可燃毒物提高小型压水堆堆芯寿期研究

徐士坤，于 涛，谢金森,*，刘金聚

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；2.南华大学 湖南省数字化反应堆工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001)

堆芯寿期是体现反应堆性能的关键指标之一，长寿期堆芯是反应堆(特别是小型或微型反应堆)的发展趋势[1]。目前长寿期堆芯设计主要采用提高堆芯燃料转化比和提高富集度两种方式[2-3]。

在压水堆(PWR)中，采用低富集度钍铀燃料和较小水铀比栅格来提高堆芯燃料转化[4]，延长堆芯燃耗寿期，但稠密栅格堆芯的空泡系数会出现正值[5]，不利于反应堆的安全性。采用高富集度的燃料通过提高堆芯初始剩余反应性，从而达到长寿期堆芯的设计，其难点在于反应性的控制和铀富集技术。目前国内针对长寿期压水堆堆芯寿期进行了相关研究[6]，但对于小型棒状压水堆的栅格尺寸选取和可燃毒物在组件-堆芯中的燃耗特性及相关中子学机理分析，目前研究还较少。

本文针对延长小型长寿期压水堆堆芯寿期问题，选择具有较长堆内运行经验的UO2燃料，利用DRAGON和DONJON程序计算不同栅格尺寸的燃耗深度，得出燃耗最佳栅格尺寸。利用燃耗最佳栅格尺寸在堆芯中进行不同可燃毒物燃耗计算，选取使堆芯达到最大燃耗深度的可燃毒物，得出提高小型压水堆堆芯寿期的方法。

1 计算对象

1.1 计算程序

本文采用DRAGON和DONJON程序进行输运-燃耗计算。DRAGON和DONJON程序是由加拿大蒙特利尔理工大学开发的确定论反应堆组件-堆芯计算程序[7]，可采用多种数值计算方法进行1D/2D/3D中子输运问题的求解，如界面流法、碰撞概率法、离散纵标法、特征线法和球谐函数法等；可处理不同几何结构(包括管束状、板状、六边形等)和不同堆型(轻水堆、重水堆)的燃料组件，因而具有强大的几何适用性和灵活性，是堆芯-组件计算研究的有力工具[8]。在采用两步法进行计算时，组件(栅格)计算主要用于产生不同工况下的组件均匀化少群常数，这些离散工况的均匀化少群常数通过特定方法进行拟合(插值)可用于任何堆芯工况计算，其栅格燃耗计算的准确性得到了验证[9-10]。

1.2 对象简述

通过DRAGON程序进行计算对象建模，材料截面库以ENDF/B-Ⅶ.0为母库，热谱堆芯使用172群WIMSD格式截面库，程序版本选用DRAGON和DONJON的4.1.0版本进行计算，其中中子输运计算方法和通量求解分别选用EXCEL和TYPE K模块进行处理。燃料芯体选择UO2燃料，燃料栅格的芯体半径为4.6 mm，富集度为4%。包壳厚度为0.57 mm，材料为锆4合金。气隙厚度为0.008 mm，采用正方形栅格布置，栅距选择范围为10.4～18.4 mm，栅格均在欠慢化区，其中18.4 mm为最佳水铀比时的栅距，10.4 mm为最稠密栅格的栅距。

2 栅格尺寸

在UO2燃料中，235U是易裂变核素，可直接由中子诱发裂变；238U是可裂变核素，难以直接裂变，但可通过吸收中子转化为易裂变核素239Pu。燃耗深度是装入堆芯的单位质量核燃料所产生的总能量的一种度量，相同的初始燃料装载量，燃耗深度越大，燃料利用率越高，堆芯寿期也就越长[9]。因此可通过提高235U的燃耗率和239Pu的转化率来提高UO2燃料的利用率，使燃料达到较高的燃耗深度。在欠慢化区，235U的消耗速率与可转换核素的转换率决定了kinf下降的速率：稠密栅格的慢化能力较弱，中子能谱偏硬，栅格的初始kinf较小，但239Pu的转化率高；最佳水铀比栅格的慢化能力较强，初始kinf最大，即后备反应性最大，但239Pu的转化率较低。因此存在一燃耗最佳栅格尺寸，使得初始kinf适当，同时239Pu的转化率较高，kinf随燃耗深度的加深下降较为缓慢，此时燃料的燃耗深度最大，燃料利用率最高。

