一般呈减小的趋势。此外，根据观测日的天气类型可将大气颗粒物垂直分布特征分为渐级递减型和快速递减型[18]。不同地区的观测表明，颗粒物浓度的垂直变化特征有明显差异。如香港地区的观测表明，PM浓度在街道峡谷地区随高度增加呈指数递减趋势，而在开阔街道地区则随高度呈线性递减特征[19]；北京地区的观测结果则表明随着高度增加，PM2.5浓度存在对数递减特征[7]。大气颗粒物垂直分布的复杂性与边界层大气动力、热力结构和湍流特点以及局地气象条件均有密切关系。研究表明，边界层逆温能有效抑制PM2.5和水汽的垂直向上输送[6,20]，低空急流通过改变边界层动力和热力过程直接影响大气污染物的传输和扩散[21-22]。丁国安等[18]指出，清洁日150 m以下存在的较强湍流使气溶胶可以很好地混合，同时由于上层较强的逆温以及各层水平方向上较大的风速，使得320 m高度的PM浓度明显低于100 m和8 m的值。上述研究表明，由于大气颗粒物垂直分布特征及影响因素的复杂性，探讨不同地区的相关研究对丰富这一领域的研究有积极作用。

沈阳作为东北地区最大的工业城市，近年来城市扩展迅猛，城市建筑高度不断增加[23-24]，同时，沈阳作为东北地区主要的重工业基地，大气污染较为严重[12,25]。因此，有必要对沈阳近地层大气颗粒物浓度垂直分布特征及其影响因子进行分析。本文利用中国气象局沈阳大气环境研究所院内设置的3个不同高度空气质量观测仪器，分析了大气颗粒物浓度垂直分布特征，并探讨了其与气象因子的关系，以期为沈阳地区大气污染综合防治提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 观测地点和观测仪器

观测仪器放置在中国气象局沈阳大气环境研究所院内(123°24′47″E,41°43′51″N)，3个观测位置从低到高分别位于院内东南角、东厢楼楼顶和主楼楼顶，观测仪器高度分别为1.5 m、15 m和90 m(图1)。研究区南侧为沈阳某小学校区，北侧为浑河支流，南北两侧均有道路相隔，东侧为空旷裸地，西侧为高层住宅区，研究区东南侧有一污水处理厂，相距约500 m。观测仪器为青岛合诚环保科技有限公司生产的H6型空气质量预警系统(恒温型)。

图1 三个高度观测仪器位置示意图Fig.1 Locations of instruments at three different height levels

1.2 观测资料和研究方法

观测时间为2018年10月1日至2019年9月30日，同步观测不同高度的大气颗粒物(包括PM2.5、PM10和TSP)质量浓度和气象要素(包括风速、相对湿度和气温)。观测信息详见表1。大气颗粒物和气象要素均为分钟数据，经过严格的质量控制，包括剔除异常点、插补缺测数据等，然后计算各要素小时平均和日平均值，再进行逐月、季节的统计。大气颗粒物浓度与气象要素间相关分析利用SPSS软件完成。本文四季划分如下：冬季为12月至翌年2月，春季为3—5月，夏季为6—8月，秋季为9—11月。此外，本文利用WRF模式计算了沈阳2018年平均大气边界层高度的日变化以及全年、不同季节平均边界层高度。

表1 观测仪器各要素特征和观测的样本数Table 1 Description of each element observed by instrument and the number of samplings

1.3 观测资料对比验证

为了对H6型空气质量预警系统(恒温型)观测数据进行验证，选取美国热电环境空气质量监测仪器观测的2018年11月沈阳地区11个环境监测站中距离本研究观测地点最近的浑南东路站的观测资料进行了对比。从图2可以看出，两种仪器观测的大气颗粒物变化趋势基本一致，H6型空气质量预警系统观测的1.5 m高度PM2.5和PM10与美国热电环境空气质量监测仪器观测的对应值二者相关系数分别为0.90和0.84(P<0.01)，相关显著。因此，本文观测数据可以反映沈阳地区大气颗粒物分布状况。

