反铁磁钉扎作用对交换偏置影响的研究

丁志谦,吴磊磊,王映棋,周 云,杜建华,张冬芹,焦志伟

(中国计量大学 理学院,浙江 杭州 310018)

磁性金属薄膜具有复杂而深刻的物理机制,其中具有交换偏置效应的多层膜是重要的磁性功能材料之一。交换偏置(EB)效应最早是在1956年由Meiklejohn和Bean在外层覆盖有CoO的Co颗粒中发现[1]。自从交换偏置效应发现以来,它在磁性传感器[2]、磁记录读头和磁随机存储器等仪器中发挥着不可或缺的作用。一般来说,当含有铁磁(FM)/反铁磁(AFM)结构的系统在高于AFM奈尔温度以上的磁场中冷却时,FM层的磁滞回线将沿磁场方向偏离原点,这种现象称为交换偏置[3]。在界面发生交换偏置时,反铁磁层起主导作用,它的厚度、结构取向、晶粒大小将会直接影响交换偏置的强度。尽管到目前为止世界各国的科研工作者已经对交换偏置进行了大量的理论和实践研究[4-6],可是关于铁磁与反铁磁界面处的耦合调节方式和交换偏置的微观起源物理机制仍然有待进一步的研究。

在生长FM/AFM时通常有两种结构,一种是顶部钉扎的交换偏置薄膜,另一种是底部钉扎的交换偏置薄膜,AFM层为钉扎层,FM层为被钉扎层。通过界面的耦合交换作用,反铁磁层的单轴各向异性会作用于铁磁层,使铁磁层的磁滞回线中心产生偏移。目前已经有一系列有关双层膜和三层膜结构的FM/AFM界面耦合效应的研究,比如Mohanan等人[7]的研究表明通过激光脉冲辐照能提升NiMn的(111)织构和横向晶粒尺寸,从而提高样品的交换偏置场。Gritsenko等人[8]报道了NiFe/IrMn/NiFe三层膜磁性与镍含量的关系,他们发现高镍合金和低镍合金的FM和AFM界面的形态特征会影响铁磁层磁化反转的顺序。此外Jiao等人[9]研究了NiFe/NiMn/NiFe三层膜的晶体结构和磁性,结果表明顶部铁磁层的存在会抑制钉扎未补偿磁矩的生成,从而使交换偏置效应减弱。Svalov[10]等人认为在FeNi/FeMn/FeNi结构中,顶层和底层两个交换偏置系统间接相互作用,共同影响场冷期间反铁磁层的自旋结构。一般来说,当反铁磁层厚度达到特定值之后,可以在薄膜中观察到明显的交换偏置效应,但是随着界面层数的增加,与双层膜相比三层膜的交换偏置大小既有升高也有降低[11-12]。

本文主要研究了上下层同时钉扎时Ni50Mn50/Ni81Fe19/Ni50Mn50三层膜的交换偏置效应,通过改变铁磁层和反铁磁层厚度来研究钉扎作用对交换偏置的调制效果。

1 实验方法

通过直流磁控溅射的方法在(110)方向的硅片上沉积了NiFe(tnm)/NiMn(10 nm),NiMn(10 nm)/NiFe(tnm)/NiMn(10 nm),NiMn(tnm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm),NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(tnm)的薄膜,预先在硅片上沉积5 nm的Ta作为缓冲层,最后在薄膜的表面覆盖5 nm的Ta保护层来防止样品氧化。NiFe、NiMn、Ta的溅射功率分别为35 W、30 W和30 W,溅射时的背景压强不超过6×10-4Pa,氩气压力为0.4 Pa,溅射时外加300 Oe的面内磁场来诱导薄膜的各向异性,NiFe、NiMn、Ta的沉积速率分别为0.09 nm/s、0.11 nm/s和0.11 nm/s。在薄膜沉积完成后对样品进行退火处理,真空状态下在300 ℃的温度下保温一小时,最后不加磁场使样品自然冷却。为了研究样品的磁特性,我们使用Quantum Design的振动样品磁强计(VSM)将样品从室温下零场升温至350 K后,施加10 kOe平行于膜面冷却场降温至65 K,然后维持磁场方向不变改变磁场大小,以10 Oe的步长在±4 kOe范围内测量磁滞回线。

