铀矿山污染土壤的分布特征和植物修复研究评述

范文哲，王 玮，吴少旭，杜喜臣

铀矿山污染土壤的分布特征和植物修复研究评述

范文哲，王 玮，吴少旭，杜喜臣

（核工业北京地质研究院，北京 100029）

近年来随着核工业的发展和核能的应用，铀污染土壤问题逐渐引起人们的重视。与此同时，物理、化学、生物等土壤污染修复技术也得到快速发展，其中植物修复以其绿色环保、成本较低、无二次污染、可大面积修复等优点被广泛应用于铀污染土壤修复。综述我国部分铀矿山铀污染土壤的分布特征及植物修复、螯合剂-植物修复、植物-微生物修复四方面研究进展，并对螯合剂增强植物-微生物联合技术进行讨论与展望。

铀矿山；土壤；植物修复；螯合剂；微生物修复

铀矿为我国核能发展提供基本原料。随着铀矿开采与冶炼而产生的放射性核素会通过自然或人为因素进入土壤。因此，铀矿山周围污染土壤的控制与修复逐渐成为关注的对象。探究铀污染土壤的分布特点与修复铀污染土壤方法可为后续修复工程提供技术支撑。

1 土壤中铀的来源及危害

1.1 土壤中铀的来源

土壤中铀的来源主要分为：天然放射性源和人为放射性源[1]。天然铀来源是指在天然物质中的铀元素及其同位素如234U、235U和238U，相对丰度分别为0.005 5%、0.720%和99.27%[2]。地壳是天然放射性核素的重要贮存库，但土壤中的放射性核素含量很低，对人类的生活影响不大。人为铀来源主要包括三方面：（1）来自于铀尾矿废渣。根据中国核能行业协会发布2020年1～12月全国核电运行情况，截至2020年12月31日，我国运行核电机组共49台，运行装机容量为51 027.16 MWe（额定装机容量），占全国累计发电量的4.94%。铀矿开采、冶炼、浓缩等过程留下的尾矿、废渣和废气等放射性污染物对周围土壤造成污染。据报道我国因铀矿开采产生的废石场和尾矿库等固体废物堆存场地约200处，废石总量约为2 800万t，占地面积约250 hm2；铀水冶厂排出的尾砂量约3 000万t，若按平均堆放高度4 m计算，约需占地375 hm2[3]。铀矿地区中废渣、废石中铀的含量普遍比正常土壤本底值高，铀尾矿中残留铀以及其他重金属进入土壤、水体从而可能通过食物链进入人体[4]。（2）科研产生的核废物。高校等一些科研单位应用铀等放射性核素进行科研实验，除此之外，核电站、核武器试验、放射性仪表、医疗仪器、辐射加工、农业育种和食品保藏等诸多领域都有应用。1986年4月26日切尔诺核电站发生爆炸，爆炸泄露的核燃料浓度高达60%，释放约1.2×107TBq放射性物质，由于放射性烟尘的扩散，整个欧洲都被笼罩在核污染的阴霾中[5-6]。2011年3月11日，日本发生地震，之后福岛第一核电站发生核泄漏，严重污染土壤地表面和地下水以及海洋水资源，据统计受污染的水达到1.15万t[7]。（3）战争中使用核武器。贫化铀（DU）是在天然铀中提取235U过程中产生的副产物，被用来制造贫铀武器如贫铀弹、穿甲炸弹、燃烧装置等[8]。近年来，贫铀武器经常被用于战争，导致战争地区的水和土壤受到严重污染。1991年第一次海湾战争，美国及其盟国部队共投放贫铀弹近100万枚，总计约3 200 t。1994年波黑冲突中北约使用1万多枚贫铀弹。1999年北约对南联盟78 d轰炸期间，共使用3.1万枚贫铀弹。参加战争的士兵以及当地人出现神经衰弱、肌肉疼痛、失眠、头晕眼花、头发减少等奇怪的病症，这就是著名的“海湾战争综合症”或“巴尔干半岛综合症”[9]。

1.2 铀的毒性

铀是毒性很强的重金属元素，其毒性主要表现在化学毒性和放射性毒性两个方面，并且和铀化合物的可溶性密切相关。土壤中溶解态铀含量越大则化学毒性越强，不溶态铀含量越大则放射性毒性越强[10]。铀的放射性毒性表现为铀及其子体衰变产生、射线，致使人体患骨癌、肺癌；化学毒性表现为对人体肾脏的危害[11]。环境中的铀经过食物链、呼吸、饮水等途径进入人体，对人体造成永久性伤害。铀具有生物动态毒性、代谢毒性和化学毒性，对哺乳动物的繁殖以及生物多样性具有长期潜在的危害[12]。

