天地一体化遥感监测大气污染技术进展

赵 冉, 胡启后, 孙中平, 吴 跃, 邢成志, 刘浩然, 刘 诚,5,6,7*

1.中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026 2.中国科学院安徽光学精密机械研究所, 中国科学院环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031 3.生态环境部卫星环境应用中心， 北京 100094 4.安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601 5.中国科学技术大学工程科学学院, 安徽 合肥 230026 6.中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 福建 厦门 361021 7.中国科学技术大学， 极地环境与全球变化安徽省重点实验室, 安徽 合肥 230026

随着国内社会经济的高速发展，雾霾事件频发，基于大气科学研究的大气污染防治工作引起社会各界的高度关注[1]. 2017年，国务院确定设立“大气重污染成因与治理攻关项目”(简称“总理攻关专项”)，针对“2+26”京津冀及周边城市的大气污染难题展开研究; 同时，为推动空气质量持续改善，提出了以光与环境物质的相互作用为物理机制、能实时同步解析大气多组分污染物时空分布的立体遥感监测技术[2]. 其中，将地基和卫星结合的天地一体化遥感监测技术是获取大气污染物大范围、长时间观测数据水平垂直分布的重要手段，在总理攻关专项的“天地空一体化大气环境跨学科综合观测试验”研究中发挥重要作用，从根本上改变了传统大气监测“点、线、面”层层递进的研究思路[2].

尽管国内外关于地基和卫星遥感技术的研究由来已久，但在仪器硬件方面，国内目前的卫星遥感高度依赖国外载荷；在算法软件方面，国际通用的地基和卫星遥感算法均根据欧美国家大气环境研发，在国内的观测精度不足，难以获取国内大气环境的真实资料. 因此，发展自主可控的地基和卫星遥感方法，融合开发天地一体化遥感监测技术，进而解决上述关键问题，具有重大现实需求. 鉴于此，该文对现阶段地基和卫星遥感平台的硬件建设、算法研发展开讨论，撷取天地一体化遥感监测技术在国内大气领域的相关应用成果，从大气污染的治理成效评估、污染溯源、机理研究3个方面分别举例介绍，以期为同类研究工作提供参考.

1 天地一体化遥感监测能力建设

1.1 地基遥感监测技术

地基遥感监测平台一般距地面50 m以下，可以通过化学分析或光谱测量监测多种大气污染物[3]. 其中，光谱测量技术包括DOAS (Differential Optical Absorption Spectroscopy)[4]、LIDAR (Light Detection and Ranging)[5]、FTIR (Fourier-Transform Infrared spectroscopy)[6]、TDLAS (Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy)[7]等，具有大范围、无采样、多组分、可实时获取污染物时空分布的特点，在大气环境监测领域得到迅速发展[8-13]. 随着大气污染治理工作的逐步深入，单一站点观测的空间局限性日益凸显，国内外逐步建立了地基网络定点观测、车载走航动态遥测等大气污染传输通道立体观测平台[2,14]，而其中基于单一站点联合组建的地基网络，已经成为当下全面研究大气污染机制的最有效手段之一.

国外地基网络建设起步较早，并且针对不同监测目的、不同区域范围的大气环境研究工作，提出和构建了多个大气质量监测网络，如EARLINET(欧洲气溶胶雷达观测网)、NDACC(大气成分变化探测网)、AERONET(全球气溶胶探测网)和TCCON(总碳柱观测网)等，可以为全球和区域尺度的大气环境监测和多方数据校验提供技术支持. 但由于国外地基网络在国内站点设置较少，仅依靠这些站点难以全方位精确研究国内大气环境.

1980年，国家正式组建CNEMC(中国环境监测总站)，推动建设国内现阶段分布最广泛的地面空气质量检测网络，可以实现多种气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)和颗粒物(PM10、PM2.5)浓度的连续自动监测. CNEMC的气态污染物监测以点式化学分析为主、主动DOAS分析为辅，颗粒物监测主要采用射线法和振荡天平法. 截至2017年，已在全国454个主要城市设置1 597个监测站点，站点数据在落实各地治理成效、考核治理工作执行力度、加强重污染应急预警中，发挥着稳定持续的作用[15-16].

