核废物桶放射性检测的螺旋γ扫描技术

唐新海 顾卫国 杨 桧 王德忠

（上海交通大学机械与动力工程学院 上海200240）

在核设施的运行过程中，会产生低中水平放射性废物，经过压缩减容后处理成固体桶装废物。针对这些低中水平放射性废物桶而言，最终处置前必须对其进行检测，明确桶内所含放射性核素的种类和活度［1］。γ 射线扫描（Gamma-ray Scanning）技术作为重要的无损分析（Non-destructive Assay，NDA）技术之一，已经广泛应用于核动力厂桶装废物的检测［2］。γ 射线扫描技术主要可以分为分段γ 扫描（Segmented Gamma Scanning，SGS）技术和层析γ扫描（Tomographic Gamma Scanning，TGS）技术。

SGS 将废物桶沿轴向平均分为数段，一定程度上解决了放射性核素在桶内轴向的不均匀分布问题，但是SGS 假设每一段层内的介质和放射性核素均匀分布，且存在层间串扰、端部效应和探测死角等问题，在测量介质和放射性核素不均匀分布的废物桶时误差较大［3-4］。TGS在SGS的基础上，将每一段层进一步划分为多个体素，重建出每一个体素内的介质密度和放射性活度，提高了测量精度，但是由于TGS的测量过程复杂，导致测量时间较长［5］。

因此，提高测量精度和减少测量时间一直是γ射线扫描技术研究的目标。Anh等［6］在SGS分层的基础上，再将每层分成若干环，通过探测器在距离段层中心的若干个不同位置的计数率差异，重建出每一个环源的活度，该方法一定程度上解决了放射性核素径向不均匀分布的问题，但是测量时间是SGS的数倍；Liu 等［7］在Anh 的基础上，提出了双探测器SGS 技术，利用两个探测器测得废物桶两个不同偏心位置的计数率，进而确定放射性源的等效半径并进行活度重建，由于需要采用迭代的方法分别求解各段层内等效环源半径，环源的串层影响和迭代误差将降低测量精度。Gu 等［8］在SGS 和TGS 的基础上，提出了半层析γ扫描技术，进一步提高了对不均匀对象的测量精度，但是测量时间是SGS的2～8倍。Mason 等［9］为了减少SGS 的测量时间，在探测器匀速上升的过程中进行连续计数，该方法采用了螺旋γ扫描（Helical Gamma Scanning，HGS）的扫描方式，但是活度重建时仍然采用了SGS 的效率刻度，所以不能克服SGS 测量过程中存在的层间串扰、端部效应和测量死角等问题。HGS采用废物桶匀速旋转，探测器在匀速上升的过程中连续计数的扫描方式，其在废物桶上的扫描径迹为圆柱螺旋线，所以称为螺旋γ扫描。HGS的效率刻度方法是根据其真实的探测路径进行刻度的，所以能够有效解决SGS 技术中存在的层间串扰、端部效应和测量死角等问题。相比于SGS，HGS的测量时间至少节约一半。

近年来，核动力厂为了减容，逐步采用400 L废物桶代替200 L废物桶进行低中水平放射性废物的装容，由于在400 L废物桶中射线更难穿出，测量误差更大，导致传统SGS的重建结果误差大［8］。因此，开展HGS技术在400 L废物桶上的探索性研究。

1 基本原理

1.1 透射测量

假设废物桶内的介质均匀分布，透射测量过程中，如图1 所示，废物桶以ω（rad·s-1）的角速度匀速旋转，探测器和透射源同步从初始位置Start 1 以v（m‧s-1）的速度匀速运动至终止位置End 1，实现了连续测量。根据比尔定律，透射测量的公式为：

图1 透射测量示意图Fig.1 Schematic of transmission measurement

1.2 标准探测效率刻度

在发射测量前，必须对所测量的对象进行数学建模，并对其进行标准探测效率刻度。如图2所示，标准探测效率刻度的对象是核素和介质均匀分布的体源，废物桶以ω（rad·s-1）的角速度匀速旋转，探测器从初始位置Start 2以v（m‧s-1）的速度匀速运动至终止位置End 2，在废物桶表面留下的扫描径迹为一段连续的圆柱螺旋线，如图3 所示。在探测器匀速上升的过程中，任意位置i 都对应一个探测效率Ei，标准探测效率刻度的公式为：

