流体包裹体在砂岩型铀矿成矿流体研究中的应用——以鄂尔多斯南部铀矿化区为例

邱林飞， 张字龙， 孙 祥， 贺 锋

(1.核工业北京地质研究院 中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029；2.东华理工大学 地球科学学院，江西 南昌 330013)

砂岩型铀矿约占全球查明铀资源量的31%，开采铀资源量约占45%(张金带，2016)。自1990年以来，我国铀矿勘查主要方向调整为北方砂岩型铀矿，并开展了一系列的科研工作，取得了一些重要的成果(张金带等，2005；张金带，2012；Li et al., 2008；Xue et al.,2011；聂逢君等，2018)。鄂尔多斯盆地内含有丰富的油-气-煤-铀等多种矿产资源，它们在空间和时间上有着密切的联系，共同产出于盆地内(刘池洋，2005；李子颖等，2009)。近几年，鄂尔多斯盆地北部发现的大型砂岩型铀矿成为研究热点，前人聚焦于盆地北部的灶火壕、纳岭沟等铀矿床，进行了沉积学、矿物学、流体动力学、成矿模式等方面的研究(杨晓勇等，2009；薛春纪等，2011；Jiao et al.,2016；王贵等，2017；陈霜等，2019；曹惠锋等，2019)，也不乏学者进行了成矿流体相关的研究(杨晓勇等，2006；贾立城等，2012；赵兴齐等，2016)。成矿流体的研究对于探讨成矿机理和成矿规律有着十分重要的作用。流体包裹体是成矿流体研究最为有效的手段之一，通过测定包裹体的温度、成分与同位素等参数，可以有效地还原成矿作用过程中的各类信息(范宏瑞等，2009；邱昆峰等，2015；Xu et al.,2016；邱林飞等，2019)。但在砂岩流体包裹体研究中，大部分研究者并没有详细描述流体包裹体的岩相学及其选择的依据，而且测得的包裹体均一温度和盐度变化范围非常大，从数十摄氏度到200 ℃以上均有分布。砂岩型铀矿是产于砂岩、砂砾岩等中粗碎屑岩中的外生后成浅层铀矿床(一般埋深小于600 m)，其地质热流体历史一般无法达到200 ℃以上的温度，明显与地质事实相矛盾，造成这种结果的首要因素可能是流体包裹体选择的不合理。笔者在长期进行铀矿床流体包裹体研究的基础上，总结出了一些可供参考的经验。本研究以鄂尔多斯盆地东南部铀矿化区为例，在野外地质调查的基础上，采取典型的富铀矿石样品进行流体包裹体研究，详细介绍了砂岩型铀矿流体包裹体研究过程，取得了一些初步的认识，可为同行研究提供参考。

1 地质概况

研究区位于鄂尔多斯盆地南部，处于伊陕斜坡和渭北隆起过渡部位，区内较早发现、且较为典型的矿床有双龙和店头小型铀矿床，以及数量众多的铀矿化点，但截至目前，铀矿地质勘查程度和科研工作总体还处于初步阶段。渭北隆起是中生代以来形成的断块隆起，其北与伊陕斜坡和天环坳陷南侧相邻，南以渭河断陷与秦岭相隔，西以西缘褶皱冲断带南部与北祁连构造带相对应(张字龙，2018)。区内北部地区地层发育较齐全，构造变形不明显，但南部断裂及褶皱相对较发育，挤压构造变形强烈，中生界遭受大量剥蚀，从南向北，构造规模、构造变形分别由大到小、由强到弱变化，构造走向主要为近东西向、北东向、北北东向或北西向(图1)。总体而言，研究区内构造相对较为简单，断裂发育较少，发育一系列北东向和北北东向的背斜和向斜，其总趋势是一个倾角平缓(10°～20°)、向北西倾斜的单斜构造。区内现已发现的铀矿床(化)和放射性异常大部分为后生砂岩型，个别为同生沉积型，主要产在盆地东南缘的中侏罗统直罗组，部分产于盆地西南缘的下白垩统志丹群泾川组或罗汉洞组，少量产于下三叠统和尚沟组和中侏罗统延安组，矿化具层控特征，矿体形态以板状、透镜状为主，受地形影响埋深变化较大，从90 m到150 m不等，最深可达350 m以下，铀矿品位整体较富，其含量为0.049%～0.178%，厚度为1～14 m。

2 样品与分析方法

2.1 样品特征

样品主要取自研究区内(包括店头地区、彬州地区和焦坪地区)典型露头和钻孔，岩性主要为直罗组下段含矿砂岩。直罗组下段砂岩在鄂尔多斯盆地东南部分布较为广泛，主砂体受辫状河道控制，厚度10～70 m，岩石类型以粗砂岩、砂砾岩和砾岩为主，分选性好、孔隙较发育、渗透性较好，岩层横向分布范围广，砂体中常夹有煤线和大量植物碎屑，部分样品可见油斑(图2)。样品制片尽可能选择富铀矿石，为了便于油气荧光观察，包裹体片磨制过程使用无荧光效应的502胶，厚度为100 μm左右。

