地表水-地下水交互下傍河土壤硝酸盐氮迁移规律试验研究

于宗民, 武桂芝, 黄明翔, 李利霞

(青岛理工大学 环境与市政工程学院, 山东 青岛 266000)

受密集型农业活动和工业活动的影响，硝酸盐氮成为地表水和地下水中最为广泛的污染物之一[1-4]，硝酸盐氮含量超标，使供水质量降低，还可能引发高铁血红蛋白症、消化系统癌症等一系列疾病，危害人类健康，部分水源地供水井因此停止供水，成为阻碍经济和社会发展的重要因素[5-8]。

在我国，大部分城市用水都依赖于地下水，傍河地下水水源地是一种开采地下水资源的重要水源地类型，它靠近河岸，主要依靠河水渗漏补给，对城市供水起着无可替代的作用，其安全性尤为重要，相较于其他区域，其地表水与地下水的水力联系比较密切[9-10]。部分研究发现，硝酸盐氮的迁移过程受地表水—地下水交互作用的影响十分显著，且地表水—地下水作用带(潜流带)是硝酸盐氮迁移转化最为复杂的区域之一[11-13]，因此，亟需我们对它开展更为细致的研究。闫雅妮等[14]研究发现硝酸盐氮在潜流带的衰减方式主要包括：合成有机氮、反硝化及DNRA；李晶[15]通过室内模拟土柱试验，发现不同深度土层对硝酸盐氮的处理能力随硝酸盐氮浓度的增大而呈逐渐减小的趋势；Liu等[16]研究发现：水力停留时间及地下水与地表水之间的交互作用，会对硝化作用、反硝化作用、DNRA的速率以及相应的产物产生影响；Gutierrez等[17]对非饱和区与饱和区地下水水质监测数据进行了分析，发现硝酸盐浓度会随着流速和土壤介质渗透性的降低而降低。

多数研究把关注点放在硝酸盐的衰减和转化过程上，而对不同水力条件影响硝酸盐氮迁移规律的研究较少。大沽河是青岛市重要的水源地，通过对大沽河流域硝酸盐氮污染现状进行调查，发现其地表水、地下水均受到了污染，其中地下水受污染程度最为严重，其硝酸盐氮最大含量达到135.7 mg/L。

本试验从大沽河河床取沙样，设计制作地表水—地下水相互补给及降雨模拟装置，从水力学角度出发，通过室内试验来研究地表水与地下水交互作用下傍河土壤硝酸盐氮的迁移规律，以期为当地农业管理和水资源保护提供科学指导。

1 试验材料与方法

1.1 试验装置

试验装置(图1)由沙槽、水箱以及模拟降雨装置组成，用来模拟地表水—地下水系统。沙槽长120 cm、宽30 cm、高120 cm，左端模拟河流断面，中部填充沙样模拟傍河土壤，右端模拟地下水抽水井，中间由透水板材相隔，沙槽正面布设水分传感器以确定入渗水流在包气带的迁移过程，背面布设测压管来观测沙槽内的水位；左右两个水箱分别与沙槽左右端形成连通器控制沙槽内的水位，用来模拟地表水与地下水之间不同的水力坡度；上方装置模拟降雨并可调节淋洗强度。

注：1为模拟降雨装置，2为PVC板，3为水分传感器孔，4为多孔隔板，5为取样孔，6为出水水箱，7为排水管，8为供水水箱，9为阀门。

2018年3月12日，从大沽河中、下游两处(马军寨村与贾疃村)河床中采集试验沙样，经颗粒级配后发现，中游沙样颗粒较大，文中称为“中沙”；下游颗粒较小，文中称为“细沙”。经检测，试验沙样的硝酸盐氮含量极低，不影响试验结果。试验于2018年3月20日正式开始，共持续2个月。

1.2 试验方法

1.2.1 沙槽装填与调试 将试验沙样多次均匀的填入试验装置中，每次装填量按照沙子的干容重和含水量进行计算，使试验沙样接近自然状态下的容重。

沙样装填完成后，从沙槽下方注水，对整个试验装置进行排气，并控制不同水位进行调试，确保试验系统与观测系统正常工作。每次试验结束后更换沙样并重复上述步骤。

1.2.2 纯淋洗试验 在左右两个水箱中注入外源活水并调整水箱高度，控制地表水和抽水井的水位均为50 cm；两侧水流通过透水板材进入沙槽中部，最终从装置下方流出。