2 结果与分析

2.1 磁滞回线分析

图1显示了未退火NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)的磁滞回线,样品并没有表现出交换偏置效应,并且矫顽力较小,为72 Oe。

图1 NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)的磁滞回线Figure 1 Hysteresis loop of NiMn(10 nm)/ NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)

通常状态下的NiMn是具有顺磁性的无序面心立方结构,几乎不能产生钉扎作用,为使其具有反铁磁性,须将样品在高温下进行退火[13],以诱导NiMn产生有序的θ相即L10型的fct结构[14-15],图2(a)～(d)显示了300 ℃下退火1 h的双层膜NiFe(tnm)/NiMn(10 nm)和三层膜NiMn(10 nm)/NiFe(tnm)/NiMn(10 nm)的磁滞回线。图2(a)中插图为磁滞回线局部放大图片。

图2 不同厚度薄膜退火后的磁滞回线Figure 2 Hysteresis loops of annealed thin films with different thickness

可以看到,与未退火时相比,样品的磁滞回线向外加磁场的负方向移动,而且矫顽力明显增大。反铁磁层与铁磁层之间的交换作用会引起交换偏置场和矫顽力变化,当反铁磁层较薄时,它的磁各向异性能较小,会随铁磁层在外场的作用下翻转,从而使矫顽力增大,但此时不能形成交换偏置场。当反铁磁层厚度增加时,它会具有足够大的磁各向异性能来避免翻转,从而出现交换偏置效应。在本文中,能够产生交换偏置效应的反铁磁层临界厚度是5 nm。

2.2 反铁磁层钉扎作用研究

为了研究反铁磁层对铁磁层的钉扎作用效果,需要比较双层膜和三层膜的交换偏置场和矫顽力大小,结果如图3。交换偏置的大小通过公式HEB=(HL+HR)/2计算得到,其中HL为磁滞回线与横坐标左边的交点,HR为磁滞回线与横坐标右边的交点。

图3 双层膜和三层膜的矫顽力和交换偏置场随FM层厚度变化曲线Figure 3 Dependence of the coercivity and exchange bias field on the thickness of the FM layer

可以看到随着FM厚度的增大,交换偏置和矫顽力的大小均减小,而且相同铁磁层厚度的三层膜的交换偏置场大于双层膜的交换偏置场。矫顽力的大小依赖于各种因素对畴壁移动的阻滞,我们所制备的样品中不可避免的会有各种晶体缺陷、杂质、晶界等存在,这些区域内的磁化矢量很难改变取向,在磁化时会构成反磁化核,在晶体的其他部分已经饱和磁化后仍沿着相反方向取向。在磁场作用下这些磁化核会变为反磁化畴,这有利于畴壁位移。而随着铁磁层厚度的增加,反磁化核的数量也会增加,畴壁更容易移动,从而使矫顽力减小。在场冷过程中,反铁磁层有较大的各向异性,不会有明显的变化,但是铁磁层会随外场翻转而翻转,此时反铁磁层就会对铁磁层产生钉扎作用阻碍铁磁层翻转,从而产生交换偏置。此过程如图4。图中顶层和底层为AFM,中间层为FM,界面处FM层会受到AFM层的钉扎作用。

图4 钉扎作用示意图Figure 4 Schematic diagram of pinning

微观上,是反铁磁的自旋排列方式在影响界面耦合,当反铁磁材料界面处的自旋方向相同时,界面处的自旋净磁矩无法相互抵消,此时为未补偿界面,如图5,虚线为AFM/FM界面。

图5 反铁磁层在界面处的自旋状态示意图Figure 5 Diagram of the spin state of the antife-rromagnetic layer at the interface

在磁场冷却之后,铁磁与反铁磁界面处的未补偿磁矩变成钉扎状态。与双层膜相比,三层膜的铁磁层上下表面同时受到反铁磁层的钉扎作用,界面处会有更多的钉扎未补偿磁矩,此时铁磁层更难克服钉扎作用发生翻转,磁滞回线相对零场的偏移量就会更大。在整个测量范围内,交换偏置的大小与铁磁层厚度成反比,这与M-B模型推导得出关于HEB的唯象公式HEB=Δσ/MFMtFM一致,Δσ表示界面交换能密度,MFM表示FM层的磁化强度,tFM表示FM层的膜厚[16]。