采用DRAGON程序计算得到不同栅距下燃料的燃耗深度，结果如图1所示。由图1可见，在相同芯体半径下，燃料的燃耗深度随栅距的增加先增加再减少，栅距为15.9 mm时燃耗深度最大，为35 900 MW·d/tU，比最佳水铀比栅格的燃耗深度大2 700 MW·d/tU，比最稠密栅格的燃耗深度大31 800 MW·d/tU。

图1 不同栅距时的燃耗深度Fig.1 Burnup depth at different lattice pitches

3 可燃毒物

可燃毒物选型和设计通常考虑以下特性：1) 消耗速率；2) 初始引入的负反应性价值；3) 占用的体积；4) 对反应性系数的影响；5) 成本；6) 与燃料和包壳的相容性；7) 对燃料和包壳物性的影响。从中子学角度，可燃毒物设计通常应遵循3个原则：1) 寿期初，可燃毒物引入足够大的负反应性；2) 寿期内，可燃毒物缓慢释放反应性，控制功率的分布，降低功率峰因子；3) 寿期末，可燃毒物的反应性惩罚应尽可能小[11]。

离散型可燃毒物有较大的自屏效应，对慢化剂和冷却剂的挤水效应导致组件功率畸变和反应性惩罚较大，因此本文重点研究整体型可燃毒物，从反应性补偿角度评价UO2燃料压水堆整体型可燃毒物。选择ZrB2、Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf 6种可燃毒物和1种可能作为新型可燃毒物的240PuO2作为研究对象，对比分析可燃毒物燃耗-反应性变化曲线，并从可燃毒物相关核素的微观截面等角度进行中子学机理分析。其中ZrB2采用涂层形式，Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf和240PuO2采用可燃毒物和燃料弥散在一起的形式，计算时可燃毒物密度均取理论密度的95%[12]。

3.1 可燃毒物性能

天然铕中包含两种同位素151Eu和153Eu，其热中子吸收截面分别为9.2×10-21cm2和0.31×10-21cm2 [13]，所以采用Eu2O3作为可燃毒物吸收体材料可控制反应性，但采用Eu2O3作为可燃毒物吸收体时在燃耗后期仍有少量残余，在寿期末存在一定的反应性惩罚[6]。

天然铒包含6种同位素，其中167Er的热中子吸收截面最大，为0.66×10-21cm2 [13]，是最主要的中子吸收核素。因此可选用Er2O3作为可燃毒物吸收体材料，但采用Er2O3作为可燃毒物吸收体时在燃耗后期仍有少量残余，在寿期末存在一定的反应性惩罚[6]。

天然铪包含6种同位素，其中174Hf和177Hf具有一定的热中子吸收截面，分别为0.56×10-21cm2和0.373×10-21cm2 [13]。选用天然铪作为可燃毒物吸收体时在寿期末会存在一定的反应性惩罚[6]。

天然镝包含7种同位素，其中161Dy、162Dy、163Dy、164Dy含量较多并均具有一定的热中子吸收截面。Dy元素的链式吸收及最终衰变生成具有一定中子吸收截面的165Ho(0.065×10-21cm2)[13]，使得含Dy可燃毒物组件在整个燃耗过程中的反应性抑制较大，反应性释放缓慢，在寿期末的反应性惩罚也较大[6]。

天然钆包含7种同位素，155Gd和157Gd起着关键作用，这两种同位素的热中子吸收截面分别为60.9×10-21cm2和254×10-21cm2[13]。大吸收截面导致如果在每个燃料元件中加入少量Gd2O3可燃毒物，那么具有高中子吸收截面的157Gd核素会被快速燃烧，生成热中子吸收截面较小的158Gd(2.26×10-24cm2)。Gd同位素的中子俘获产物在热能区的吸收截面均相对较小，在堆芯寿期末基本不会造成反应性惩罚。

天然硼包含两种同位素，其中起主要作用的是10B，10B的热中子吸收截面虽较Gd的热中子吸收截面小，但相较于240Pu还是很大。采用ZrB2作为可燃毒物的堆芯在寿期的前中期可燃毒物基本消耗殆尽。ZrB2作为可燃毒物时，由于10B在吸收中子后转化为对中子透明的He和Li[13]，在堆芯寿期末基本不会造成反应性惩罚。