2 结果分析

2.1 不同高度大气颗粒物浓度的时间变化

2.1.1 季变化

由图3可知，大气颗粒物四季变化明显不同，秋冬季明显高于春夏季。冬季(图3a)，PM2.5平均浓度从低至高依次为54.98±12.67 μg·m-3、63.77±15.1 μg·m-3和39.27±5.62 μg·m-3，即各层对应值15 m>1.5 m>90 m，PM10平均浓度各层对应值为15 m>90 m>1.5 m(图3b)，TSP平均浓度各层对应值为15 m>1.5 m≈90 m(图3c)。以往研究指出[13,26]，气象条件对PM的垂直分布有明显影响。冬季15 m高度的大气颗粒物浓度明显大于其他两个高度的浓度，与局地气象条件密切相关。15 m高度的温度为-1.60 ℃，明显高于1.5 m(-3.72 ℃)和90 m(-2.76 ℃)的值，高度的相对湿度为38.42%，15 m高于1.5 m和90 m高度的相对湿度(表2)，较高的相对湿度有利于大气颗粒物吸湿增长，不利于扩散，导致浓度较高。

图2 2018年11月青岛和诚仪器和美国热电仪器观测的沈阳逐日PM2.5(a)和PM10(b)浓度对比Fig.2 Comparison of daily PM2.5(a) and PM10(b) concentrations in Shenyang observed by instruments from Qingdao of China and the US of American in November of 2018

图3 2018年10月至2019年9月沈阳不同高度PM2.5(a)、PM10(b)和TSP(c)季节变化Fig.3 Variations of seasonal mean PM2.5(a) ,PM10(b) ,and TSP (c) concentrations at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

表2 2018年10月至2019年9月沈阳四季不同高度气象条件Table 2 Seasonal change characteristics of meteorological elements at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

春季，近地层PM2.5平均浓度从低到高依次为25.67±10.18 μg·m-3、25.77±10.64 μg·m-3和22.09±4.34 μg·m-3，即各层对应值1.5 m≈15 m>90 m，三个高度上大气颗粒物浓度相差不大。四季相比，春季大气颗粒物浓度最低(1.5 m高度PM10和TSP夏季最低)(图3)，主要是因为沈阳春季从低到高三层高度对应的平均风速分别为0.73 m·s-1、1.27 m·s-1和1.51 m·s-1(表2)，明显高于其他季节，较大的风速有利于大气污染物扩散。有研究指出[27-29]，风速是影响大气颗粒物浓度分布的重要因素。此外，沈阳春季大气边界层高度为748 m(表3)，是四季中最高的，这有利于大气垂直扩散。贾健等[30]在乌鲁木齐的研究也指出，春季较高的边界层高度使得大气扩散增强。

表3 2018年沈阳不同时期大气边界层高度变化Table 3 Planetary boundary layer heights in a different period in Shenyang in 2018 m

夏季，PM2.5平均浓度从低到高依次为26.96±4.17 μg·m-3、31.77±6.65 μg·m-3和30.91±7.58 μg·m-3，各高度浓度值相差不大。这与夏季太阳辐射强度大、地面强烈增温、大气极不稳定、垂直方向上湍流对流作用增强、空气扩散较强有关[7]。研究指出[31]，夏季大气颗粒物易向高空扩散，低空颗粒物尤其是细颗粒物浓度较低。

秋季，PM2.5平均浓度在近地层从低至高依次递减(图3a)，分别为42.40±16.71 μg·m-3、37.31±11.29 μg·m-3和35.99±9.60 μg·m-3，PM10(图3b)和TSP(图3c)浓度也有同样的变化规律，即随着垂直高度增加，大气颗粒物浓度依次递减，这与在北京[18]、天津[15]和南京[31]的研究结果类似。