式中：Ecal为刻度探测效率；H 为探测器从初始位置匀速运动至终止位置所经历的高度；Ei为探测器移动过程中位置i 对应的探测效率；Δh 为放射性核素与探测器的相对高度。

图2 标准探测效率刻度示意图Fig.2 Schematic of standard detection efficiency calibration

采用无源效率刻度方法进行标准探测效率刻度，建立不同密度下不同核素的探测效率数据库，绘制出刻度探测效率曲面，通过透射测量确定介质密度ρ，通过发射测量确定放射性核素特征γ射线的能量e，通过多项式插值的方法快速获得刻度探测效率Ecal。

图3 螺旋γ扫描径迹图Fig.3 Track of helical gamma scanning

1.3 发射测量

在发射测量过程中，废物桶和探测器的运动过程和标准探测效率刻度的过程一样，以废物桶的角速度匀速旋转，探测器从初始位置Start 2 以v（m‧s-1）的速度匀速运动至终止位置End 2，获得废物桶内第n 种核素发射的能量为e 的射线计数率，发射重建的公式为：

1.4 端部效应的解决

当放射性核素不均匀分布且集中分布在废物桶顶部或底部时，如图4所示，采用SGS方法对废物桶内放射性核素进行活度重建时，重建结果会严重偏小，这就是“端部效应”，会造成测量结果偏小。在HGS的标准探测效率刻度和发射测量过程中，如图5所示，将探测器的初始位置和终止位置延伸ΔL/2，保证位于废物桶顶部或底部的放射性核素能够在准直器视野范围内遍历一个完整的周期。ΔL 的确定方法：对废物桶中心位置的点源进行探测效率刻度，绘制出探测效率随探测器高度变化的曲线图，最后确定ΔL的长度，如图6所示。

图4 端部效应示意图Fig.4 Schematic of end effect

图5 HGS扫描示意图Fig.5 Schematic of helical gamma scanning

2 蒙特卡罗方法

采用蒙特卡罗方法，模拟验证HGS技术在低中密度400 L废物桶中的应用。不同能量的射线在不同介质中的衰减程度是不同的，所以分别模拟了133Ba（0.365 MeV）、137Cs（0.662 MeV）、60Co（1.173 MeV）三种不同能量的核素，在介质为空气（ρ=0 g‧cm-3）、软木（ρ=0.25 g‧cm-3）、水（ρ=1 g‧cm-3）中的测量过程。

图6 废物桶中心位置的点源探测效率刻度曲线Fig.6 Calibration curve of point source detection efficiency in the center of waste drum

在探测仿真的过程中，采用的是美国Canberra公司的探测效率为40%的HPGe 探测器，具体尺寸参考文献［10］。

探测器从初始位置（H=0 cm）匀速上升至终止位置（H=155 cm）的过程中，其探测效率的分布如图7 所示。在探测器匀速上升的过程中，当运动至H=40 cm附近时，整个准直器视野被废物桶所覆盖，探测效率达到最大值，直至运动至H=115 cm 附近时，探测效率开始减小。

图7 标准探测效率刻度曲线 (a)密度为0 g‧cm-3，(b)密度为0.25 g‧cm-3，(c)密度为1 g‧cm-3Fig.7 Calibration curve of standard detection efficiency (a)Density of 0 g‧cm-3,(b)Density of 0.25 g‧cm-3,(c)Density of 1 g‧cm-3

得到标准探测效率刻度曲线后，可以用式（2）求解不同密度下不同核素的刻度探测效率Ecal，如表1所示。

通过上述方法，对密度范围为0～1 g‧cm-3的介质、能量范围为0～1.173 MeV的射线在400 L废物桶中的HGS标准探测效率进行了刻度，建立了该模型下的HGS标准探测效率数据库，其刻度探测效率曲面如图8所示。

为了有效分析HGS的探测精度，将HGS的重建结果与SGS 的重建结果进行比较。废物桶在SGS的模拟测量中被分为7 层，每层高15 cm。400 L 废物桶内介质均匀分布，放射性核素以单点源形式不均匀分布。