注： 1—辽宁省沈阳市；2—内蒙古自治区呼和浩特市；3—北京市中国科学院大学；4—北京市中国科学院大气物理研究所；5—北京市中国气象科学研究院；6—北京市南城；7—河北省唐山市；8—河北省廊坊市香河县；9—河北省保定市定兴县；10—河北省保定市望都县；11—河北省石家庄市；12—山东省东营市；13—河北省石家庄市栾城县；14—河北省衡水市；15—山东省泰安市泰山区；16—山东省青岛市；17—甘肃省兰州市；18—陕西省西安市；19—河南省洛阳市；20—安徽省淮北市；21—江苏省泰州市；22—江苏省南京市南京信息工程大学；23—安徽省合肥市合肥物质科学研究院；24—安徽省合肥市中国科学技术大学；25—湖北省武汉市；26—上海市青浦区淀山湖；27—上海市徐汇区；28—上海市华东理工大学；29—浙江省舟山市嵊泗县花鸟岛；30—浙江省宁波市；31—西藏自治区纳木措；32—西藏自治区珠穆朗玛峰；33—云南省香格里拉市；34—四川省乐山市；35—重庆市；36—重庆市长寿区；37—福建省厦门市；38—广东省广州市；39—广东省深圳市宝安区；40—广东省深圳市南方科技大学.蓝色圆圈表示京津冀地区；绿色圆圈表示长江三角洲地区；黄色圆圈表示四川盆地；灰色圆圈表示珠江三角洲地区. 底图源自自然资源部(http:www.zrzyst.cn)下载的《中国地图1∶3 200万 32开分省设色 界线版 无邻国 线划一》. 审图号:GS(2019)1829号. 下载日期：2020年10月11日.图1 地基遥感网络站点分布Fig.1 Distribution of ground-based remote sensing network sites

图2 地基遥感观测气溶胶消光系数和垂直廓线的验证结果[17]Fig.2 Verification result of aerosol and vertical profile from ground-based remote sensing observations[17]

2015年，中国科学技术大学基于地基MAX-DOAS(Multi-Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy)和LIDAR技术， 开展并建立了能同时在线观测霾和污染气体(NO2、SO2、H2O、HONO、HCHO、C2H2O2、BrO)浓度垂直结构的地基高光谱遥感监测网络(简称“USTC地基遥感网络”). 如图1所示，该网络位于22°N～42°N、86°E～123°E之间，现已覆盖全国19个省(自治区、直辖市)，涉及京津冀、长三角、珠三角、“一带一路”西部地区等大气区域代表性地点和重大国家战略发展区域，可实现无人值守下的稳定观测. 2016年，XING等[17]对该网络的垂直廓线反演算法进行准确性验证，如图2[17]所示，利用不同类型先验廓线反演气溶胶消光系数和的垂直廓线，并分别与激光雷达及探空气球的测量结果进行比较，发现高斯型先验廓线的反演结果与当天实际情况十分吻合. 2017年，德国马克斯-普朗克研究所的国际对比试验表明，该网络的反演算法达到国际先进水平[18].

综上，地基监测网络在国内外大气环境研究领域得到广泛应用. 其中国内CNEMC空气质量监测网络发展时间长，分布范围广，可提供多种大气污染组分浓度信息；USTC地基遥感网络利用高光谱反演技术，实时同步无接触获取多组分浓度及垂直廓线信息，可为高空污染传输研究提供数据支持.

1.2 卫星遥感监测技术

卫星遥感监测技术通过卫星搭载传感器，能够在全球及区域尺度上反映观测对象的宏观分布趋势. 该技术最早可以追溯到20世纪70年代，Fraser等[19]首次利用Landsat-1卫星探测了从非洲西北部传输到大西洋上空的沙尘. 在随后几十年里，欧美相继成功发射了一系列空气质量监测卫星，用于遥感大气污染气体、气溶胶、颗粒物、温室气体、云、海洋水色、植被和火灾等多种研究对象，逐步实现全球化学、物理和生物的大尺度、长时间综合测量.

1.2.1紫外-可见波段卫星载荷

紫外-可见波段包含多种气体特征吸收峰，是卫星遥感大气污染气体(NO2、SO2、O3、HCHO、C2H2O2、BrO等)空间分布的主要手段. 自1995年起，欧美先后发射了多个紫外-可见波段卫星载荷，包括GOME (Global Ozone Monitoring Experiment)、SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Cartography)、OMI (Ozone Monitoring Instrument)、GOME-2 (Global Ozone Monitoring Experiment-2)、OMPS (Ozone Mapping and Profiler Suite)和目前最先进的TROPOMI (Tropospheric Monitoring Instrument). 这些载荷通过对比直接太阳辐射和经大气-地表作用的衰减辐射，提取污染气体的弱吸收信息，在全球大气污染成分监测和重大污染事件预测中发挥重要作用.

