国际原子能机构全球实验室放射性表面污染测量比对

戴家铖，陈志东

(广东省环境辐射监测中心，广州，510300)

放射性表面污染测量作为常规监测手段在核设施、伴生放射性矿工作场所、核技术利用项目等辐射工作场所应用广泛，是放射性污染评定的重要依据。

2018年，IAEA实验室能力验证新增放射性表面污染比对项目[1]。由于表面污染监测是半定量的测量，影响因素较多，因此本文根据IAEA比对要求，制定合适的比对测量方案，得出比对结果均为“接受”。在广东省地级市表面污染比对中，推广采用了此方法，比对结果均为“接受”。

1 材料与方法

表面污染直接测量按方式主要分为手持法和支架法。手持法适用范围广，测量速度快，不受源项位置影响，适用于辐射环境现场监测(核技术利用、放射性物质运输等)，快速测量及寻源等。但由于手持法测量高度不稳定，重现性差，准确度和精密度得不到保证，因此不适合进行仪器比对、检定和固定性测量。支架法利用支架固有稳定性，得出的测量结果稳定性、重现性、准确度和精密度均比手持法好。本文比对测量使用的是支架法。

1.1 比对样品

IAEA实验室表面污染水平比对项目样品如表1所列。

表1 表面污染测量样品

1.2 比对方法

1.2.1测量仪器

根据测量规范和仪器检定规程的要求[2-4]，本次比对采用德国的LB124型α、β表面污染仪，该仪器采用ZnS涂层、薄膜塑料闪烁体探测器，探测器面积为145 mm×118 mm，测量模式和测量时间可调。

1.2.2监测方法

1.2.2.1仪器测量模式

仪器测量模式为scaler-timer模式，即累积时间内的平均计数率。

1.2.2.2测量时间

本底和样品单次测量时间均为100 s，测量次数为10次。

1.2.2.3样品有效尺寸

样品有效尺寸为170 mm×130 mm。

1.2.2.4测量辅助工具

定制支架，3层不锈钢结构，第一层厚度3 mm，第二层厚度2 mm，第三层α测量采用厚度3 mm (实际制作尺寸2.97 mm)，β测量采用厚度8 mm (实际制作尺寸7.8 mm)，第一层支架的作用是减少环境本底对比对的影响，降低本底计数率，减少不确定度，同时3 mm的厚度不易弯曲变形，有利于制作平整的不锈钢平面；第二层、第三层不锈钢中间挖空；第二层挖空尺寸比样品有效面积大，第三层挖空尺寸为仪器探测器尺寸，便于仪器放置在第三层时探测器不受遮挡，同时第三层的挖空尺寸比第二层小，因此按次序叠加支架时，仪器探测器不会直接接触样品，影响测量，支架尺寸见图1所示。

1.2.2.5测量步骤

根据国家标准《表面污染测定 第1部分：β发射体(Eβmax0.15 MeV)和α发射体》[2]要求进行比对测量。

(1) 从下往上依次放置第一层、第二层、第三层支架，仪器放置在第三层支架上并做好固定标识(保证每次仪器放置均在同一位置)，然后把仪器放置在第三层支架上(第三层支架根据情况分别使用3 mm或8 mm钢板)，分别测量α、β的本底计数率并记录；

(2) 将样品放置于第一层支架上，然后依次叠加第二层、第三层支架，再分别进行重复测量并记录；

(3) 测量结束后，收拾样品、仪器和支架。

1.2.2.6测量记录

每个本底和样品测量值结果记录10个数。

1.2.2.7数据处理与分析

数据需进行稳健分析，稳健算法计算可参考《利用实验室间比对进行能力验证的统计方法》[5]和《能力验证结果的统计处理和能力评价指南》[6]。

表面污染水平计算采用公式[7]：

(1)

式中，Am为被测对象单位面积上的计数率，s-1·cm-2；Nt为仪器总计数率，s-1；N0为本底计数率，s-1；R为仪器表面发射率响应；S为仪器探测器面积，cm2。

1.2.2.8测量不确定度评定和表示

根据国家标准《测量不确定度评定和表示》[8]和国家计量技术规范《测量不确定度评定与表示》[9]的要求，按表面污染测量的特点制定不确定度评定和表示方法。

(1) 表面污染测量的总不确定度，主要由下列几个不确定度分量组成。

•净计数测量的不确定度分量u1(A类评定)；

•仪器表面发射率响应的不确定度分量u2(B类评定)；

•检定源和比对源之间表面发射率响应的不确定度u3(B类评定)；

•其他因素(几何条件差异、计数串道、环境、衬底材料等)的不确定度u4(B类评定)。

(2) 不作考虑的不确定度分析

•辅助支架连同仪器一并送检，因此仪器检定与实际测量的大部分的几何条件差异引起的不确定度不考虑；

•样品有效面积全覆盖仪器探测窗面积，但差异较小(样品有效面积170 mm×130 mm，探测窗面积144.5 mm×117.6 mm)，经实验得出探测器表面响应的均匀性的影响较小，因此这部分影响不考虑；