2 铀在土壤中分布及迁移特点

铀（Uranium），原子序数为92，法国物理学家Antoine Henri Becquerel于1896年发现的第一个具有放射性的元素[13]。铀具有银白色金属光泽、延展性和轻微顺磁性，铀金属粉末可自燃、可与冷水发生反应，有很长的半衰期，238U半衰期达到4.468×109a[14]。

2.1 铀矿区铀在土壤中的分布特点

探明铀矿区周边土壤中铀元素的分布特征可以为开展铀尾矿库治理及植物修复提供基础数据与技术支撑。众多学者表明铀含量在平面空间及剖面空间范围均存在差异，也存在局部富集现象，证明人类活动对区域土壤质量产生影响[15-16]。陈井影等[15]研究我国江西省相山铀矿山尾矿区土壤中铀含量平面分布特征与剖面分布特征。研究表明表层（0～10 cm）土壤铀含量在平面空间分布特征差异较大，距离尾矿坝越近的地块铀含量越高，最高点为当地背景值的30倍。以尾矿坝体边界为中心，在周围不同半径范围内出现大小不同的污染晕，并主要集中在下游地区。作者认为下游受大气沉降/雨水冲刷等影响较大从而引起铀分布不同。总体而言，土壤剖面铀含量随着土壤层深度的增加而减少，在0～40 cm范围内减少速度远大于更深层的土壤，并且表层土壤的铀含量总体大于深层土壤铀含量。马盼军等[17]应用单因子污染指数法与地质累积指数法对272厂铀尾矿库四周土壤铀含量研究，结果表明土壤中铀含量主要集中在铀尾矿库区周围0～500 m范围内与NE向靠近应急处理池方向的周围。杜洋等[18]指出南方某铀矿山区典型场地不同深度稻田土壤中铀元素主要集中在表层土壤中，这是由于周围环境与表层土壤联系紧密，土壤的过滤及吸附作用使得铀元素易于集中在表层土壤中。深层土壤由于植物根系发达，在植物根系呼吸作用下氧气含量小，土壤环境为还原状态时铀不易发生溶解迁移。植物根系分泌产生的有机配体如EDTA、C2H2O4等均可与4价铀及铀酰离子产生稳定的配合物[19]。

2.2 铀在土壤中的迁移特点

国内、外多名学者研究成果表明重金属的赋存形态变化左右其在土壤中的迁移及生物有效性。Ma等[20]研究重金属对环境及人类生命活动的影响，表明土壤中重金属的毒性取决于土壤中的化学形态。铀是具有放射性且较为活泼的天然放射性元素，近年来研究表明铀在土壤中存在有机质结合态、碳酸盐结合态、可交换态、吸附态（在土壤微粒和孔隙水中）、无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态、晶质型铁锰氧化物/氢氧化物结合态、残渣态等[21]。其中对环境存在威胁的铀：①活性铀：可交换态（水溶态）、碳酸盐结合态。②潜在活性铀：有机质结合态、无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态。对环境短时间没有威胁的铀：①惰性态铀：晶质型铁锰氧化物/氢氧化物结合态。②残渣态铀。活性铀与潜在活性铀易被生物吸收而呈现出对环境有威胁性质，惰性态铀与残渣态铀不易被生物吸收在短时间内对环境无重大影响。

铀在土壤中的迁移同样受到土壤粒径、环境温度、pH、碳酸根离子、氧化-还原电位等土壤性质的影响，同时也受到发生在土壤介质中配位作用和氧化-还原反应的影响[22]。土壤中铀的迁移可以用迁移系数表示，迁移系数越大，则表明土壤中铀向植物体迁移的概率越大。土壤中铀的生物有效性越大，可能对环境造成的危害就越严重。吴瀛灏等[23]通过对某铀矿区土壤中铀的吸附迁移研究发现环境pH值在2.0～5.0时土壤对铀的吸附量与吸附率逐渐增加， pH值在5.0～8.0时，吸附量与吸附率逐渐减少；温度在5～25 ℃范围内，土壤对铀的吸附率会有稍微增加但是变化不明显；减少土壤有机质使得土壤胶体表面结构发生变化，减少土壤表面负电荷点位从而导致土壤对铀的吸附能力减弱。赖捷等[24]在西南某废物处置场中研究发现，随着土壤粒径的变小，土壤对铀的吸附系数逐渐增大，但60～80目之后变化速度逐渐变缓。在碳酸根浓度不大于0.1 mol·L-1时，随着碳酸根浓度的增加，吸附系数逐渐减小。这可能是由于水中的碳酸根与铀发生配合物影响土壤对铀的吸附。

