沙颍河流域(河南段)非点源氨氮污染模拟与时空特征分析

杨 琴， 张永勇

1.中国科学院地理科学与资源研究所， 陆地水循环及地表过程重点实验室， 北京 100101 2.中国科学院大学， 北京 100049

水污染是目前危害公众健康和制约流域绿色发展的突出问题[1-2]. 随着我国经济社会的快速发展，水环境急剧恶化[3-4]. 《2018年中国生态环境状况公报》显示，1 935 个监测断面中29%的断面水质处于GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅳ类及以下，其中6.7%的水体使用功能丧失. 近年来随着水污染治理水平的提高，点源污染得到了有效缓解，但农业等非点源已成为流域水污染的重要来源[5-6]. 研究表明，全球约有30%～50%的地区受到非点源污染的影响，其中美国60%左右的河流污染与非点源污染密切相关[7-8]，我国太湖、巢湖等流域非点源污染负荷的贡献已经超过点源[9-10].

非点源污染负荷估算常采用数学模型准确描述污染物在土壤-水体介质中的迁移转化等过程，从而定量估算负荷总量，并揭示其空间分布特征. 常用的模型有输出系数模型[11]、基于降雨-径流关系扩展的模型[12-14]和基于生物地球化学过程扩展的模型[15]等. 输出系数模型只能反映特定地区污染物的输出且忽略了污染物的迁移转化过程，估算精度较低[9]. 降雨-径流关系扩展模型(如SWAT、ANSWERS和HSPF模型)强调流域水循环过程对水质过程的驱动，忽视了水量水质等过程之间的相互作用机制，对土壤营养物质循环过程的描述不够精细[12-14]. 生物地球化学过程扩展模型(如EPIC、DNDC模型)强调作物的生理生态过程、营养源在土壤层中的垂向运动等，无法模拟水和营养源在流域内的运移过程[15]. 因此，基于水循环过程的纽带作用，耦合生物地球化学模型对氮、磷等营养元素循环的精细描述已成为非点源污染模型研究的热点问题[16-17]. ZHANG等[17]探索了水循环与氮、碳等生物地球化学循环之间的相互作用机制，以水和营养源循环作为连接与水相关各过程的纽带，构建了流域水循环系统模型(HEQM模型)，有效提高了水量水质的耦合模拟精度，已广泛应用于我国流域非点源污染估算[10,18].

淮河流域是我国污染最严重的流域之一. 自“九五”以来，我国已投入数百亿元对整治流域水污染并取得了突破性进展，获得了显著的社会和生态效益[1,19-20]，但淮河流域的污染控制和环境管理多以点源控制为主，对非点源污染的重视程度仍不足. 近年来，非点源污染负荷占总入河负荷的比重呈逐渐上升的趋势，已成为不可忽视的污染源，流域水环境状况仍不容乐观[20]. 该研究以淮河流域最大支流沙颍河为例，采用HEQM模型模拟重点断面的径流和氨氮浓度过程，分析氨氮污染空间分布、来源类型及其贡献，以及非点源负荷的年内年际变化特征等，以期为沙颍河流域水污染的控制与治理提供科学依据与技术支持，并为流域水资源的合理规划提供理论参考.

1 研究方法与数据来源

1.1 研究区概况

沙颍河是淮河的最大支流，也是淮河流域水污染最严重的支流之一. 沙颍河发源于河南省西部的伏牛山区，向东流经河南、安徽两省，地跨平顶山、漯河、周口、界首和阜阳等40个地区，最终汇入淮河干流. 其中，沙颍河(河南段)为纸店断面以上流域(见图1)，河道全长410 km，集水面积3.25×104km2，约占沙颍河流域总面积的82%[4]，主要支流包括沙河、北汝河、颍河、清潩河和贾鲁河等. 研究区位于暖温带半湿润季风气候区，多年平均气温和降水量分别为14～15 ℃和750 mm. 沙颍河(河南段)流域人口密度较大，是河南省重要的粮食生产基地. 由于大量化肥和农药的施用，加上大量点源排放和闸坝调控等人类活动的影响[21]，流域内水环境状况不容乐观.

图1 沙颍河流域(河南段)位置图Fig.1 Location of Shaying River catchment (Henan Section)

1.2 HEQM模型

HEQM模型是由张永勇等开发完成的流域水循环多过程耦合模型. 该模型以水和营养物(碳、氮和磷等)循环作为联系纽带，能够模拟气候变化和人类活动(土地利用、水利工程以及农业管理措施等)影响下径流、水-土及营养源流失、水质浓度、作物产量等要素时空变化特征[17]. HEQM模型由8个子模块组成，即水文循环模块、土壤生物地球化学模块、作物生长模块、土壤侵蚀模块、物质运移模块、水体水质模块、水库调度模块和参数分析模块. 水文循环过程模拟采用分布式时变增益模型(distributed time variant gain model，简称“DTVGM”)[22]，考虑了不同土地利用类型的产汇流特征和水利工程对河道水循环特征的影响. 水质过程主要包括营养物的生物地球化学过程、陆面污染物运移过程、河道污染物迁移转化过程以及湖泊水体污染物的交换、蓄积和降解等过程，其中土壤生物地球化学过程模拟主要基于反硝化-分解模型(denitrification-decomposition，简称“DNDC”)，细致刻画多种形态的碳、氮等营养物质在土壤中的硝化反硝化、矿化、淋溶、固化等过程.