2.1.2 月变化

由图4可知，沈阳地区大气颗粒物浓度变化明显分为两个阶段，即10月至翌年3月的冬半年和4—9月的夏半年。冬半年，1.5 m高度月平均PM2.5(图4a)、PM10(图4b)和TSP(图4c)浓度均为增—减—增—减的变化特征，即10—11月增加，12月下降，1月又增加，2月浓度达最大值，3月明显下降；15 m高度三个粒径的大气颗粒物月平均浓度变化均为先增后减的变化特征，即10月至翌年1月增加，然后一直下降；90 m高度细粒子PM2.5月平均浓度呈增—减—增—减的变化特征，即10—11月增加，12月下降，1月又增加，2—3月下降，而粗粒子PM10和TSP的浓度为先增后减的变化特征，即10月至翌年1月增加，然后递减，表明随着垂直高度的增加，粗细粒子的变化特征明显不同。各月相比，15 m高度1月大气颗粒物浓度最高，并且三个高度间大气颗粒物浓度差值也最大，如PM2.5最大的差值为15 m和90 m高度之间的31.38 μg·m-3。三个高度相比，从低至高冬半年PM2.5月平均浓度依次为50.41±8.55 μg·m-3、52.27±13.01 μg·m-3、37.33±6.45 μg·m-3，即各层对应值15 m>1.5 m>90 m，1.5 m和15 m的低层大气颗粒物浓度明显高于高层90 m的值，PM10和TSP浓度从低到高也有相同的规律。相比90 m高度，低层颗粒物浓度明显偏高，这与冬半年大气稳定度增加、垂直混合作用减弱、边界层高度降低以及供暖季近地面排放加强导致颗粒物积聚在较低的高度有关。Chan等[19]指出，地面至50 m高度较强的逆温和稳定的大气条件有利于污染物的积累。此外，1.5 m和15 m高度的颗粒物在不同月份存在高低变化，这与地面不同高度排放源的影响[27]、建筑物对气流的扰动作用[13]以及地面植被的吸附作用等[32]有关。

图4 2018年10月至2019年9月沈阳不同高度PM2.5(a)、PM10(b)和TSP(c)浓度逐月变化Fig.4 Monthly variations of PM2.5(a) ,PM10(b) ,TSP (c) concentrations at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

夏半年，1.5 m、15 m和90 m三个高度大气颗粒物PM2.5、PM10和TSP月平均浓度变化规律基本一致，均呈增—减—增的变化特征，即自4月开始浓度逐渐增加，至6月达最大，然后逐月下降，至8月达最低，9月又增加。各月相比，6月大气颗粒物浓度最高，并且6月三个高度间的浓度差也最大，如PM2.5最大的差值为1.5 m和90 m高度之间的8.78 μg·m-3，但这个差值远低于冬半年相应值。三个高度相比，从低至高PM2.5月平均浓度依次为24.59±4.49 μg·m-3、27.05±6.55 μg·m-3、26.80±6.86 μg·m-3，三个高度大气颗粒物浓度相差不大，PM10和TSP浓度从低到高的浓度相差也不大。与冬半年相比，夏半年大气颗粒物浓度明显偏低(冬半年大气颗粒物浓度约为夏半年的2倍，PM2.5浓度在90 m约为1.5倍)，这是因为夏季日照时间长且到达地面的短波辐射增强，大气湍流运动较为剧烈，有利于污染物稀释和扩散[27]。同时，夏季三个高度的颗粒物浓度值较为接近，这主要是由于夏季边界层高度增加以及湍流对流活动加强[16]，使得近地面层颗粒物更趋于混合均匀,因此大气颗粒物浓度的垂直梯度较小。

2.1.3 日变化

由图5a可知，冬季各时次PM2.5浓度均表现为15 m的最高，90 m的最低，即各层对应值15 m>1.5 m>90 m，北京时间17—23时PM10浓度和北京时间16—23时TSP浓度也有类似规律，这种变化规律主要是沈阳夜间大气边界层高度较低，仅为339 m，明显低于白天的949 m(表3)。也有研究指出[5]，夜间大气稳定度强，气溶胶垂直混合受到抑制，更易在近地层积聚。从三个高度大气颗粒物浓度日变化看(图5a)，PM2.5浓度在1.5 m和15 m高度日变化均呈明显的双峰，峰值分别出现在上午08时和晚上19时，谷值出现在14时左右，90 m高度为单峰，PM2.5浓度变化幅度不大。PM10浓度和TSP浓度在对应高度上日变化规律、峰谷值出现时间都与PM2.5浓度的变化规律类似。沈阳冬季PM日双峰的变化与文献[29,33]的报道一致。值得注意的是，冬季大气颗粒物日双峰相比，上午的峰值浓度明显高于晚上的值，这可能与沈阳冬季寒冷人类活动主要集中在白天有关。研究指出[16]，PM2.5的峰值出现时间主要与人类活动规律有关。此外，沈阳冬季供暖导致排放源增加也可能是主要原因之一。