国内的大气污染探测卫星包括FY(风云)系列、HJ(环境)系列和GF(高分)系列. 其中，GF-5卫星上搭载了中国科学院合肥物质科学研究院研制的国内首颗紫外-可见波段高光谱卫星载荷EMI (Environmental Trace Gases Monitoring Instrument)[20]. 如图3[21]所示，EMI拥有114°大视场，覆盖240～710 nm波段，入射辐射经光栅分光形成4个光谱通道，分别被4个面阵CCD接收，采用推扫方式工作，可以定量监测每日全球空气质量情况和污染传输过程. 表1为国内外紫外-可见波段卫星载荷参数对比.

注： 1～4为滤光片；5～8、17～20、35～36均为棱镜；9～12、31～32均为狭缝；13～16、25～26、34均为反射镜；17～20为光栅；21～24为CCD；27为折叠式反射镜；28为扩散装置；29为反射器；30为白光光源；33为编码器. 图3 EMI光学系统示意[21]Fig.3 Schematic diagram of the EMI optical system[21]

1.2.2卫星反演算法

与离散谱线相比，连续紫外-可见波段包含更多有效信息. 随着相关卫星反演算法的提出和改进，可监测大气污染物的种类数量和精度大幅提升.

卫星反演大气污染物的重要内容是获取柱总量，即水平空间分布，目前最常用的算法是星载DOAS及其改进算法[21-29]. 1979年，Platt等[22]在德国于利希搭建地面DOAS系统，通过光谱滤波拟合不同波长处的气体吸收差异，可以同时反演出HCHO、O3和NO2SCD (Slant Column Density). 因此，将地面DOAS算法拓展到卫星光谱，再结合AMF (Air Mass Factor)查找表将SCD转化为柱总量，即实现污染物的大范围连续监测. 1995年，星载DOAS技术首次应用于卫星载荷，并成功观测到GOME O3和NO2的全球分布. 1998年，Chance等[23]提出BOAS (Basic Optical Differential Spectroscopy)算法，通过改进DOAS算法，直接对观测光谱的光强信息进行拟合，使GOME BrO柱总量的反演精度提高一个数量级. 国内在该领域起步较晚，但随着大气环境问题的日益突出，相关遥感算法与卫星产品的自主研发工作逐步深入. 2019年，SU等[26]基于BOAS算法开发高精度的OMPS HCHO产品，利用多元回归模型分离出HCHO污染的一次排放、二次生成和背景源. 2020年，ZHANG等[20-21]结合EMI载荷发射前的预标定和在轨后的DOAS算法改进，通过云过滤和校正、反演波段测试、光谱二次定标以及参考谱重构等技术，获取每日空间分辨率3.5 km×3.5 km的EMI NO2产品，如图4所示，遥感结果与过境时间相近的OMI、TROPOMI高度一致，相关系数在0.9及以上.

表1 紫外-可见波段卫星载荷的相关参数

注： 根据自然资源部(http:www.zrzyst.cn)下载的《中国地图 1∶3 200 万32开分省设色 界线版 无邻国 线划一》绘制. 审图号:GS(2019)1829号. 下载日期：2020年10月11日. 图4 不同卫星遥感NO2柱总量月平均结果对比Fig.4 Comparison of monthly average results of NO2 column from different satellites

卫星反演大气污染物的另一内容是获取垂直廓线，即垂直空间分布，目前常用的反演方法大致分为神经网络法[30]和OE (Optimal Estimation)法[31-36]. 2005年，LIU等[34]改进OE算法，成功反演GOME O3廓线和对流层柱总量，随后该算法得到广泛应用. 值得注意的是，虽然最新的TROPOMI O3廓线官方产品采用CCD (Convective Cloud Differential)[37-39]算法，但OE仍是现阶段同类载荷廓线反演的主流业务算法，并在国内得到不断创新和发展. 2016年，中国科学院大气物理研究所的王飞等[35]反演出GOME-2 O3廓线产品，准确反映出国内对流层O3的区域差异和季节变化. 2020年，夏丛紫等[36]基于OE算法研发TROPOMI SO2产品，并结合地基MAX-DOAS和CNEMC站点数据分析，发现欧洲空间局官方TROPOMI SO2产品严重高估中国北方的污染水平，且相对于地基MAX-DOAS高估了61%～140%，相对于CNEMC高估了约54.6%(见图5)[36].