•比对样品已说明是均匀样品，因此样品表面的均匀性不考虑；

•样品每次比对测量为独立测量，因此样品自身的不平整度已考虑在u1内，不重复考虑。

1.2.3质量保证

测量仪器经过深圳市计量质量检测研究院检

定合格，现场工作人员通过上岗考核并持有生态环境部辐射环境监测技术中心上岗证书。

2 结果与评价

2.1 比对结果

比对结果见表2。

2.2 比对结果评价方法

表面污染比对结果评价采用Z比分数法[10]。

(2)

式中，VR为测量稳健均值；VT为目标稳健均值；σ为目标稳健标准差。

对Z比分数判断依据如下：

|Z|≤2 结果表示“接受”；

2<|Z|<3 结果表示“存疑”；

|Z|≥3 结果表示“不接受”。

表2 表面污染比对结果

2.3 结果分析

从总体比对结果分析，本次比对Z比分数评价结果均为“接受”，具体根据比对内容可得出：

(1) 比对结果采用的单位是s-1/cm2，而不是常用的Bq/cm2，主要是避免因检定采用的校准平面源表面活度响应计算得到结果的不同而对可比性造成影响。

(2) 比对结果只进行了Z比分数的评价，未对不确定度进行单独评价。

(3) 影响表面污染比对结果的因素主要在于测量距离、测量面积、源效率和衬底材料等。虽然本次仪器连同支架一起送检，但是由于仪器探测器、检定校准源以及比对样品间的几何关系差异、源衬底材料差异等，根据《表面污染测定 第1部分：β发射体(Eβmax>0.15 MeV)和α发射体》以及实验[2,11-14]可得出表3的结果。

3 方法应用

2018年11月在广东省地级市表面污染测量比对中，比对过程采用本文的支架法和日常监测使用的手持法，比对评价依据和IAEA比对一致，在16家比对机构18个比对结果中显示，采用支架法的Z比分数比对结果“接受率”为100%，手持法的比对结果“接受率”为90%，且Z比分数比对结果均值手持法比支架法高85.7%，采用支架法的结果明显优于手持法。

4 应注意的问题和启示

通过表面污染的比对，提高监测人员的专业技术能力，也从中发现了对辐射现场监测中直接测量有用的几个问题和启示：

(1) 监测技术的提高。通过仪器比对，人员比对，可以在互相交流学习中得到提高，也能提高实操的熟练度和水平。

表3 比对测量结果的影响因素

2) 由于检定源面积小于仪器探测器面积，而比对源的面积大于仪器探测器面积，则导致比对结果均偏低。

3) 仪器α检定源和α比对源一样均为241Am，无影响，而仪器β检定源为36Cl，而比对源只知道是90Sr/90Y，出厂时间、活度均未知，无法确定影响。

4) α检定源衬底材料是不锈钢，β检定源衬底材料是铝，而比对源使用支架衬底是不锈钢。因α检定源衬底与比对源一致，所以衬底对α表面污染测量无影响。而不锈钢原子序数比铝高，反散射能力比铝高，导致β测量表面污染测量结果偏高。

5) 由于样品有效面积170 mm×130 mm，探测窗面积144.5 mm×117.6 mm，两者差异较小，探测器表面不均匀性影响不显著，探测器表面不均匀性影响比探测器发射率响应边缘效应影响更小。

(2) 支架法的局限性。因为现场表面污染源项具有不确定性、不固定性、测量时间短等特点，因此支架法无法应用于现场辐射监测，在日常工作中，手持法仍然是辐射现场监测的最主要手段。

(3) 表面污染直接测量方法的多样性。表面污染直接测量的方法不局限于手持法和支架法。例如现场监测基本无法使用支架法，而手持法稳定性较差，可以改良监测方法，使手持法变为半固定手持法。例如可以使用机械臂固定仪器进行测量，使用单点支架固定仪器进行测量等；而在可以运用支架法场景，则可以选择使用固定的支架，活动组合的支架等进行监测。

(4) 明确表面污染监测的影响因素。现场辐射监测影响测量的因素非常多，因此只能是半定量的测量，而在众多影响因素中，可控的最重要影响因素是测量高度，由于仪器检定规程要求[3]的测量高度现场监测时难以控制，因为一般情况下应按推荐的国家标准[2]中的要求“探测器和被测表面之间的距离应在可行的情况下尽可能的小”；其次保证足够长的测量时间，以及选用合适的仪器(探测窗均匀性好、探测效率高、计数死时间低、探测窗面积足够大)；其他因素譬如检定源种类、活度、检定源面积、均匀性不同检定站差异较大，而现场源项很难控制和检定时条件一致，因此实际现场监测时影响无法估计。

(5) 仪器检定/校准时建议给出不同能量标准源的表面发射率响应值。按照检定规程要求[3]，仪器检定时表面发射率响应值只给出测量多个不同能量段标准源后的均值。建议检定/校准给出不同能量段对应的表面发射率响应值，在日常使用仪器测量时可以更有针对性和代表性，减少结果不确定性。