中国科学院福建物质结构研究所的低温PDH催化剂改性研究获进展

中国科学院福建物质结构研究所的研究团队在多孔单晶高密度路易斯酸中心增强低温丙烷脱氢研究上获进展，开发了多孔单晶Mo2N和MON，并在清晰表面上构建和设计高密度路易斯(Lewis)酸位点，以提高丙烷非氧化脱氢制丙烯性能。该多孔单晶高密度路易斯酸中心可用于低温下促进丙烷脱氢(PDH)反应。该研究成果发表于《德国应用化学》杂志上。

丙烷非氧化脱氢制丙烯反应，在反应温度为600 ℃时，采用非贵金属催化剂如VOx/Al2O3、VOx/ZrO2等，转化率低于25%，丙烯选择性低于90%。而在催化剂表面设计高密度路易斯酸中心，可促进丙烷脱氢反应，并抑制裂解反应避免积炭。

多孔单晶兼具长程有序晶格结构和无序连通孔道结构的双重优势。晶格的结构清晰、化学组分精准、终止表面明确，可构筑连续高度扭曲活性表面及精细结构，对研究各类催化反应中的表面结构及催化机制具有重要意义。

该研究团队通过晶格重构策略，生长出2 cm尺寸具有三维连通孔道结构的介孔Mo2N和MoN单晶，精准控制晶面取向，并在扭曲表面上构筑出清晰的不饱和金属氮配位活性结构Mo-N1/3、Mo-N1/6活性位点，该活性位点在缺电子表面形成高密度路易斯酸中心，有效增强了C-H活化和低温非氧化脱氢制丙烯的性能；多孔单晶表面精细结构与吸附物种作用清晰，避免丙烷深度裂解，提高抗积炭性能。

采用该多孔单晶Mo2N和MoN改性催化剂，在500 ℃下，丙烷转化率为11%，丙烯选择性为95%。

宏观尺寸多孔单晶扭曲表面及不饱和配位精细结构的有效调控，对实际催化反应中的表面结构及催化机制研究具有重要参考意义。