高激发态原子多波混频实验进展研究

胡 轶，支鹏伟，贾 哲，方向明，朱建华，潘 婧

(太原学院 材料与化学工程系，山西 太原 030032)

0 引言

国外高激发态原子的研究可以追溯到上个世纪二三十年代，很多课题组起初是在热环境中研究高激发态原子，但是由于高激发态原子的碰撞截面大，热碰撞效应比较明显，所以只能在实验上研究高激发态原子的电离特点[1]。随着激光冷却俘获技术的成熟[2]，使得制备超冷高激发态原子成为可能，冷原子必须存在于真空设备中，该环境中气压特别低，原子的热运动速度很慢，可以视为准静止，原子间的范德瓦尔斯相互作用远大于原子的动能，从而研究起来受到热运动的干扰较小。国外很多课题组都在超冷高激发态方面做了大量的工作，比如寿命测量[3]、空间成像、高激发态原子之间相互作用的操控[4]以及电场调制高激发态原子等。早在1998年，Gallagher小组就在电场调制高激发态方面取得了进展，他们通过电场操控原子能级[5]，利用原子的Stark效应研究了原子的共振能量转移引起的光谱展宽。随后，2006年Vogt实验组[6]通过原子的Stark效应研究，发现不同的原子能级随电场变化是不同的。由此就可以将原先不共振的能级通过调节电场使之发生共振，从而实现能量转移。并且还观测到了高激发态原子的Forster共振相互作用引起的阻塞效应。截至目前，大部分高激发态本质属性的发现都是在超冷环境中得到的，但是它的缺点就是实验条件要求过于苛刻和复杂，这就导致高激发态原子的应用发展非常缓慢。所以近些年，国外很多课题组又重新在热原子中进行高激发态原子的实验研究，但是为了避免热原子的那些弊端，他们都需要借助EIT(电磁诱导透明)这个工具。EIT是一种非常重要的量子干涉效应，它可以让我们更加深入地认识和调控光与物质在量子层级的相互作用。在此基础上，我们通过EIT辅助的多波混频(MWM)方法对室温下高激发态原子间的相互作用进行了研究。相比于其他非线性光学的实验研究过程，高激发态EIT介质中的多波混频过程更具有优势。其中，最显著的特征就是较之先前较长的电离时间，相干时间被缩短。形成明显对比的是，不相干等离子体结构在高激发态气体中的时间约为100 ns或者更长。EIT可以在基态和高激发态之间建立相干，这可以提高多波混频的产生效率。此外，产生EIT的空间光束配置可以有效地抑制多普勒效应，这可以使得光束内包含的热原子表现类似于超冷原子。最后，EIT技术也可以实现对高激发态信息的无损探测，多个EIT窗口可以对多波混频信号进行裁剪，最终获得线宽小于300 MHz的高激发态多波混频光谱。这些优势和特点使得EIT和多波混频可成为研究室温下高激发态原子相互作用以及探测的理想平台。

1 国内外研究现状及发展动态分析

基于高激发态原子相互作用的方案虽然是近年来才发展起来的一种实现量子信息处理的方法，且目前已被公认为是实现量子信息实用化最具发展潜力的方案之一。高激发态堵塞方案的提出促使了大量高激发态量子理论和实验工作的诞生，并且其发展已经远远地超出了最初的预想[7]。对于不同的量子信息实用化需求，已经有很多团队提出了很多非常具有可行性的实现方案，如确定的单原子装载、原子系综的自旋压缩、多量子比特寄存器系统编码、微波腔耦合实现的非定域门，以及长距离纠缠和量子通信。高激发态堵塞效应也可以用来产生多体纠缠和作为耗散量子多体的基础。

实现完美堵塞的需求刺激着理论的不断发展，包括传统的结构问题和激发态原子间相互作用的强度控制问题。具体而言，近年的理论工作已经从最初的短程Förster相互作用(1/R3)[8]过渡到长程的范德瓦尔斯作用(1/R6)[9]。上世纪80年代，人们首次通过原子束实验观测到了多体高激发态相互作用[10]。利用冷却原子技术，大量的实验观测到了由于高激发态强相互作用导致的激发抑制现象[11]和系综效应[12]。超冷高激发态原子的研究起始于Anderson和Mourachko等人，他们的实验证明了高激发态强相互作用的存在。其他的一些研究扩展到了光和高激发态介质相互作用导致的量子和非线性光学效应，如超辐射、电磁感应透明和四波混频等。这些实验工作已经证明了长程高激发态相互作用以及在特定条件下堵塞效应的存在，但是还没有满足量子信息应用中强堵塞效应的要求。

与此同时，国内也有很多研究小组在高激发态相互作用的研究方面作出了突出贡献。例如，山西大学贾锁堂教授团队，利用双光子激发获得超冷高激发态铯原子，随后用脉冲场电离法获得了其离子光谱，并对其光谱特性做了研究[13]。在研究基础上又进一步获得了铯原子S和D态的量子亏损，测量了铯原子高激发态的寿命。此外该团队还研究了超冷高激发态原子向等离子体的自发转化，并对处于排斥势的高激发态原子的电离机制以及电场作用下高激发态原子的Stark结构和电场极化率等进行了初步研究。华中科技大学的李伟斌教授在实验上观测到了同核双原子分子的固有电偶极矩，发现了高激发态激发可以导致离子晶体结构的相变。此外，清华大学物理系对原子、分子高激发态结构方面研究处于国际该领域的前沿，他们的研究方向是揭示场作用下的高激发态结构及其动力学过程。大连化学物理研究所杨学明院士，在高激发态氢原子散射动力学研究取得重要进展[14]；吉林大学吴金辉教授小组对高激发态原子中的量子相干和量子关联进行了理论研究；中科院傅盘铭研究员也对高激发态原子的非线性光学特性做了深入研究[15]。