锕系核素中部分核素在吸收中子后可转换为易裂变核素，这类核素作为可燃毒物可在寿期中后期补充反应性，且可实现剩余反应性的平缓变化，延长堆芯寿期[14]，但需在锕系核素的后处理方面和高放核素的加工技术方面进一步改进。以钚为例，图2示出240Pu和241Pu的俘获截面和裂变截面。由图2a可见，240Pu俘获中子生成易裂变核素241Pu的概率远大于240Pu与中子作用发生裂变的概率。当采用Gd2O3和ZrB2作为可燃毒物时，两者起到的作用仅是作为中子吸收体来压制过量的剩余反应性并使其逐渐释放；当选择可转换核素240PuO2作为可燃毒物时，240PuO2不但能吸收中子，压制过量的剩余反应性，还能转化为易裂变核素241Pu，降低堆芯易裂变核素的消耗速率。

图2 240Pu(a)和241Pu(b)的微观俘获和裂变截面Fig.2 Microscopic capture and fission cross sections of 240Pu (a) and 241Pu (b)

图3 157Gd、10B、240Pu和238U的微观截面Fig.3 Microscopic cross-section of 157Gd,10B,240Pu and 238U

图3示出157Gd、240Pu和可裂变核素238U的俘获截面及10B(n，α)7Li反应的反应截面。由图3可见：240Pu相较于238U具有更大的热中子俘获截面，因此可较好地抑制堆芯的初始剩余反应性；相比157Gd和10B，240Pu具有较小的热中子俘获截面，在同等核子密度下，其燃耗速率更慢，使得240Pu在较长时间内都可以抑制堆芯的剩余反应性。此外，由于240Pu俘获中子后可转换为易裂变核素241Pu，因此采用240PuO2作为可燃毒物还可能增加燃耗深度。

3.2 组件燃耗特性

在无可燃毒物情况下影响燃料利用率的主要因素是燃料的转化性能和初始kinf。当初始kinf一定时，影响燃料利用率的主要因素是燃料的转化性能，即238U转化生成易裂变核素的能力。在含可转换核素的可燃毒物时，会改变燃料的转化性能，从而使最大燃耗深度栅格尺寸(燃耗最佳栅格尺寸)发生改变，因此计算含可燃毒物的栅元组件时需重新找寻燃耗最佳栅格尺寸。图4示出可燃毒物B和240PuO2的燃耗最佳栅格尺寸。由图4可见：含可燃毒物B的燃耗最佳栅格尺寸为1.59 cm，与无可燃毒物情况吻合较好；含可燃毒物240PuO2的燃耗最佳栅格尺寸发生改变，为1.64 cm。

由于无可燃毒物时堆芯反应性超出控制范围，因此通过减少燃料棒中的燃料装量并添加不同可燃毒物来进行反应性控制，保证反应堆的安全运行。基于含可燃毒物时的燃耗最佳栅格尺寸建立13×13燃料组件[15]，组件内含16根控制棒导向管，1根中心导向管和152根燃料棒，如图5所示。采用DRAGON程序对组件进行输运-燃耗计算，结果如图6所示。由图6可见：当采用Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf作为可燃毒物时，组件在寿期末均出现了不同程度的反应性惩罚，所能达到的燃耗深度较小；相同栅格尺寸和反应性控制下，含可燃毒物ZrB2和Gd2O3的组件所能达到的燃耗深度与无可燃毒物组件达到的燃耗深度几乎重合，即未表现出明显的反应性惩罚；采用240PuO2作为可燃毒物的组件达到的燃耗深度大于无可燃毒物组件达到的燃耗深度。

图4 可燃毒物B(a)和240PuO2(b)的燃耗最佳栅格尺寸Fig.4 Burnup optimum lattice size of burnable poison B (a) and 240PuO2 (b)

图5 组件示意图Fig.5 Scheme of lattice

图6 不同组件方案燃耗深度Fig.6 Burnup depth of different lattices

图7 241Pu核子数随燃耗深度的变化Fig.7 Variation of 241Pu nucleus number with burnup depth

240PuO2随反应堆的运行会转变成易裂变核素241Pu，但240PuO2作为可燃毒物时，在寿期初不会引入较大反应性对反应堆造成安全事故。图7示出241Pu核子数随燃耗深度的变化。由图7可见，在燃耗前中期，241Pu的核子数呈递增趋势，到燃耗后期开始释放反应性呈递减趋势，且由图6可看出含240PuO2组件的kinf在整个燃耗过程中平缓下降，未出现较大的反应性波动。因此240PuO2作为可燃毒物既控制了反应性，又在寿期内实现增殖，提高了UO2燃料的利用率。

