黄河源区阿尼玛卿山耶和龙冰川积雪中不溶微粒组成特征及环境意义

武小波， 李全莲， 贺建桥

（中国科学院西北生态环境资源研究院冰冻圈科学国家重点实验室，甘肃兰州 730000）

0 引言

地表松散堆积物受大气气流的作用，在地表滚动、跳跃或者悬浮在空中，形成气溶胶粒子，在大气湍流运动的作用下经由大气边界层进入高层大气，随大气环流在区域或全球范围内传输、转化和沉降［1］。气溶胶粒子在大气中的传输速率、高度以及距离取决于地表状态、颗粒物的性质和大气环流强度［2］，其在大气中的传输过程直接或间接影响全球辐射强迫［3-4］、水循环［5］和生物地球化学循环［6-7］，因而受到普遍的关注。研究主要聚焦在应用物理、化学及数字模型方法［8-10］探讨研究区域气溶胶粒子来源、传输和沉降机理［11-12］，对气候环境指示意义［13-14］和对突发事件的反馈［15］等方面。研究发现，气溶胶粒子在迁移过程中会吸附大气中一些挥发性气态物质，在气溶胶表面发生催化-光化学反应，生成新的物质，即便传输很短的距离其表面特征也会发生巨大的变化［16］，影响气溶胶粒子在空气中的物理化学性质，从而改变其辐射强迫。

气溶胶粒子沉降到冰川表面，随固体降水的积累、老化等成冰过程形成冰川记录。冰芯研究发现，提取雪冰中不溶微粒的物理化学特征信息，不仅可以弥补器测数据不足，挖掘古气候环境信息［17-18］，提高对过去气候变化的认知水平，还可以用来评估人为活动对气候的影响［19］，进而预测未来的气候变化趋势［20］。目前的研究发现，雪冰中微粒含量高时气候多为冷干，微粒含量低时多为暖湿［21］。沙尘天气频率高时，微粒浓度高、粒径大，反之则微粒含量低、粒径小［22］；在长时间尺度上，冰芯中微粒浓度变化可以反映气候的冷暖变化［23］。冰芯中微粒的粒径与其传输途径和沉积过程相关［11］，如末次冰期与全新世相比，亚洲粉尘到北极的迁移时间减少了25%，使得冰芯中微粒粒径整体存在变大趋势［12］，反过来可以根据冰芯中微粒谱分布特征研究风场变化情况［24］。但是高海拔地区粒子的谱分布不仅与风强度有关，也与沉降区域的地形（如坡度）有关。同时，受沉积后过程的影响，如雪崩、冰崩、风吹雪，特别是融化再凝结过程，会改变雪冰中微粒的谱分布［25］。

青藏高原南部和北部以及天山已有数支冰芯和雪坑中进行了微粒研究［9，24，26-28］，但在青藏高原东部较少［29］，特别是高原边缘地区。这些关键地区雪冰中微粒的记录反映了气团离开高原时的构成信息。而随气流离开高原的气溶胶会直接进入低海拔地区的高层大气中，影响这些地区的气候环境。因此，研究高原边缘地区雪冰中微粒的信息，了解气团离开高原时气溶胶的信息有非常重要的现实意义。

1 研究区概况

阿尼玛卿山位于昆仑山东段，青海省的东南部，山脉呈西北—东南走向，长约120 km，是黄河上游现代冰川和第四纪冰川发育最多的地区［30］。该区域主峰玛卿岗日海拔6 282 m，而雪线分布在4 900～5 190 m，估计雪线处降水可达700～900 mm，年平均气温为-9.4 ℃，是冰川发育的重要补给区［31］。冰川编目调查显示［32］，阿尼玛卿山发育现代冰川58 条，总面积约125 km2。该区受东亚季风的影响，降水主要集中在夏季，占到全年降水的56%～62%，是黄河上游重要水源涵养地。耶和龙冰川（图1）位于阿尼玛卿山东坡，面积19.40 km2，长9.4 km，是黄河上游面积仅大于10 km2的3 条冰川之一［23］。冰川变化研究发现，近年阿尼玛卿山区气温升高幅度较大，而降水增加较少，造成该区域冰川退缩［33］。