将10 g硝酸钾粉末溶解，加入到模拟降雨装置中；打开模拟降雨装置，对沙样淋洗30 min，淋洗过程中，每隔30 s从地表水、抽水井及浸润面下方各取样孔取水样，检测其硝酸盐氮含量；淋洗结束1.5 h后取包气带沙样检测其硝酸盐氮含量，根据不同试验条件将该试验分为4组，每组试验重复进行3次，具体试验方案见表1。

表1 纯淋洗试验方案

1.2.3 地表水补给地下水淋洗试验 沙槽中装填试验效果较明显的细沙[18]，在左右两个水箱中注入外源活水并调整水箱高度，控制地表水水位100 cm不变，进行4组试验，分别调节抽水井水位为0，30，50，70 cm，计算出各组水力坡度分别为1，0.7，0.5，0.3，用地表水—地下水缩写和其水位差表示不同组别，即S-G100，S-G70，S-G50，S-G30。另设一个对照组，对照组在S-G50试验条件的基础上将细沙改为中沙(用S-GM50表示)。

将10 g硝酸钾粉末溶解，加入到模拟降雨装置中；打开模拟降雨装置，调节40 L/h的淋洗强度，对沙样淋洗30 min，根据测压管水位绘制浸润曲线，淋洗过程中，每隔30 s，从地表水、抽水井及浸润面下方各取样孔取水样，检测其硝酸盐氮含量；淋洗结束1.5 h后取包气带沙样，检测其硝酸盐氮含量，每组试验重复进行3次，根据数据绘制包气带硝酸盐氮含量等浓度线。

1.2.4 地下水补给地表水淋洗试验 沙槽中装填试验效果较明显的细沙[18]，在左右两个水箱中注入外源活水并调整水箱高度，控制抽水井水位80 cm不变，进行两组试验，分别调节抽水井水位为100，110 cm，计算出各组水力坡度分别为0.2，0.3，用地下水—地表水缩写和其水位差表示不同组别，即G-S20，G-S30。

将10 g硝酸钾粉末溶解，加入到模拟降雨装置中；打开模拟降雨装置，考虑到该试验模拟的是春、冬季节的河流枯水期，此时降雨量较小，故调节为20 L/h的淋洗强度，对沙样淋洗30 min，根据测压管水位绘制浸润曲线，淋洗过程中，每隔30 s，从地表水、抽水井及浸润面下方各取样孔取水样，检测其硝酸盐氮含量，淋洗结束1.5 h后取包气带沙样，检测其硝酸盐氮含量，每组试验重复进行3次，根据数据绘制包气带硝酸盐氮含量等浓度线。

2 结果与分析

2.1 纯淋洗试验

如图2所示，各组硝酸盐氮含量整体随着沙层深度的增加而减小，而B，D组淋洗强度较高，出现优先流现象，导致10 cm深度沙层的硝酸盐氮含量高于表层。

A，B，C，D这4组试验中表层沙的硝酸盐氮平均含量分别为27.97，20.02，26.05，18.94 mg/kg，当施用硝酸盐氮含量相同且沙样相同时，淋洗强度为20 L/h的组别(A，C)硝酸盐氮在包气带表层累积量明显大于淋洗强度为40 L/h的组别(B，D)；当控制淋洗强度相同，硝酸盐氮在细沙表层的累积量明显高于中沙表层，而对比各组在30，50 cm深度沙层硝酸盐氮平均含量，可以发现其大小顺序与表层正好相反。

图2 纯淋洗试验不同深度沙层硝酸盐氮含量平均值

A组硝酸盐氮没能进入饱水带，B，C，D这3组硝酸盐氮迁移到饱水带所用时间(图3)与50 cm深度含水率开始上升的时间几乎一致，可以认为包气带内入渗水流会伴随硝酸盐氮一起向下迁移，D组硝酸盐氮迁移到饱水带所用时间明显小于B组和C组。