3.3 堆芯计算结果

为研究组件中加入可燃毒物240PuO2时，UO2燃料的利用率和堆芯寿期的提升幅度，本文利用DRAGON和DONJON程序进行堆芯输运-燃耗计算。堆芯组件布置方案参考小型压水堆布置方案[15-16]，堆芯含112个组件，组件采用13×13的布置方式。图8示出堆芯装载示意图，堆芯采用三区布置方案来展平功率分布，其中组件中可燃毒物含量为组件C>组件B>组件A。参考小型船用压水堆热工水力模型和反射层模型[15-16]并综合考虑反射层厚度对堆芯体积及堆芯keff的影响，反射层厚度选取为20 cm。因燃耗最佳栅格尺寸在含不同可燃毒物时有所差异，在燃料装量相同的基础上，通过调整栅元水通道宽度来改变堆芯尺寸。分别组建采用燃耗最佳栅格尺寸的堆芯，且高度-直径比取1.1[15]。具体堆芯方案如下。

图8 堆芯装载示意图Fig.8 Scheme of core loading

1) 方案1

堆芯活性半径为1 240.2 mm，堆芯活性高度为2 728.44 mm，仅改变堆芯中可燃毒物类型进行输运-燃耗计算。在相同堆芯尺寸中对比不同可燃毒物所能达到的堆芯寿期，选出在堆芯中性能较好的可燃毒物。

2) 方案2

在所选性能较好的可燃毒物中进行堆芯寿期及UO2燃料利用率比较，含可燃毒物240PuO2的堆芯活性半径为1 279.2 mm，堆芯活性高度为2 814.24 mm。性能较好的含非转换核素的可燃毒物堆芯活性半径为1 240.2 mm，堆芯活性高度为2 728.44 mm。

对不同堆芯方案进行堆芯输运-燃耗计算，结果如图9所示。由图9a可见：组件中加入可燃毒物240PuO2的堆芯寿期最长，达到475 EFPD，比无可燃毒物堆芯的长50 EFPD；组件中加入可燃毒物ZrB2和Gd2O3的堆芯寿期与无可燃毒物堆芯寿期重合，在堆芯寿期末几乎无反应性惩罚；组件中加入可燃毒物Eu2O3、Er2O3、Dy2O3和Hf时，堆芯寿期末出现了不同程度的反应性惩罚，因此选择ZrB2、Gd2O3和240PuO2作为性能较好的可燃毒物进行方案2计算。由图9b可见，3种可燃毒物均采用燃耗最佳栅格尺寸进行堆芯输运-燃耗计算时，240PuO2作为可燃毒物时的堆芯寿期最长，达到了500 EFPD，采用Gd2O3和ZrB2作为可燃毒物与无可燃毒物的堆芯寿期基本一致，堆芯寿期分别为415 EFPD和420 EFPD，仅比无可燃毒物堆芯寿期小10 EFPD和5 EFPD。采用240PuO2作为可燃毒物的堆芯寿期较采用Gd2O3和ZrB2作为可燃毒物的分别长85 EFPD和80 EFPD，UO2燃料利用率分别提高了20.7%和20.4%。采用可燃毒物240PuO2的堆芯虽然减少了燃料芯体中初始的燃料装量，但通过添加240PuO2，堆芯过量剩余反应性得到压制，堆芯keff在整个堆芯寿期内平缓下降，无较大反应性波动，且240PuO2可转化为易裂变核素241Pu，延长堆芯寿期，并对UO2燃料利用率提升幅度较大。

图9 方案1(a)、2(b)的堆芯计算结果Fig.9 Core calculation result of plan 1 (a) and 2 (b)

4 总结

本文基于UO2燃料利用率对小型压水堆堆芯延长寿期进行研究，利用DRAGON和DONJON程序对不同栅距和不同可燃毒物的组件-堆芯进行输运-燃耗计算，得出如下结论。

1) 在含可燃毒物情况下，在最稠密栅格和最佳水铀比栅格区间内存在一燃耗最佳栅格尺寸，使得燃耗深度最大即UO2燃料利用率最高。

2) 在含可燃毒物情况下，选用可转换核素(如240PuO2)作为可燃毒物时，既能在堆芯寿期初吸收过剩中子，抑制堆芯反应性，又能在寿期中后期通过转化生成的易裂变核素241Pu降低堆芯易裂变核素的消耗速率，延长堆芯寿期，提高UO2燃料利用率。在可以较为经济地获取240PuO2时，它是一种较为理想的长寿期堆芯可燃毒物。