2.2 仪器和实验方法

2.2.1 仪器设备

实验均在核工业北京地质研究院完成，所用仪器设备主要包括偏光-荧光显微镜、电子探针及显微冷热台。仪器型号与实验参数：JXA-8000型电子探针高压为20 kV，束流为10 nA，工作距离为11 mm；LinkamTHMSG600 型冷热台在使用人工合成包裹体标样校正后使用，测定均一温度过程中升温速率保持在5 ℃/min左右，接近均一时保持在3 ℃/min以内。仪器温度范围为-196～600 ℃，精度0.1 ℃。

2.2.2 实验方法

(1)准备好双面抛光的包裹体片。

(2)使用偏光-荧光显微镜对包裹体片进行岩相学的观察。

该阶段研究目标可以划分为三个层次，第一层次是划分成岩作用期次，记录不同期次的成岩矿物特征；第二层次是观察样品的孔隙荧光和油气包裹体发育特征；第三层次是观察不同期次成岩矿物中的包裹体发育特征及其先后关系，记录包裹体大小与类型、充填度和与矿物和油气包裹体的共生关系等，对可能的成矿期流体包裹体进行筛选并标记。

(3)鉴定矿物微裂隙中矿物包裹体及其与铀矿物共生情况。应用JEOJXA-8100型电子探针，鉴定矿物微裂隙中的矿物包裹体类型，并判断拟选择测试的流体包裹体是否与铀矿物共生。

(4)测定流体包裹体的温度和盐度。采用LinkamTHMSG600 型冷热台，测试不同期次流体包裹体的均一温度和冰点温度，然后计算其盐度。

(5)数据分析与综合应用。在获得成矿期包裹体的各类数据后，结合研究区的地质构造历史与其他资料，进行综合研究。

3 实验结果

以研究区内3个主要产铀区(店头地区、彬州地区和焦坪地区)直罗组下段11件含矿砂岩为对象，展开详细的流体包裹体研究。

3.1 流体包裹体岩相学

岩相学研究表明，直罗组下段含矿砂岩普遍成岩作用较强，存在2个阶段以上成岩矿物，第1阶段为碎屑石英加大边(个别样品见多期加大)，第2阶段为方解石胶结物(图3a，b)。荧光观察显示，研究区含矿砂岩大部分粒间孔隙或微裂缝中均含丰富的轻质油，一类显示浅绿色的荧光(图3c)，另一类显示浅蓝色的荧光(图3d)；值得注意的是，彬州与焦坪和店头地区稍有不同，彬州地区直罗组含矿砂岩中轻质油及油气包裹体显示浅绿色的荧光，沥青相对较少，而在焦坪和店头地区含矿砂岩大部分粒间孔隙中均含丰富的暗褐色、无荧光显示的沥青(图3e，f)，反映了在焦坪和店头地区，古油藏可能受到了一定的热作用而发生裂解。

研究区含矿砂岩碎屑石英颗粒中至少发育两期次成岩后的流体包裹体，类型包括纯液相的盐水包裹体(Ⅰ型)、气液比小于5%的富液盐水包裹体(Ⅱ型)、富气相或纯气相包裹体(Ⅲ型)及油(气)包裹体(Ⅳ型)。第1期次包裹体主要沿石英加大边内侧成带状分布，或呈零星状、成群状分布沿早期石英加大边内，以纯液相的盐水包裹体为主，局部见少量气液比小于5%的富液盐水包裹体，几乎不发育富气相包裹体(图4a)；第2期次包裹体沿切穿碎屑石英颗粒及其加大边的成岩期后微裂隙成带状分布(图4b)，类型复杂，以油(气)包裹体、盐水包裹体、黑色矿物(部分为沥青)包裹体及纯气体包裹体组合为主。其中至少见1期次在UV激发状态下显示绿色、黄绿色、浅蓝色荧光的油气包裹体，发育丰度(GOI)较高，一般在3%～5%之间，其分布形态多为沿切穿碎屑石英颗粒的微裂隙呈线或呈带状分布，或呈孤立状、成群状分布于长石颗粒溶蚀成因孔洞中(图4c，d,e)。盐水包裹体以纯液体包裹体和气液比在5%内的富液盐水包裹体为主(图4f)，偶见气液比大于10%的富液盐水包裹体，常与油气包裹体及黑色矿物(部分为沥青)包裹体共生(图4g，h)，圈定这类包裹体用于测温研究。纯气体包裹体一般呈深灰色，无荧光显示。