图5 2018年10月至2019年9月沈阳不同高度大气颗粒物浓度冬(a)、春(b)、夏(c)和秋(d)季日变化Fig.5 Diurnal variation of atmospheric particular concentrations at different height levels in winter (a),spring (b),summer (c),and autumn (d) from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang

由图5b可知，春季北京时间18—23时PM2.5、PM10和TSP平均浓度各层对应值表现为1.5 m>15 m>90 m，其他时次90 m的浓度最低。春季与冬季同样表现为夜间低层的两个高度大气颗粒物浓度较高，其原因与冬季相同。杨龙等[7]指出，夜间地面辐射冷却作用导致逆温容易发生，颗粒物的垂直混合作用减弱。1.5 m和15 m高度的日变化曲线呈双峰，90 m为单峰，但峰谷值都不明显，尤其是90 m高度。PM10和TSP浓度的日变化曲线与PM2.5的变化基本相同。

由图5c可知，夏季PM2.5浓度在1.5 m和90 m高度没有明显变化规律，15 m高度在00—08时浓度相对较高。PM10和TSP浓度在低层有明显的峰谷值，但在90 m高度没有明显的峰谷变化。其原因与夏季雨水较多，对颗粒物起着清除作用，尤其是对高空中粗颗粒物的清除作用较强有关[31]。

由图5d可知，秋季北京时间05—07时和16—00时PM2.5浓度从低到高明显递减，即各层对应值表现为1.5 m>15 m>90 m，北京时间17—23时PM10和TSP浓度也有相同的变化规律，这与冬季夜间近地层低层污染更严重的变化相似。秋季三个高度PM2.5、PM10和TSP浓度的日变化曲线如冬季一样也均呈双峰，第1个峰值1.5 m出现在07时，15 m和90 m对应的峰值出现在08时，第2个峰值前两个高度出现在20时，90 m对应的峰值出现在22时，谷值均出现在13—14时。秋季晚上的峰值浓度明显高于上午的，这与以往研究结果一致[34]，这种变化与大气边界层的日变化有关[5]。

由图6可知，不同高度气象条件有明显差异，如90 m高度有较高的风速和温度以及较低的相对湿度，使得大气颗粒物浓度明显低于其他两个高度的浓度，而1.5 m的气象条件与90 m高度的正好相反，即有较低的风速和温度以及较高的相对湿度，大气颗粒物吸湿增长，导致大气颗粒物浓度较高，因此大气颗粒物浓度在四季和各月均表现为1.5 m的值大于90 m的值。15 m高度气象条件相对于其他两个高度要复杂些，大气颗粒物浓度变化也较大，这可能与局地湍流及其垂直方向的输送有关，还需要进行深入的研究。

图6 2018年10月至2019年9月沈阳不同高度冬(a)、春(b)、夏(c)、秋(d)季风速，冬(e)、春(f)、夏(g)、秋(h)季温度，冬(i)、春(j)、夏(k)、秋(l)季相对湿度日变化Fig.6 Variations of winter,spring,summer,and autumn wind speed (a,b,c,d),temperature (e,f,g,h) and relative humidity (i,j,k,l) at different height levels from October of 2018 to September of 2019 in Shenyang,respectively