3 铀污染土壤修复的主要方法及局限性

3.1 物理法

铀污染土壤物理修复是采用物理工程措施以及改变土壤的物理属性来直接达到土壤恢复可利用价值的方法[25]。一般的包括物理工程法、玻璃化技术、土壤淋洗法和电动修复法等。物理工程措施主要有客土、深耕翻土等措施。物理工程量较大，且存在污染土壤的处理问题。玻璃化技术是在高温高压条件下，铀污染土壤形成玻璃态结构，使土壤中铀被固定稳定化。玻璃化技术能够从根本上去除土壤中重金属污染，去除速度快，但是工程量大、费用高，较多用于对铀污染严重地区进行抢救性修复。土壤淋洗法是通过注入淋洗液，淋洗液和污染土壤充分混合，土壤中的铀通过溶解、乳化和化学作用渗入到淋洗液中，随着淋洗液的吸出而去除的修复技术，该技术存在对淋洗液进行二次处理的问题。电动修复法是通过电流作用，在电场的作用下，土壤中重金属离子（如铀、铅等）以电渗析和电迁移的方式向电极运输，而后集中处理。电动修复法特别适合于低渗透的黏土和淤泥，可以控制污染物的流动方向，但是能耗高并存在一定的危险性。

3.2 化学法

铀污染土壤化学修复主要包括土壤固化稳定化技术、氧化-还原技术和化学提取法等[25]。固化稳定化技术是指使用固定剂或稳定剂来固定土壤中的有害重金属，或者将重金属转化成化学稳定形态，阻止其在环境中的迁移、扩散等过程，从而降低毒害程度。目前主要包括：（1）水泥、石灰和粉煤等无机材料固化；（2）热塑性有机材料如聚乙烯和沥青，以及热固性有机材料如聚酯和脲甲醛固化；（3）玻璃化技术；（4）硫酸亚铁、磷酸盐和高分子有机物等化学品的稳定化。氧化-还原技术主要通过将氧化剂混入土壤与污染物发生氧化反应，将污染物降解为低含量、低移动性物质的技术。化学提取法是指向土壤中添加螯合剂将土壤中稳定形态的铀转化为络合物和螯合物的形式而置换出来，去除铀等污染物。常用的螯合剂有：EDTA、EDDS、NTA、柠檬酸和苹果酸等。化学修复过程中加入的化学试剂可能对土壤造成二次污染，使土壤结构破坏，生物活性下降和肥力退化，修复成本过高，只适用于小规模铀污染土壤修复。

3.3 微生物法

微生物修复技术是利用特殊的微生物对铀进行吸附与富集、溶解作用、生物转化作用使铀得以去除[26]。微生物修复技术的局限性在于：微生物在土壤中的移动性差，易受土壤中铀浓度高低所带来的毒性效应抑制；降解过程中可能产生有毒副产物；寻找合适的微生物种群较困难等。

4 铀污染土壤植物修复研究进展

4.1 植物修复铀污染土壤

铀污染植物修复技术相对于其他修复技术有其特点：应用范围广，安全环保，成本低，操作简单，不会造成二次污染，可大规模修复，能使土壤保持良好的结构和肥力状态，成为目前最具有发展前景的铀污染土壤修复技术。植物修复技术是利用植物的生物学作用来挥发、固定、过滤、降解、提取污水或土壤中的污染物的一种绿色环保修复技术[27]。其中植物修复铀污染土壤主要利用植物的提取作用。植物提取：通过筛选出的铀超积累植物或生物量大的富集植物利用其根系吸收污染土壤中的铀并运移至植物地上部，通过收割地上部物质带走土壤中铀。寻找筛选超富集植物是这一技术的关键。超富集植物是指植物能够吸收重金属的总量是普通植物的100倍以上，同时有以下基本特征：植物吸收的重金属大部分分布在植物地上部，地上部与根浓度比值较高；体内某元素浓度大于一定的临界值（相同生长条件下普通植物的100倍）；在铀污染土壤上能正常生长，不会出现中毒现象；生长周期短；生物量大；根系发达；可同时富集多种重金属[28]。曾峰等[29]用反枝苋、红圆叶苋、藜等16种不同科属植物对铀（238U 485 mg·kg-1）污染土壤进行修复研究。筛选出酸模、鬼针草、苍耳、向日葵可以作为铀污染土壤修复植物，地上部铀含量分别为363.57、91.87、75.80和65.42 mg·kg-1。唐丽等[30]采用土壤盆栽实验，共有10种植物为研究材料，包括十字花科、锦葵科和菊科等，在铀浓度100 mg·kg-1的土壤环境中培养55 d后进行收割，实验结果表明特选榨菜地上部铀含量达到1 115 mg·kg-1，其TF、BF均大于1，艾蒿地上部铀提取量最大为每盆1 113 µg。Wang等[31]对中国华南地区铀尾矿土壤进行植物修复，发现野苎麻和苎麻另外一种品种香竺7号对铀都有较强的生物富集作用。野生苎麻的生物富集铀浓度高达20 µg·g-1，转移因子＞1，可以作为铀尾矿的修复植物。Ahmad H. Alsabbagh等[32]用向日葵对约旦铀矿地区铀污染土壤进行植物修复。表明向日葵地下部和地上部的生物量（植物收获时的重量）随时间的增加而增加，向日葵植株总铀提取量在第4周达到最高。Shahandeh H等[33]在铀浓度为100 mg·kg-1的土壤中种植34种植物，发现向日葵与印度芥菜地上部含量达到21.8与24.6 mg·kg-1，比其他植物的富集能力更强。