图3 纯淋洗试验硝酸盐氮迁移到饱水带和抽水井所用时间

2.2 地表水补给地下水试验

抽水井水位设为0 cm时(图4A)，地表水与地下水出现脱节，在沙槽底部形成了一个悬挂的饱水带，无法绘制连续的浸润曲线；S-GM50组的浸润曲线明显比其他组弯曲程度更大，这是因为S-GM50组沙样颗粒较大，入渗水流的迁移速度较快[19]。

各组硝酸盐氮积累量整体随着沙层深度的增加而减小，抽水井水位上升，硝酸盐氮在沙层的积累量逐渐增多，而从单个组别来看，沙槽左侧(靠近地表水一侧)硝酸盐氮含量高于右侧(靠近抽水井一侧)。

对比图4C、图4E，S-G50组0，10，30，50 cm深度沙层硝酸盐氮平均含量分别为22.26，21.78，15.49，11.89 mg/kg，而S-GM50组相应深度沙层硝酸盐氮平均含量分别为20.26，20.29，16.51，12.8 mg/kg，说明S-G50组硝酸盐氮更容易积累在表层，而S-GM50组硝酸盐氮更容易向下迁移。

地表水补给地下水试验中各组硝酸盐氮进入饱水带所用时间均小于纯淋洗试验(图3，图5)，这主要是因为纯淋洗试验各组地下水水位为50 cm，硝酸盐氮向下迁移70 cm才能进入饱水带，地下水补给地表水试验中沙槽左侧的水位升高，硝酸盐氮在包气带中迁移很短的距离就可以进入饱水带，S-G70组、S-G50组和S-G30这3组几乎同时在左侧取样口检测到硝酸盐氮进入饱水带。由此可知，当地表水补给地下水时，硝酸盐氮进入饱水带所用时间主要由地表水水位决定。

图5 地表水补给地下水试验硝酸盐氮迁移到饱水带和抽水井所用时间

S-G70组硝酸盐氮用了30.5 min迁移到抽水井，而右侧50 cm深度的沙层55 min时含水率才开始上升(图6，左侧传感器自上而下为1，3，5号；右侧为2，4，6号)，因此可以推断，抽水井中检测到的硝酸盐氮是从沙槽左侧的饱水带中运移而来。硝酸盐氮迁移至抽水井所用时间为22 min，可以计算出S-G70组硝酸盐氮在饱水带中的迁移时间为8.5 min，据此可绘制S-G70组的硝酸盐氮迁移过程示意图(图7)。

用相同方法分析可得：S-G50组硝酸盐氮在饱水带中的迁移时间为15 min；S-GM50组迁移时间为6.5 min。S-G100组地表水与地下水脱节，包气带变厚，硝酸盐氮被截留在包气带内(图4A)，所以未在饱水带和抽水井中检测到硝酸盐氮。

2.3 地下水补给地表水试验

对比G-S20组与G-S30组(图8)，两组试验各沙层的硝酸盐氮累积量相差较小。这主要是由于两组试验整体水位都较高且抽水井水位变化不大，所以硝酸盐氮在包气带的迁移速度和硝酸盐氮在包气带中的停留时间的变化程度较小。两组试验硝酸盐氮含量等浓度线表层稀疏且不规律，分析认为试验淋洗强度大且淋洗到表层的硝酸盐氮可能不均匀，加上试验沙样表层较松散、颗粒较大，导致优先流现象明显，部分硝酸盐氮不经过常规渗透，而是随水流快速穿过表层，直接运移至一定深度[20-22]，所以出现10 cm深度的硝酸盐氮含量反而高于上层的现象。在图2、图4和上述对S-G50组和S-GM50组的对比分析中也能发现该现象。

图6 S-G70组体积含水率

图7 S-G70组硝酸盐氮迁移过程示意图

而将图8中地下水补给地表水试验的硝酸盐氮数据与纯淋洗试验和地表水补给地下水试验(图2，图4)相比，发现相同深度中，地下水补给地表水试验沙层中累积的硝酸盐氮含量最多。与A组相比，G-S20组与G-S30组在表层的硝酸盐氮累积量平均值分别增加了67.5%，66.9%；在30 cm沙层的硝酸盐氮累积量平均值分别增加了95.7%，80.9%。这主要由于G-S20组与G-S30组包气带中含水率很高，硝酸盐氮在包气带中迁移速度慢，且更容易在沙层中累积[23-24]。