2.2 不同高度大气颗粒物浓度与气象因子关系

利用不同高度观测的气象要素，分析了逐日风速、温度和相对湿度与大气颗粒物浓度的关系。由图7可知，风速与大气颗粒物浓度呈负相关，这与文献报道是一致的[5,35]。随着风速增加PM2.5浓度降低(图7a、图7d和图7g)，二者的相关系数在1.5 m和15 m高度都为-0.22(表4)，90 m高度二者相关系数为-0.37，表明随高度增加二者的相关性也增加。研究表明，温度与PM2.5浓度呈负相关[29]，本文也得出同样的结论。风速与PM10(图7b、图7e和图7h)关系、与TSP(图7c、图7f和图7i)关系的变化规律与PM2.5的基本一致。温度与PM2.5浓度的相关系数从1.5 m至90 m依次为-0.37、-0.16和-0.13，即随高度增加二者的相关性变弱。温度与PM10或TSP在三个高度上也为负相关，但在不同高度上相关系数的值排序均为1.5 m>90 m>15 m(表4)。相对湿度与PM2.5浓度的关系相对复杂，1.5 m高度上二者为负相关，90 m高度上既有正相关也有负相关,15 m高度二者为正相关。Li等[29]研究也指出，相对湿度在不同季节与PM的关系有正有负。本文15 m高度仅有177个样本且多来自冬半年，为进一步分析其特征，分冬半年和夏半年进行统计。由表3可知，冬半年二者为正相关，不同高度相对湿度与PM2.5浓度的相关系数的值排序为1.5 m≈90 m>15 m。夏半年二者也呈正相关，90 m高度的相关系数为0.22，大于1.5 m高度的0.10，15 m高度由于样本数太少没有进行统计。相对湿度与PM10或TSP关系同样也较为复杂。冬半年二者关系同PM2.5一样为负相关，PM10与相对湿度的相关系数在三个高度的排序与PM2.5的一致，但TSP表现为随高度增加相关系数降低(表4)。夏半年1.5 m高度PM10和TSP与相对湿度都为负相关，但在90 m高度二者为正相关。

不同粒径大气颗粒物与气象因子的关系表明，随着大气颗粒物粒径增加，其在三个高度与风速的相关系数均减小，与温度的相关系数在1.5 m随大气颗粒物粒径增加相关系数变化不大，在15 m和90 m随大气颗粒物粒径增加相关系数也增加，与相对湿度的相关系数在冬半年随大气颗粒物粒径增加而减少，尤其是在90 m高度，而夏半年1.5 m高度随大气颗粒物粒径增加相关系数也增加，90 m 高度完全相反(表4)。

3 结论

(1)大气颗粒物浓度的季节变化明显不同，秋冬季明显高于春夏季；三个高度相比，冬季15 m的浓度最高，90 m的浓度最低，秋季表现为随垂直高度增加大气颗粒物浓度依次递减，春季1.5 m 和15 m浓度明显高于90 m的浓度，夏季大气颗粒物浓度总体较低，各层浓度值相差不大。从四季日变化看，冬季和秋季三个高度均为双峰曲线，但90 m高度双峰不明显，春季三个高度均为单峰曲线，夏季15 m高度为单峰曲线，其他高度不明显。秋冬季夜间低层大气颗粒物浓度明显高于90 m高度的浓度。

(2)大气颗粒物浓度的逐月变化分为明显的两个阶段，即冬半年和夏半年。冬半年，1.5 m高度月平均PM2.5、PM10和TSP浓度均为增—减—增—减的变化特征，15 m高度均为先增后减，90 m高度细粒子PM2.5为增—减—增—减的变化特征，而粗粒子PM10和TSP为先增后减，表明随着垂直高度的增加，粗细粒子的变化特征明显不同。各月相比，15 m高度1月大气颗粒物浓度最高。三个高度相比，1.5 m和15 m的低层大气颗粒物浓度明显高于高层90 m的值。夏半年，1.5 m、15 m和90 m三个高度大气颗粒物PM2.5、PM10和TSP月平均浓度变化规律基本一致，均呈增—减—增的变化特征，6月浓度最高。三个高度相比，大气颗粒物浓度相差不大。与冬半年相比，夏半年大气颗粒物浓度明显偏低。

(3)大气颗粒物浓度与风速呈负相关，随着高度增加相关系数增加，但随着大气颗粒物粒径增加相关系数减小，风速与细粒子PM2.5在90 m高度的相关性最好；大气颗粒物浓度与温度也呈负相关，随着高度增加PM2.5浓度与温度的相关系数递减，但PM10浓度和TSP浓度与温度的相关系数的值为1.5 m>90 m>15 m，随着大气颗粒物粒径的增加相关系数也增加；大气颗粒物浓度与相对湿度的关系相对复杂，既有正相关也有负相关，在冬半年均为正相关，夏季与粗粒子PM10和TSP为负相关，冬半年随着高度增加相关系数只有TSP呈递减，PM2.5和PM10均为1.5 m的相关系数最高，15 m的最低。