2 相关研究

2.1 量子比特操控

精确可控的量子信息比特载体是量子信息处理实用化进程中面临的一个重要核心问题。在物理学中，一些给定的物理体系可以作为信息载体，而信息处理及传输则是某些对应物理过程。就目前而言，在研究量子信息的实验中，相关的物理平台或者物理系统主要包括：超导体、线性光学、捕获离子以及半导体中的量子点等。比如，目前通过捕获离子比特已经可以达到高保真度量子逻辑门以及最小算法[16]。另外，中性原子比特在实验方面也极具应用价值[17]。众所周知，量子逻辑运算的关键技术是对量子比特之间相互作用的调控，相比于捕获离子方案这正是中性原子方案优势之所在。法国物理学家Serge Haroche(获2012年诺贝尔物理学奖)将中性高激发态原子置于高Q值的微腔中实现了对单量子比特的操控[18]，他的实验有力推进了高激发态原子在量子信息中的应用。中性高激发态原子成为实现量子逻辑运算最具潜力的信息载体。一方面，高激发态原子之间的相互作用可调控强度范围较宽。例如，两个高激发态原子(主量子数为100 S)间相互作用的强度约为基态原子间强度的1 012倍[19]。这一特性使得根据不同实验的具体需求灵活调节相互作用的大小成为可能，进而高对比度的量子态和高保真度的量子逻辑运算也因此能够实现。另一方面，长程的偶极-偶极相互作用产生的偶极阻塞效应对于实现量子逻辑运算也行之有效。我们从三方面来进行解释：第一，在量子纠缠方案里原子质心运动对保真度的影响可忽略，因此由于外界发生运动自由度所引起的额外的纠缠组分会被消弱，故在亚多普勒温度下(约50 μK)能够获得高保真度的量子逻辑门[20]；第二，当相互作用的距离足够长时，在光学可分辨的原子位置不移动的情况下，就可实施逻辑门操作；第三，在保证能级移动足够大的情况下，保真度就不会受到影响，从而也就不需要精确控制能级移动的数值。在许多量子逻辑门方案中，基于双中性原子的实验解决方案包括：短程偶极作用、磁偶极-偶极相互作用、基态碰撞、光子和原子耦合、光控偶极作用、非定域比特逻辑门等在实验上都取得了一定进展。但就目前的研究情况来看，也只是完成了双原子量子逻辑门在高激发态原子相互作用下的实验验证。对比于其它中性原子的实验研究方案，基于堵塞的量子逻辑门达到了MHz级别，这正是它最大优势所在。高激发态原子不仅能将高保真度的双原子量子逻辑门加以实现，而且能够实现基于偶极堵塞的原子系综中的量子逻辑操作[21]。这就大大拓宽了相关量子操作的条件要求，不再苛求必须达到操控单个原子的精细化水平要求。

基于高激发态原子实现量子信息处理的核心问题是对高激发态相互作用的精确相干控制。尽管目前在超冷原子系统中取得了一些令人很兴奋的成果，但是系统的复杂性限制了它们的实用性。利用EIT辅助的MWM过程，研究室温原子气体中高激发态相互作用的相干控制机制，为量子信息处理的发展从物理原理和技术上提供基础。相比于超冷原子系统，室温下的高激发态相互作用对量子信息处理的实用化有着根本意义。

2.2 电场调制高激发态原子

由于原子高激发态的束缚能非常小(极化率与主量子数的七次方正比)，故束缚能很容易受到外场的影响。此外，高激发态原子能级间隔也很小，它的共振频率位于射频段。因此，为了进行电场操控量子逻辑门以及电场测量方面的研究，可以利用电场耦合形成高激发态原子能级调控其之间的相互作用。电场调制高激发态原子已经被证实有很多应用，比如微波场和偏振场的测量、毫米波-静电场、以及精确测定量子亏损[22]等。电场调制高激发态原子用于射频场测量的这种方式不需要真空的激光冷却环境，可以轻松实现小型化便携化[23]，其频率覆盖范围可以从兆赫兹到达太赫兹。该方式也适用于展现微波电场分布的次波长成像用于研究这些领域的多相性[24]。目前，微波场已经被对应在共振诱导基态Rb87超精细能级的磁偶极矩频率测量[25]，由于射频场下的高激发态原子光谱的确定性，不需要借助庞大的天线结构和经常校准便可以实现原子定标测量，明显优于射频场传统测量。因此，进行外电场调制高激发态原子的研究能够将电光有效地结合，通过电场调制高激发态原子之间相互作用对光谱信号进行相位调制，用于新型电光调制器的开发以及射频场的探测，具有极大的现实意义。目前，很多课题组基于高激发态原子射频场调制和测量的研究都是借助电磁诱导透明(EIT)来进行的，但是其精准度还有测量范围会在一定程度上受到自身光谱线宽的制约。基于高激发态原子多波混频的电场调制以及探测在这方面有着一定的优势。

3 总结与展望

人类开展关于高激发态原子的研究已经有些时日，在这一方面也取得了许多成果，进展飞速。但冷原子环境下的研究在应用方面有着极大的限制，需要找到新的方法摆脱环境因素的限制。借助EIT和多波混频等技术已经可以克服只能在超低温环境下进行研究这一苛刻条件，为未来的应用打下良好的基础。目前，关于高激发态原子的相关研究正在如火如荼地进行着，从事相关研究的人员数量也十分巨大。虽然在诸多方面仍有问题待解决，但相信伴随着相关从业人员的努力，关于高激发态原子在常温环境下的研究会越走越远，相关产业的发展也会越来越好。