由图9可知，G-S20组与G-S30组中硝酸盐氮进入饱水带所需时间为14，15 min，比纯淋洗试验和地表水补给地下水试验中各组硝酸盐氮进入饱水带所用时间都短，这是因为G-S20组与G-S30组沙槽右侧地下水水位高，入渗水流及硝酸盐氮可以更快地进入饱水带；而这两组硝酸盐氮从右侧饱水带检测到硝酸盐氮开始计，分别用了19，20 min才在地表水中检测到硝酸盐氮，比其他组从饱水带到抽水井时间都长。分析认为，一方面，靠近地表水一侧的硝酸盐氮在包气带中运移距离长，运移速度慢；另一方面靠近抽水井一侧的硝酸盐氮由于地下水—地表水之间的水力坡度小，在饱水带中的运移速度也较慢[14-15,24]。

图8 地下水补给地表水试验浸润曲线及硝酸盐氮含量等浓度线

图9 地下水补给地表水试验硝酸盐氮迁移到饱水带和地表水所用时间

3 讨 论

本文从水力学角度出发，通过模拟试验来探究河流汛期和枯水期(不同补给方式)地表水—地下水交互作用下硝酸盐氮的迁移规律。

纯淋洗试验中，中沙介质中淋洗强度由20 L/h增大到40 L/h，硝酸盐氮在包气带中迁移速度增大约92%，而将中沙改为细沙，淋洗强度控制在20 L/h，硝酸盐氮在包气带中迁移速度约减小90%，淋洗强度与沙样颗粒越小，硝酸盐的迁移速度越慢，在表层沙中的累积越明显；在30 cm以下深层中，累积量则与表层沙中呈现相反规律，这与MODFLOW模拟[25]和谢婷[26]的研究结果大致相同，李晶[15]也发现不同土质截留硝酸盐氮能力都较弱。

地表水与地下水相互补给试验中，不同深度沙层硝酸盐氮累积量均高于纯淋洗试验，且靠近补给一侧的硝酸盐累积量高于被补给一侧，这是由于沙槽内的含水率上升，硝酸盐氮迁移速度变慢，更容易累积，这与Alexander等[27]在阿肯色河、蒂姆帕斯河和杨帆等[23]在大沽河研究中发现的规律一致。通过对不同深度沙层硝酸盐氮含量的检测，发现细沙组硝酸盐氮更容易积累在表层，而中沙组硝酸盐氮更容易向下迁移，这与纯淋洗试验得到的结论相同；地表水补给地下水试验中，补给水力坡度为0.5时，硝酸盐氮在细沙饱水带中迁移速度约为5.3 cm/min，水力坡度变为0.7时，迁移速度约为9.4 cm/min；补给水力坡度为0.5时，硝酸盐氮在中沙饱水带的迁移速度约为12.3 cm/min，水力坡度和沙样颗粒越大，地表水对地下水的补给速度越快，硝酸盐的迁移速度也越快[28-30]；在地下水补给地表水试验中，硝酸盐在饱水带中的迁移速度没有量化。本试验没有考虑硝酸盐氮的转化，计时方法较粗糙，一定程度上增加了试验误差。

4 结 论

(1) 硝酸盐氮随着入渗水流在包气带内迁移，淋洗强度越大、沙样颗粒越大，硝酸盐氮迁移速度越快，迁移深度越深；反之，硝酸盐氮越容易在表层累积。

(2) 地表水或地下水水位升高时，沙槽内的含水率上升，这会导致入渗水流向下迁移速度变慢，硝酸盐氮更容易累积，反之则相反；地表水与地下水中补给方的水位越高，硝酸盐氮迁移到饱水带所用的时间越短。

(3) 水力坡度与沙样颗粒越大，硝酸盐氮在饱水带中的迁移速度越快。

(4) 当地表水与地下水出现脱节时，包气带变厚，硝酸盐氮迁移至饱水带的时间增长。