4.2 植物-螯合剂联合修复铀污染土壤

目前植物修复技术在重金属污染土壤中的主要问题在于植物修复效率，单一的植物修复技术对重金属污染土壤修复效率很大程度上取决于污染土壤中重金属的生物有效性，生物有效性越低，植物修复效率往往越低，而螯合剂的使用可以提高污染土壤中重金属的水溶性，从而提高其植物有效性，增加植物对铀的吸收、利用和转移等作用。

螯合剂本身含有较多的多齿状配位体，容易和土壤中重金属离子形成水溶性螯合物，减少重金属和土壤矿物的结合。在螯合剂辅助植物修复重金属污染土壤过程中，螯合剂和重金属离子螯合不仅能提高重金属离子的生物有效性，降低重金属对植物的毒性，而且能够促进植物对重金属的吸收和植物将重金属向地上部转移的能力[34]。目前应用较多的螯合剂分为2种[35]：（1）氨基多羧酸（APCAs）螯合剂：①人工合成的氨基多羧酸（APCAs）螯合剂有EDTA、HEDTA、DTPA、CDTA、EGTA、EDDHA、HEIDA和HBED等；②天然的氨基多羧酸（APCAs）螯合剂有EDDS、NTA等。（2）天然低分子量有机酸（NLMWOA）：主要有柠檬酸、草酸、苹果酸和没石子酸等。这类螯合剂是植物根系分泌，可以控制植物根际环境，提高植物对重金属的吸收利用。

陈立等[36]通过对比EDDS、CA和OA3种螯合剂对向日葵修复铀污染土壤的结果得出CA比EDDS和OA更加显著地增强土壤中铀的可利用性，同时提高向日葵的富集系数和转运能力。在7.5 mmol·kg-1CA作用下向日葵的转运系数最高时为0.063，是对照组的1.42倍；向日葵地下部和地上部铀含量分别为178.95和11.27 mg·kg-1，是对照组的2.21和3.45倍。Qi等[37]探究不同配比的低分子量有机酸混合物对铀污染土壤植物修复的影响。发现在柠檬酸、苹果酸、草酸、乳酸摩尔比为2.5：2.31：1.15：0.044时所组成混合物时作用最显著。土壤中铀的最大浸出率在6 d后达到55%。在盆栽实验中低分子有机酸混合物增强芥菜地上部和地下部对铀的积累，并在第8天和第5天达到最高值，铀含量分别为1 528和2 300 mg·kg-1。Li等[38]在温室环境下首次发现博落回（学名：Macleaya cordata (Willd.) R. Br.罂粟科，属多年生直立草本植物）能够增加土壤中溶解性有机碳从而提取污染土壤中的重金属铀。研究表明在铀污染土壤中加入相同浓度的EDDS与柠檬酸时，EDDS促进博落回地上部提取铀的效果更出色。

4.3 植物-微生物联合修复铀污染土壤

很多植物对重金属的耐受性不高导致植物本身对重金属污染土壤修复效率很难满足现实需要。探究增强植物修复的措施刻不容缓，其中越来越多的研究表明微生物在植物修复过程中发挥重要作用。土壤中微生物增强植物抗逆性、促进植物吸收、提高生物量以及促进植物对重金属的吸收固定，强化植物修复作用[39]。微生物与植物之间的互相作用复杂，近年来微生物联合植物修复铀污染土壤报道相对较少。