1.3 数据来源与处理

研究区水量水质过程模拟所需的基础数据包括地理信息(GIS)、气象、水文、水质、社会经济及农业管理信息等(见表1). 土地利用类型分为7类，包括水田、旱地、林地、草地、水域、城镇和荒地；日降雨和日最高、最低气温采用反距离权重法插值到各子流域；点源污染排放数据根据排污口的具体位置输入在对应子流域中；农村居民生活污水、畜禽养殖和施肥等是非点源污染的主要来源，根据面积比例和地理位置由行政区分配到各子流域. 另外，为评估研究区非点源氨氮对河流水污染的贡献，研究将各河流的水功能区划标准定为GB 3838—2002 Ⅲ类，对应的氨氮浓度为1.0 mgL. 若氨氮浓度大于或等于1.0 mgL，则该河段受到污染；反之没有受到污染.

表1 研究区HEQM模型基础数据信息

1.4 模型参数率定和验证

基于流域DEM、水系和站点地理位置等，以纸店站所在位置为流域出口，将研究区划分为40个子流域(见图1). 基于HEQM的参数分析模块，分别采用LH-OAT[23]和SCE-UA自动优化算法[24]对模型参数进行敏感性分析和优化. 径流和氨氮浓度模拟的敏感性参数列表及其取值范围见表2、3[25].

参数优化遵循先水量后水质过程、先上游后下游的原则. 采用马湾站和纸店站2012—2015年月径流量和月氨氮浓度的实测过程，对HEQM模型水量水质参数进行率定和验证. 其中，2011年数据用于模型预热，2012—2013年为率定期，2014—2015年为验证期. 评估指标有Nbias (标准偏差)、R(相关系数)和NS (Nash-Sutcliffe系数)，计算公式：

(1)

表2 径流模拟的敏感性参数信息汇总

表3 氨氮浓度模拟的敏感性参数信息汇总

(2)

(3)

表4 流域模型对月流量和氨氮浓度模拟评估等级标准

2 结果与讨论

2.1 氨氮浓度模拟与评价

径流与氨氮的率定与验证结果见表5和图2、3. 径流模拟中，马湾站和纸店站率定和验证期Nbias均在±0.15以内，率定期R、NS分别在0.90和0.85以上，验证期R、NS分别在0.70和0.50以上，因此HEQM模型的径流模拟效果令人满意. 氨氮浓度模拟中，马湾站和纸店站率定期和验证期的Nbias均在±0.35以内，R均在0.65以上，特别是流域出口纸店站的R达到0.85，因此，氨氮模拟效果较好. 由于该模型结构更加详细地考虑了闸坝调节和生物地球化学过程等的影响，水量水质过程的模拟效果更好[28]. 同时，该模型月尺度模拟效果明显优于AnnAGNPS模型和HSPF模型[29-30].

2012—2015年，马湾站和纸店站氨氮浓度均呈减少趋势，在平水期(3—5月、10—11月)和枯水期(12月—翌年2月)大部分月份浓度均大于水功能区划标准(1.0 mgL)，而丰水期(6—9月)浓度较低. 因此，马湾站和纸店站在平水期和枯水期月份均受到污染，而丰水期水质较好.

表5 各站点流量和氨氮浓度的率定和验证结果

图2 站点实测和模拟月径流过程Fig.2 Runoff simulations and observations at different stations

图3 站点实测和模拟氨氮月浓度过程Fig.3 Simulations and observations of NH3-N concentration at different stations

2.2 氨氮污染源识别

2012—2015年沙颍河流域(河南段)的氨氮负荷平均值为306.05 ta，其中在污染和无污染时期的平均负荷分别为241.85和64.20 ta(见表6). 贾鲁河流域和颍河中游地区负荷较高，北汝河流域负荷最低. 2012—2015年各流域的非点源氨氮负荷平均值为114.46 ta，其中在氨氮污染和无污染时期平均负荷分别为70.92和43.54 ta，最大值和最小值分别出现在颍河中游和北汝河流域.