表1 刻度探测效率Table 1 Calibration detection effieciency

图8 刻度探测效率曲面Fig.8 Calibration detection efficiency curved surface

3 结果与讨论

重建误差W的公式为：

式中：W 为重建误差；Arec为重建活度；Areal为真实活度。

针对某一种能量的γ射线，由式（3）推导得：

式中：Ereal为模拟测量对象的真实探测效率。

由式（4）和式（5）推导得：

采用蒙特卡罗方法分别对处于废物桶中轴线8个不同高度的点源进行模拟，重建结果如图9所示，z=0表示放射源位于废物桶中心位置，z=52.4表示放射源位于废物桶的端部（顶部或底部）。假设废物桶内填充介质均匀分布。

图9 单点源仿真重建结果(a) 133Ba源，密度为0 g‧cm-3，(b) 137Cs源，密度为0 g‧cm-3，(c) 60Co源，密度为0 g‧cm-3，(d) 133Ba源，密度为0.25 g‧cm-3，(e) 137Cs源，密度为0.25 g‧cm-3，(f) 60Co源，密度为0.25 g‧cm-3，(g) 133Ba源，密度为1 g‧cm-3，(h) 137Cs源，密度为1 g‧cm-3，(i) 60Co源，密度为1 g‧cm-3Fig.9 Simulation reconstruction results of single point source(a) 133Ba in the material of 0 g‧cm-3,(b) 137Cs in the material of 0 g‧cm-3,(c) 60Co in the material of 0 g‧cm-3,(d) 133Ba in the material of 0.25 g‧cm-3,(e) 137Cs in the material of 0.25 g‧cm-3,(f) 60Co in the material of 0.25 g‧cm-3,(g) 133Ba in the material of 1 g‧cm-3,(h) 137Cs in the material of 1 g‧cm-3,(i) 60Co in the material of 1 g‧cm-3

当点源位于废物桶中轴线时，是一种放射性核素分布极端不均匀的情况，比较该工况下的重建误差，能够充分说明HGS相比于SGS在测量精度上的改善效果。从图9可以看到，在空桶中，当点源位于距离端部10 cm处时，SGS的重建结果开始偏小，且随着点源位置越来越靠近端部，SGS 的重建误差迅速扩大，最大误差接近-33%，SGS 对三种不同核素在空桶中的重建误差规律相似。当介质为水时，SGS 的重建误差均偏小55%以上，当点源位置越接近端部，发射γ 射线特征能量越低的核素重建误差越大，最大误差接近-92%，这将导致SGS 的测量结果严重低估废物桶内的放射性水平。而HGS 的重建结果显示，在空桶中，HGS 的重建误差曲线较为平坦，平均误差在8%左右，且最大重建误差不超过-23%。当介质为水时，在距离端部1 cm 处出现一个等效测量位置，即采用HGS技术能够有效地探测到废物桶端部的放射性核素，可以避免SGS 低估桶内放射性水平的风险。

实际情况下，废物桶中往往在多个位置存在多个点源，所以定义均方根误差，公式为：

式中：N为统计分析中重建误差W的总个数。

正如表2所示，SGS在所有情况下，均方根误差都大于HGS；随着介质密度的增大，SGS 和HGS 均方根误差增大，但是SGS 的增大程度明显大于HGS，说明了HGS在低中密度废物桶中的测量精度优于SGS。

表2 均方根误差分析结果（%）Table 2 Root mean square error analysis results(%)

4 结语

螺旋γ 扫描方法在400 L 低中密度废物桶上的测量效果得到了验证。针对不同密度下单点源极端分布的情况进行对比分析可以得到以下结论：

1）造成HGS 重建误差的主要因素为放射性核素的种类及分布、废物桶内介质密度及分布。当测量对象为空桶时，HGS 的均方根误差为5.3%左右；当桶内介质为水时，轴向位置的等效测量位置在距离端部1 cm处，HGS能够有效探测到端部的放射性核素。

2）针对400 L低密度桶，SGS的最大重建误差达到-43.4%；针对400 L 中密度废物桶，如介质为水，SGS 的重建误差均偏小55%以上，严重低估废物桶内的放射性水平。而HGS 能够有效地探测到废物桶端部的放射性核素，避免了SGS 低估桶内放射性水平的风险。

3）HGS 方法实现了连续扫描测量，探测器在扫描过程中连续计数，相比于SGS 方法，测量时间至少节约一半。

4）HGS 方法在扫描方式和探测效率刻度方法上做出了改进，整体而言，相比于SGS，HGS在400 L低中密度废物桶的测量上的表现是更加出色的。