图1 耶和龙冰川地理位置和采样点Fig.1 Geographic location of Yehelong Glacier and sampling sites

2 样品采集与分析

2005年9月下旬在黄河源区阿尼玛卿山耶和龙冰川平衡线附近，选取6 块比较平坦的表面挖取雪坑（表1）。采用固定间隔采样方法，从表层到冰川冰，每隔5 cm 采集一个样品，共采集89 个雪样。采集的雪样在冷藏条件下运回实验室。实验分析时首先将样品在洁净条件下自然融化，样品完全融化后摇匀，立即取1 mL水样注入微粒分析系统。本实验中利用美国PSS公司生产的微粒分析系统（Accu-Sizer 780A）对样品中不溶微粒粒径和浓度进行分析。该仪器采用了单粒子光学传感技术，利用粒子通过光路时对光的散射和消减关系测量粒子粒径，其测量范围达0.5～400 μm，重复性误差小于5%。具体分析方法和仪器分析条件见文献［34］。

表1 雪坑信息Table 1 Basic information about the snowpits

3 结果

大气中超细气溶胶粒子多因易发生碰并作用从大气中清除，粒径太大则受重力影响，在大气中的停留时间比较短，对气候环境的影响有限。而0.1～10 μm 的气溶胶粒子在大气中的寿命比较长，对气候环境的影响显著［25］。气溶胶粒子通过干湿沉降的方式存储在雪冰中，丰富了冰芯气候环境记录信息。本实验中所用仪器粒径测量范围在0.56～400 μm 之间，所有样品中0.56～100 μm 之间的粒子占到所测总粒子数的99.9% 以上，因此在图2 中未考虑粒径大于100 μm 粒子。鉴于不同粒径粒子对气候环境变化的响应具有差异性［26］，因此对不同粒径组的微粒变化特征进行了分析。便于分析不同粒径的微粒对总粒子浓度的贡献，探讨不同粒径微粒对总粒子浓度及粒径变化时的响应，揭示不溶微粒来源。由于雪坑IV 和雪坑V 丢失了3 组数据，因此以下是86个雪冰样品的分析结果。

由图2 可见积雪中不溶微粒的数浓度分布在1×105～4×106个·mL-1之间，平均浓度为1.1×105个·mL-1。而0.56～1 μm的不溶微粒占总粒子数的70%以上，1～2.5 μm 占到约20%，2.5～10 μm 的占到不足10%。可知耶和龙冰川积雪中不溶微粒以细粒子为主。在图2中以数浓度为权重计算了积雪中不溶微粒的平均粒径，分布在1.13～1.81 μm 之间，以小粒径粒子为主。在这个粒径范围内大气干沉降速率最小，以湿沉降为主［11］。从图2 中也可以发现在IV、V、VI 号雪坑中微粒的浓度与粒径变化趋势基本一致，在海拔较高的I、II、III号雪坑下部也存在类似现象，而上部则相反。特别是II号雪坑中，不溶微粒的浓度最小而平均粒径最大。

4 讨论

4.1 不溶微粒的季节变化

冰川积累区雪坑中不溶微粒随积雪深度的变化反映了微粒的季节变化信息，是大气环境季节变化的体现［18］。从图2可见不溶微粒随雪坑深度的变化趋势基本一致（除了IV 和V 号雪坑），因此在本文中以位于冰川较为平坦处，受风吹雪等沉降后过程影响较小的III 号雪坑为例（图3），探讨雪坑不同深度积雪中δ18O［35］及不溶微粒浓度、粒径信息。从图3可见整体上可划分为3 阶段：雪坑上部微粒浓度和粒径均较大，18O 相对富集；中部的积雪中微粒浓度和粒径均较小，贫18O；雪坑下部积雪中微粒浓度和粒径均最大，采样时也发现在雪坑下部存在一个唯一的污化层，而δ18O值基本与雪坑上部持平。

图2 阿尼玛卿山耶和龙冰川雪坑中不溶微粒粒径、数浓度及组成随雪坑海拔的变化Fig.2 Variations of insoluble microparticles’size and number concentration，and composition with snowpits’altitude at Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

研究发现青藏高原南部的冰川中δ18O变化主要受降水量控制，暖期降水较多时积雪中δ18O偏负，冷期则相反。而青藏高原北部冰川中δ18O的变化主要受到温度影响［17］，其季节变化过程与温度变化一致。以前研究指出耶和龙冰川中δ18O变化主要受降水量效应的影响［35］，即夏季降水丰富，δ18O 值偏负，在冷季则相反。从图3 可见耶和龙冰川雪坑中δ18O变化过程与不溶微粒基本一致，说明微粒的浓度和粒径在冷期相对较大，暖期则相反。