从污染的贡献来看，沙颍河流域(河南段)非点源氨氮负荷占氨氮总负荷的37.40%，在污染和无污染时期非点源负荷占比分别为29.32%和67.81%. 特别是在污染时期，不同水系非点源负荷的占比为15.0%～91.49%，其中贾鲁河贡献最小，沙河贡献最大. 颍河上游和沙河流域以非点源污染为主，贾鲁河流域、清潩河流域和颍河中游地区仍以点源污染为主，这主要与这一地区土地利用分布、点源污染排放量有关. 贾鲁河流域、清潩河流域和颍河中游地区城镇面积比例相对较大，且流域内郑州市和周口市的污染负荷排放量较大[21]，成为点源污染的主要来源. 颍河上游和沙河流域林地、草地比例相对较大，且污水排放量较少[21]，水污染来源以农业氮肥流失为主. 因此，沙颍河流域(河南段)非点源氨氮污染已成为水污染的重要组成部分，特别是在沙河和颍河上游水系.

表6 2012—2015年流域污染、无污染时期多年平均氨氮负荷及贡献

图4 2012—2015年整个时期、污染时期和无污染时期各子流域非点源氨氮负荷占总负荷的比例及其年内丰水期、平水期和枯水期的分布特征Fig.4 Internal NH3-N load percentages of total load during the high-flow, mean-flow and low-flow periods at the subbasin scale by considering normal, ammonia pollution and no pollution conditions

2.3 非点源负荷年内变化特征

图4为2012—2015年各子流域非点源氨氮负荷占总负荷比例的年内变化. 从丰水期(6—9月)来看，整个时期和无污染时期各子流域非点源负荷占比较高的地区为沙河上游、北汝河、颍河等，其平均值分别为79.94%和76.23%；在污染时期占比较高的地区为沙河上游、颍河等，平均值相比于整个时期和无污染时期略低，为48.83%. 从平水期(3—5月、10—11月)和枯水期(12月—翌年2月)来看，各子流域非点源负荷在污染、无污染和整个时期的占比与丰水期比较相似，平水期平均值分别为51.92%、76.07%和75.20%，枯水期分别为41.15%、68.00%和70.15%. 因此，丰水期和平水期非点源氨氮负荷占总负荷的比例明显高于枯水期. 主要是由于非点源污染的形成和迁移受降雨径流的影响较大，同时冬小麦、夏玉米基肥和追肥等农业活动集中在这一时期，耕地中氮含量急剧增多，加之降雨量大，由农业生产及其他非点源污染来源形成的负荷随着地表径流的冲刷进入河道，导致丰水期非点源负荷显著增加. 丰水期(6—9月)和平水期(3—5月、10—11月)应是非点源污染治理的关键时期.

2.4 非点源负荷年际变化趋势

图5为2012—2015年沙颍河流域(河南段)单位面积非点源氨氮负荷分布特征. 流域非点源氨氮污染总体上有所缓解，其中2014—2015年负荷较2012—2013年明显下降. 各年份单位面积非点源氨氮负荷的空间分布格局基本相似. 2012年研究区单位面积非点源氨氮负荷变化范围为0～8.68 tkm2，平均值为0.77 tkm2；2013年有所下降，平均值为0.38 tkm2；2014年变化范围为0.01～3.06 tkm2，平均值为0.27 tkm2，大部分子流域非点源污染有所减缓；2015年相对2014年有轻微的上升.

图5 2012—2015年沙颍河流域(河南段)非点源氨氮负荷变化Fig.5 Annual variations of NH3-N loads at the subbasin scale from 2012 to 2015

3 结论与建议

a) 从径流模拟来看，各站点的率定期R、NS分别在0.90和0.85以上，验证期分别在0.70和0.50以上，率定期和验证期Nbias分别在±0.10和±0.15以内；对氨氮模拟而言，率定期和验证期R也均在0.65以上，Nbias分别在±0.20和±0.40以内. 这说明HEQM模型对该流域水量水质模拟效果较好.

b) 非点源氨氮污染负荷占多年平均污染负荷总量的37.40%，特别是在污染时期，非点源污染占比为29.32%. 贾鲁河、清潩河、北汝河和颍河中游在污染时期非点源氨氮占比分别为15.01%、33.84%、26.91%和20.80%；沙河和颍河上游非点源占比较高，分别为91.49%和90.45%.

c) 从年内变化来看，丰水期和平水期非点源氨氮负荷对污染的贡献明显高于枯水期，其占比分别为48.83%和51.92%. 从年际变化来看，2014—2015年相对2012—2013年的单位面积非点源氨氮污染负荷明显下降.

d) 沙颍河流域(河南段)水环境状况呈现改善趋势，但在平水期和枯水期氨氮污染依然严峻，特别是在沙河流域和颍河中游等. 为改善研究区氨氮污染的状况，建议在沙河流域和颍河上游流域以控制农业非点源为主，如重视农业化肥的减施增效技术的推广、农业种植结构调整等；在贾鲁河、清潩河、北汝河和颍河中游等流域仍以氨氮点源削减为主、非点源削减为辅(如零增长)的治污措施. 此外，为全面揭示沙颍河流域(河南段)的水污染时间分布特征及其非点源污染的贡献等，今后仍需加强其他水质指标(溶解氧、总氮和总磷等)观测序列的收集和模拟等.