2.3 上下层反铁磁层对交换偏置的差异性研究

为了进一步研究上下反铁磁层对铁磁层钉扎作用的差异性,在铁磁层厚度不变的前提下,分别固定上层和下层的反铁磁层,改变对应下层和上层的反铁磁层厚度,如图6,研究交换偏置大小的变化。

图6 交换偏置场随上下层AFM厚度变化曲线Figure 6 Curve of the exchange bias field with different thickness of the upper and lower AFM

可以看到随着反铁磁层厚度的增加,交换偏置场的大小会先减小然后趋向于一个数值相对较小的恒定值。并且通过比较上下层反铁磁层厚度改变对交换偏置场的影响发现,固定层厚度相同时,改变底层反铁磁层厚度的交换偏置场总是偏大。以前的的研究和实验都表明交换偏置效应不仅仅由界面效应决定,整个反铁磁层都含有钉扎未补偿磁矩[17]。因此AFM层内部的磁状态会对界面处的耦合效应产生影响,并进一步使交换偏置场发生改变。反铁磁的厚度会决定畴的结构,随着NiMn层厚度的增加,各向异性随之增加,创建畴壁需要更多的能量,畴壁的形成会变得困难。由于畴壁的生成受到抑制,畴壁的数量会相应减少,此时系统会形成更大的畴来平衡增大的畴壁能量,这会导致界面磁化强度的降低,从而导致HEB减少。

如前文所说,在整个反铁磁层中都广泛存在着体磁矩,在研究中假设这些散乱分布的体磁矩存在一个钉扎中心来与铁磁层发生交换耦合,这个过程中中心到界面的距离会影响耦合的强度。当反铁磁层厚度较薄时,交换距离较短,钉扎中心与铁磁层之间的强耦合效应会导致更大的交换偏置。而随着反铁磁层厚度的增加,钉扎中心和铁磁层之间的耦合距离随之增加,如图7。其中深色区域为固定钉扎层,中间为铁磁层,圆圈代表钉扎中心,粗箭头代表钉扎中心与铁磁层的耦合路径,细箭头表示随厚度增加钉扎中心移动的趋势。

图7 钉扎中心交换耦合示意图Figure 7 Schematic diagram of pinning center exchange coupling

较短的交换路径可以促进钉扎中心与铁磁层形成对齐的自旋方式,当钉扎中心的磁矩方向与铁磁层磁化的方向平行或反平行时,耦合时在能量上是有利的。随着耦合距离的增加,耦合强度减弱,共线自旋更难形成,铁磁层和钉扎中心的自旋会扭曲,这将使得钉扎方向发生倾斜,相比于有利的自旋方向,此时的交换偏置较小。

顶层和底层钉扎效果的不同是由于沉积顺序不同导致的微观结构差异,底层的界面效应是由铁磁层沉积到反铁磁层时产生的;而顶层则相反。在沉积时两者的界面晶格取向不同,当最初的镍锰沉积时,它与表面光滑的缓冲层坦接触,此时具有(200)织构[18],但是这种结构的镍锰不能诱导随后沉积的镍铁形成稳定的(111)方向织构,这样的FM层会影响最顶层AFM的有序度,反铁磁层在结构上的差异决定了两个界面耦合时它们对交换偏置的贡献会不一样。另一方面,由于我们在沉积过程中添加了面内磁场,在磁场的作用下,铁磁层的表面将变得不再光滑[19],粗糙度的改变也使得顶部的钉扎效果比底层更低。

3 总 结

在镍铁/镍锰(Ni81Fe19/Ni50Mn50)双层膜结构上添加一层镍锰层会提高三层膜交换偏置场的大小,这是因为顶层和底层的双层钉扎结构与单层相比含有更多的未补偿钉扎磁矩,从而增大了交换偏置场。另一方面,交换偏置场的大小随反铁磁层厚度增大而减小,这表明体效应的畴结构和耦合距离都会影响交换偏置。此外,当两层反铁磁层同时和铁磁层耦合时,沉积顺序导致的薄膜微观结构不同,导致了顶层和底层反铁磁层的钉扎效果存在差异。本文的工作表明通过改变反铁磁层的钉扎作用效果可以调控交换偏置效应,这有助于基于交换偏置的磁性传感器、存储器等自旋电子学器件的进一步研究。