Sarma等[40]在铀矿地区分离出绿脓杆菌（Pseudomonas aeruginosa）菌株，该菌株显示出对重金属U、Cd、Zn和Cu有很高的耐受性，对铀具有高效的转运能力，并且对植物没有毒性作用，可以与植物病原菌产生拮抗作用。笔者认为可以作为植物根际促生菌来促进植物修复污染土壤。荣丽杉等[41]在铀污染土壤中接种丛枝菌根真菌（AMF）后，黑麦草对铀的抗逆性有所提高，主要体现在光合色素、可溶性蛋白含量比未接种的增加，植株体内的抗氧化体系酶活性增强。接种3种丛枝菌根真菌(AMF)对黑麦草富集铀的特征不同：接种G.mosseae的黑小麦根部铀含量明显增加，茎叶部含量减少，转运系数减小；接种G.claroideum的黑麦草茎叶部铀含量增加，转运系数变大；接种G.tortuosum的黑麦草对铀的富集量没有明显改变。郑文君等[42]通过对蜈蚣草接种从枝根真菌地表球囊霉（GV）的铀污染土壤盆栽实验，结果表明，土壤中的总铀含量在9月到次年6月期间从140 mg·kg-1下降至100 mg·kg-1。Chen等[43]采用无根毛突变体及野生型大麦为研究材料进行实验，结果显示，根外菌丝与根毛在铀和磷的吸收上具有类似的效果，具有促进植物修复作用，而控制植物体内铀的分配的关键菌种是菌根真菌。Rufyiki等[44]的研究发现，从枝根真菌（AM）能促进土壤中的铀向植物根系迁移，同时由于AM拥有的特殊结构又能限制植物根系中的铀的向上部迁移，有效地缓解铀对植物的毒害。郝等[28]通过对24种牧草进行铀胁迫下的种子萌发筛选，再对5种菌种进行铀胁迫下的正交组合实验，最后利用根部添加微生物的牧草对铀污染土壤进行联合修复，结果发现，在150 mg·kg-1的铀污染土壤中，多花黑麦草与微生物组合进行联合修复时，地上部铀的富集量为600 mg·kg-1；单年生黑麦草与组合联合修复时，地上部铀的富集量为800 mg·kg-1。Chen等[45]在铀浓度111 mg·kg-1的污染土壤中进行两种菌根真菌对植物吸收铀的影响，结果表明两种菌根真菌都能显著增加植物根部对铀的吸收，可将植物转运系数（TF）从7增加到14，并且在收获期植物根部铀浓度的最高可以达到1 574 mg·kg-1。

5 结语

植物修复铀污染土壤具有治理成本较低、环境友好、可适用于大面积修复等优点，越来越受到关注。但单一的植物修复存在生物量小，周期较长，修复效率低等问题需要解决。今后的研究重点可能包括：1）继续筛选富集能力高、转运系数大、耐铀性强、生物量大、生长速度快的植物物种；2）加强对螯合剂的研发，研究出选择性强、溶解性大、对植物毒性低、易生物降解的螯合剂；3）继续筛选抗毒性强、修复效率高、对环境没有毒害的微生物物种；4）利用转基因、细胞杂交和生物诱变等现代生物技术对植物、微生物进行定向改造，使其具有更高的修复效率；5）进一步研究联合修复方式。根据不同修复方式的优点，取长补短，例如植物-螯合剂-微生物综合修复铀污染土壤等方式。

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Distribution characteristics and phytoremediation of uranium-contaminated soil in uranium mines: A review

FAN Wenzhe，WANG Wei，WU Shaoxu，DU Xichen

（Beijing Research Institute of Uranium Geology，Beijing 100029，China）

With the development of the nuclear industry and the application of nuclear energy, the problem of uranium contaminated soil is becoming more and more serious. At the same time, physics, chemistry, biology and other soil pollution remediation technologies have also been rapidly developed. Phytoremediation is widely used in uranium contaminated soil because of its advantages of green environment protection, low cost without secondary pollution and large scale remediation. In this article, four aspects are reviewed: uranium-contaminated soil distribution characteristics, phytoremediation, chelating agents-phytoremediation, phyto-microbial remediation. Finally, the application of slow-release chelating agents in phytoremediation combine with microorganism technology is discussed and predicted.

uranium mine；soil；phytoremediation；chelator；microorganism remediation

X53

A

1672-0636(2021)03-0394-08

10.3969/j.issn.1672-0636.2021.03.014

2021-05-20；

2021-06-04

范文哲（1992— ），男，河南平顶山人，助理工程师，2019年毕业于东华理工大学，主要从事环境修复工作。E-mail：wanyifany@163.com