注： 根据自然资源部(http:zrzyst.cn)下载的《中国地图 1∶3 200 万 32开分省设色 界线版 无邻国 线划一》绘制. 审图号:GS(2019)1829号. 下载日期：2020年10月11日.图5 2018年6月—2019年2月月均SO2柱总量在中国地区的空间分布[36] Fig.5 The spatial distribution of monthly average SO2 column in China from June 2018 to February 2019[36]

尽管上述算法可以反演出大部分大气污染物，但由于SO2的反演波段存在O3强吸收干扰，为获取高精度SO2产品，还提出了BRD (Band Residual Difference)[40]、LF (Linear Fitting)[41]、ISF (Iterative Spectral Fitting)[42]、PCA (Principal Component Analysis)[43-45]等算法，都表现出不错的反演效果. 其中，LI等[43]提出的PCA算法反演速度快、背景噪声低，可以反演出高质量SO2柱总量产品，已经成为OMI和OMPS的最新官方标准算法.

综上，紫外-可见波段卫星载荷可以获取大气污染物时空分布信息，其中GF-5搭载的EMI填补了国内该类载荷的空缺；基于DOASBOAS的卫星柱总量反演算法、基于OE的廓线反演算法是当下紫外-可见波段卫星产品最常见的业务算法，在国内外得到相应发展与应用.

2 天地一体化遥感监测技术应用

随着国内大气环境恶化，单一遥感平台越来越无法满足多污染组分、多过程耦合的复杂区域大气现状. 天地一体化遥感监测技术通过地基和卫星优势互补，可以快速获取高精度、广覆盖、多参数遥感结果，在国内得到快速发展，例如中国科学技术大学通过融合地基观测廓线开发了适应国内高气溶胶浓度背景下的卫星遥感反演优化算法[46-47]. 下文根据不同监测目的，举例说明近年来天地一体化遥感监测技术在国内大气环境中的具体应用.

2.1 大气污染治理成效评估

准确获取不同区域、不同时间空气质量数据，可以有效评估相关治理成效. 其中比较常见的方法是结合多源观测数据直接进行分析. 2016年，LIU等[46]基于USTC地基遥感网络和OMI卫星载荷获取NO2、HCHO和O3柱总量，研究北京在2014年亚太经济合作组织峰会和2015年纪念中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利70周年阅兵式期间的污染情况，从而定量评估这2次活动的污染管控效果.

此外，也可通过构建模型进行分析. 2019年，ZHANG等[48]基于卫星实测数据，利用GAM(广义相加模型)在自变量和因变量关系未知的情况下，通过非线性平滑项，解析气象因素和人为排放对目标污染物浓度变化的相对贡献，拟合过程表示为

ln(y)～β+∑S(Xi)+ε

(1)

式中：y为目标污染物的每日柱总量，moleccm2；Xi既包括水汽混合比、经向风速、纬度风速、温度、短波辐射和降水等气象因素，也包括用周变化和日变化这2个时间项所表示的非气象因素；β为长期观测的柱总量平均值，moleccm2；ε为拟合残差,moleccm2.

图6 北京上空对流层NO2柱总量GAM分析的时间序列分量[48]Fig.6 Time series components by GAM of the tropospheric NO2 column over Beijing[48]

图6为2005—2017年北京上空对流层NO2拟合结果[48]. 其中图6(a)中NO2柱总量的GAM拟合效果较好，与OMI实测数据的R达0.67；图6(b)为OMI NO2柱总量日变化遥感结果和GAM气象因素日贡献(由气象因素引起的NO2柱总量日变化)拟合结果(R=0.65)，说明NO2柱总量短期变化主要受气象因素影响；图6(d)为年变化遥感结果与非气象因素年贡献(由非气象因素引起的NO2柱总量年变化)拟合结果(R=0.95)，说明NO2柱总量年际变化主要受非气象因素影响；同时非气象因素引起的NO2柱总量年变化与清华大学NOxMEIC清单(Multi-resolution Emission Inventory for China)趋势一致，说明非气象因素贡献主要由污染排放导致. 因此，GAM拟合的气象因素和非气象因素可以分别指示气象和排放对大气污染的相对贡献. 将上述分析过程推广到不同城市、不同时间、不同大气污染物，可以量化排放和气象对指定区域空气质量的影响，为减排措施在污染防控中的决定性作用提供关键证据.