图3 雪坑III中δ18O及不溶微粒粒径、数浓度随深度的变化Fig.3 Variations of δ18O and insoluble microparticles’size and number concentration with depth from Snowpit III

出现这种分布态势主要是由于阿尼玛卿山属于水热同期的区域，夏季受亚洲季风影响降水较多，气候比较湿润［31，33］，因此大气中的气溶胶粒子含量少，同期又受到降水的稀释，雪冰中不溶微粒含量低。而春季气温回暖、空气干燥，同期冻土表层融化，增加了地表对大气中气溶胶粒子的输送。在这个阶段冷热气流作用强烈，加大了对源区颗粒物的搬运，导致沙尘天气频发，在雪冰中形成了强烈的污化层。积雪中不溶微粒的浓度和粒径同时增加。在青藏高原五道梁气溶胶的研究也发现，低层大气中春季气溶胶的浓度最大［36］。秋季西风环流逐渐增强，大气中气溶胶粒子浓度逐渐增强，导致积雪中不溶微粒的浓度增加。

以前研究指出，微粒源区输送及环流的搬运能力都会对微粒造成影响［11］。极地研究中发现，冰芯中微粒的粒径与搬运风力存在正相关［27］。在黄土研究中将黄土颗粒物粒径作为指示冬季风强弱的指标［13］。可见微粒的粒径与大气环流的强弱密切相关。耶和龙冰川积雪中不溶微粒的浓度与粒径变化上整体呈现一致性，可能是源区输送强度和大气环流季节变化共同作用的结果。而降水量季节变化的叠加使微粒浓度的季节变化更加显著。

4.2 不溶微粒的空间变化

大气环流模式和与沙尘源区位置关系决定了青藏高原大气中的尘埃由北向南依次递减［19］。青藏高原气溶胶光学厚度和冰芯中不溶微粒研究也均反映出尘埃在高原上从西北向东南输送［37］。这主要是由于在高原盛行西北风，而高亚洲粉尘源位于高原西北部的干旱荒漠、沙漠带，盛行风携带大量的粉尘，在区域或半球尺度传输［38］。受气溶胶粒子自身物理化学性质、地形和降水等因子影响，形成了青藏高原气溶胶浓度南低北高的格局。源区和大气环流是影响气溶胶浓度分布的主要因子。

在冰川作用区，除受大范围大气环流影响外还受到局地的冰川风-山谷风耦合系统的影响［39］，山谷风携带大量冰缘区岩石碎屑输入到冰川，距源近的冰川末端雪冰中微粒的含量最高、粒径较大。而受风场和重力场作用，随海拔升高，积雪中不溶微粒的浓度和粒径均降低。如图4 所示，在耶和龙冰川雪线附近上述现象并不显著。可能是海拔梯度太小，鉴别不出局地源的扰动信号。而雪坑中微粒的平均粒径在1.13～1.81 μm 之间，粒径较小，可能说明远源物质的输入是耶和龙冰川中不溶微粒的主要来源，局地源对样品中不溶微粒影响有限。

图4 不溶微粒组成和粒径与海拔之间的关系Fig.4 Relationship between insoluble particles’composition，size and altitude

质量随粒径的增加而呈指数增加，平均质量粒径的增加意味着大粒子丰度的增加，而以数浓度以权重计算的平均粒径则更多的反映了小粒径粒子的情况。粒度谱分布可以很直观的反映不溶微粒实际信息。大气气溶胶谱粒度谱分布特征决定其在大气中的迁移特性、停留时间及沉降方式［25］。雪冰中不溶微粒的粒度谱分布是大气气溶胶粒度谱分布经过一系列改造后的表现，在某种程度冰川积累区积雪中不溶微粒可以反映源区和搬运风力强弱特征［13］。在本文中参考气溶胶粒子粒度谱分布表征方法［40］，研究了雪坑样品中不溶微粒的浓度、体积及表面积谱分布特征（图5）。从图可见在所测量粒径范围内，数浓度谱分布呈非正态分布，众数出现在更小粒径。微粒的表面积谱分布中出现2个峰值，一个出现在1 μm，另一个出现在10 μm（海拔较高的雪坑）/30 μm（海拔较低的雪坑）。可能受到成冰过程的影响。研究发现湿沉降对小粒径粒子清除效果显著，而干沉降对大气中粗粒子的清除效率较高，这可能是积雪中出现双峰值的原因。也有可能是粉尘远源与局地源相互作用的结果。