2.2 大气污染物溯源

大气污染物溯源旨在明确本地排放和区域传输对大气污染的相对贡献. 由于污染传输不仅发生在近地面，也发生在高空，利用垂直廓线可以在不同高度上进行分析. 2019年，HONG等[49]基于USTC地基遥感网络观测NO2、SO2、HCHO和气溶胶垂直廓线，利用后向轨迹聚类分析法〔PSCF (Potential Source Contribution Function)模型和CWT (Concentration Weighted Trajectory)模型〕[50]分别讨论2017—2018年合肥冬季大气污染物在距地面200、600、1 000 m处对应的潜在贡献源区和主要传输路径，结合CNEMC数据得到以下结论：①NO2和SO2的潜在来源分别位于皖北皖东和皖西，且在 1 000 m高度上的传输较少；HCHO在阳光下寿命较短，限制了其传输行为，大部分由合肥本地产生；②而气溶胶传输主要发生在400 m左右的大气，潜在源区位于皖北和长三角地区(见图7)[49]. 因此，不同大气污染物在不同高度上的传输和来源存在显著差异，加强垂直高度上的污染传输研究，有助于进一步了解不同区域和气象条件下的大气污染问题.

图7 2017—2018年冬季合肥上空200、600、1 000 m处NO2、SO2、HCHO和气溶胶消光系数WCWT值的空间分布[49]Fig.7 The spatial distribution of the WCWT values of 200 m, 600 m, 1000 m NO2, SO2, HCHO and aerosol extinction coefficient over Hefei in the winter of 2017-2018[49]

2.3 大气污染机理研究

VOCs(挥发性有机化合物)作为PM2.5和O3的重要前体物，一直是国外内大气污染监测领域的热点研究对象. 1998年，Lee等[51]通过机载测量HCHO、C2H2O2等多种气体，探究它们与VOCs相关的氧化机制. 虽然目前全球VOCs总体以自然源(森林火灾等非生物过程和植被呼吸等生物排放)为主，但国内的人为源(生物质燃烧和汽车尾气等人为排放)明显高于自然源. 2020年，XING等[52]基于重庆市长寿区2018年1月27日—12月16日USTC地基遥感网络测得的HCHO、C2H2O2和NO2垂直廓线，将距地面高度0～800 m的大气分为5层[52](见图8)，利用“当VOCs主要来自自然源时， C2H2O2HCHO(二者浓度之比)通常会降低”的结论[53]分别估计不同高度层的VOCs来源. 研究中用TROPOMI卫星数据验证HCHO的地基网络观测结果(R=0.93)，并结合当地CO和卫星火点数据分析，发现每日12：00—13：00 HCHO浓度的增加与附近居民炊事活动产生大量VOCs有关，这些VOCs随烟羽上升被光解氧化成HCHO，影响了HCHO在100 m以上的分布；同时将NO2作为VOCs生物质燃烧指示剂，结合不同高度层NO2浓度分布(见图9)，认为距地面0～100 m的VOCs主要由自然源贡献，而100 m以上主要受人为源影响，尤其是生物质燃烧.

图8 HCHO、C2H2O2和NO2浓度及C2H2O2HCHO在不同高度层的日变化情况[52]Fig.8 Diurnal changes of HCHO, C2H2O2, NO2 and C2H2O2/HCHO columns at different levels[52]

图9 不同高度层NO2浓度与HCHO浓度、NO2浓度与C2H2O2浓度的相关性[52]Fig.9 Correlation between NO2 and HCHO, NO2 and C2H2O2 in different levels[52]

3 结论与展望

a) 组建地基观测网可以充分发挥多站点监测的区域联动性. 目前国内地基网络包括CNEMC空气质量监测网络和USTC地基遥感网络，但前者在污染跨界传输和垂直观测上存在欠缺，后者发展时间较短、站点数量较少. 因此需进一步合理规划地面站点布局，加快地基网络建设.

b) 紫外-可见波段卫星载荷是卫星遥感大气污染物的重要平台. 国际主流大气污染监测卫星均来自欧美国家，国内EMI对提升大气污染研究的自主可控性意义重大；紫外-可见波段的DOAS(BOAS)、OE、PCA等业务化算法不断发展，可以研发适应国内复杂大气环境下的卫星数据产品.

c) 天地一体化遥感监测技术以高精度、广覆盖、准定位的优势得到广泛应用. 近年来国内通过天地融合打破独立地基和卫星监测平台的异构，对大气污染研究中的治理成效评估、精准溯源、作用机理等问题展开讨论，但目前大多仍集中在单平台监测获取数据、多平台结果校验分析上，各类各级监测数据的互联共享有待提高.

d) 以大气污染物监测的应用化和业务化为导向，推进地面、卫星平台的硬件建设和算法研发，加强大气环境遥感监测数据的创新性应用，开拓建立深度融合、高度统一的大气遥感监测体系，才能最终全面迈入大气环境治理的“天地一体化”时代.