图5 阿尼玛卿山耶和龙冰川雪坑I和VI中不溶微粒数浓度、体积及表面积谱分布Fig.5 Distribution of insoluble microparticles’number concentration，volume，and surface area from Snowpits I and VI at Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

而在海拔较低的雪坑中微粒的粒度谱分布略有不同，表面积与体积众数出现的粒径更加接近。相对于雪坑I，雪坑VI 中微粒的粒径对表面积谱分布的影响更加显著。

从图5 中可见雪坑I 中微粒的数浓度显著高于雪坑VI，但其总体积却小于雪坑VI。可能是体积与浓度、粒径的3次方成正比，微粒的体积谱分布受粒径影响比较显著。甚至在有的样品中偶尔出现的一个大粒子，体积就有可能大于数浓度最高时的小粒径粒子的总体积。从而也说明局地源对雪坑中不溶微粒的影响。

但是由于这些小概率出现的大粒子很难进入大气层中上部，主要以局地搬运为主，对大气辐射强迫和环境的影响有限。但是对于冰川表面的能量和物质平衡的影响可能较大，可见在不同方向的研究中对不溶微粒粒径选择的重要性。

4.3 微粒来源分析

在本次研究中利用NCEP 全球数据同化系统输出的数据，应用HYSPLIT-4 模式探讨到达研究区域上空的气团移动轨迹［41］，从而指导雪冰中不溶微粒来源研究。研究发现湿沉降过程主要与粒径相关［42］，干沉降过程通常与大气边界层状态有关，也与气溶胶粒子的粒径、密度、气溶胶粒子的物理化学性质有关。粗粒子或者巨粒子也有可能来源于百或数千公里外地区，巨粒子＞62.5 μm传统观点认为巨粒子在传输过程中受重力作用的影响首先沉降，传输距离一般不超过1 000 km［10］。模式研究发现粒径1～2.5 μm 的粒子的寿命约7 天，2.5～5 μm约3.6 天，5～10 μm 的为1.34 天［43］，12～20 μm 约28小时，后来的研究指出8～16 μm 寿命达2.2 天［44］。因此计算了全年每天4个时间段到达耶和龙冰川上空气团的7天后向轨迹。随后对所得轨迹分时间段进行了聚类分析。

从图6 可见春季时气团活动相对剧烈，主要受到西风环流北支和南支共同作用的影响，沙尘源几乎涵盖了整个青藏高原、塔克拉玛干以及中亚部分地区。夏季气团活动相对较弱，同期降水较多，可推断积雪中不溶微粒的含量最低。冬季气团活动最为剧烈，降水少，积雪中不溶微粒的含量最高，与图2的所示的实验结果一致。说明在耶和龙冰川积雪中不溶微粒的浓度及粒径随雪坑深度的变化可以反映气团强度的季节变化过程，夏季降水增加信号的叠加强化了积雪中不溶微粒的季节变化特征。由图6 中气团移动轨迹可见青藏高原、塔克拉玛干沙漠以及中亚干旱区可能是耶和龙冰川中不溶微粒的来源。

图6 阿尼玛卿山耶和龙冰川不同季节上空气团的7天后向轨迹Fig.6 Air mass backward trajectories of seven days in different seasons over Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

5 结论

黄河源区阿尼玛卿山耶和龙冰川89 个积雪样品中不溶微粒的数浓度平均值为1.1×105个·mL-1，在所测总粒子中小于10 μm的占99%。以数浓度为权重的平均粒径分布1.1～1.8 μm 之间，说明耶和龙冰川积雪中不溶微粒以细粒子为主。不溶微粒的粒径与浓度在雪坑中部均较小，在下部污化层附近则同步增加，而在雪坑上部变化趋势不一致。不溶微粒的粒度谱分布不符合正态分布规律，粒子浓度的众数出现在更小粒径。通过雪坑中不溶微粒的研究发现，微粒源区输入和大气环流强度是控制积雪中不溶微粒特征的主要因素。源区输入和风场强度均较大时，积雪中不溶微粒浓度及粒径均较大，反之则相反。但是当源区输入较弱而风场强度较大时，积雪中微粒浓度有所增加，但是粒径的增加更加显著。通过HYSPLIT-4 模式研究说明，在耶和龙冰川积雪中不溶微粒的浓度及粒径随雪坑深度的变化可以反映气团强度的季节变化过程，夏季降水增加信号的叠加强化季节冰川过程。西风携带的塔克拉玛干沙漠和中亚干旱区尘埃是耶和龙冰川中春秋积雪中不溶微粒的一个重要来源。