3.2 电子探针分析

电子探针分析显示，研究区直罗组含矿砂岩铀矿物以铀石为主，局部见少量的沥青铀矿。从碎屑颗粒间及其微裂隙中的铀矿物、油气、沥青相互关系可看出，铀矿物、黄铁矿与沥青关系密切。孔隙充填的沥青中含有沥青铀矿、黄铁矿、方铅矿和重晶石等，说明铀矿物的形成明显晚于石英加大期(图5a，b，f)，在切穿石英颗粒的成岩期后微裂隙中，同时含有油气、黄铁矿和铀矿物(图5c,d,e)，表明了铀矿物与油气及黄铁矿等金属矿物形成时间相近，方解石和重晶石可能指示了低温热流体活动存在。

3.3 均一温度和盐度

砂岩型铀矿是形成于砂岩成岩作用以后的后生矿床，所以铀成矿期流体包裹体必然形成于砂岩成岩之后，然而砂岩常见的成岩透明矿物中90%以上包裹体都为成岩之前的继承性包裹体，这就造成成矿期流体包裹体十分难以确定。根据砂岩型铀矿的成矿过程可知，砂岩型铀矿中的铀矿物常常与有机质、黄铁矿和油气包裹体共生，由此可以把有机质、黄铁矿和油气包裹体作为砂岩型铀矿的成矿标志。因此，砂岩型铀矿成岩作用后的矿物微裂隙中与黄铁矿等矿物的暗色矿物包裹体、有机质和油气包裹体共生的流体包裹体可作为成矿期流体包裹体的潜在对象。基于上述思路，本研究在对潜在的成矿包裹体标示后，又经电子探针分析，选择沿切穿碎屑石英颗粒成岩期后微裂隙中、与油气包裹体或黑色矿物包裹体共生且气液比小于5%的富液盐水包裹体进行测温研究。石英颗粒成岩期后微裂隙中还存在气液比较大(≥10%)、与油气包裹体或黑色矿物包裹体共生的富液盐水包裹体，这类包裹体不能用于测温研究。因为砂岩铀矿是形成于浅层砂岩中的铀矿床，其砂体一般都处于开放环境，含铀含氧水处于饱气渗流带之中，这种环境捕获的流体包裹体许多情况下为非均一捕获的流体包裹体，其测得的温度往往会比原始流体高。11件样品中，有8件样品测得有效的温度数据，测温结果如表1。

测温结果显示，直罗组含矿砂岩盐水包裹体均一温度分布范围较宽，55～135 ℃区间均有分布，其中石英加大早期(成岩早期)的盐水包裹体均一温度较为集中，为105～114 ℃，成岩期后微裂隙中的流体包裹体均一温度分别集中于60～80 ℃和90～120 ℃两个温度段(图6a)，指示了在成岩之后可能经历了两期次低温热流体活动。其中，分布于60～80 ℃的包裹体均一温度低温区指示了直罗组下段正常埋藏时的温度，也指示了铀成矿初步预富集时的流体温度，而分布于90～120 ℃的高温度区，一部分为砂岩抬升初期捕获的包裹体温度，另一部分可能是由于构造热流体活动引起的，这一点，从含矿砂岩大规模的油气裂解形成沥青也可得到印证，并且油气包裹体的均一温度也较高(110～132 ℃)，所以，90～120 ℃温度段也指示了二次铀成矿的流体温度。成岩早期盐度较高，大于20%，成岩期后微裂隙中的包裹体盐度分布范围较广，从1%至23%均有分布，可分为两个区间，一个是11%以下的低盐度区，另一个是17%以上的高盐度区(图6b)，低盐度区可能代表了浅部渗入型氧化流体的盐度，而高盐度区反映了深部热卤水的盐度。包裹体均一温度与盐度的散点关系图(图7)也表明，砂岩成岩早期流体盐度较高，在成岩后，浅部大气降水与深部流体的综合作用使得流体形成了3种类型：第1种为60～80 ℃的低温中低盐度流体，指示了未经热流体活动的大气降水端元；第2种为90～130 ℃的稍高温中低盐度流体，可能大气降水作用形成的地层水与深部热流体混合后，温度和盐度都有所上升；第3种为90～120 ℃的稍高温中高盐度流体，可能是流体在持续受到深部热流体作用后，温度和盐度达到了峰值。

4 讨论

4.1 流体的演化与成矿过程

鄂尔多斯盆地东南部直罗组含铀砂岩在成岩早期存在2次矿物次生加大成岩作用，之后又被方解石所胶结。根据测得的包裹体均一温度，直罗组砂岩在深埋成岩过程中温度曾达到110 ℃左右，结合研究区地层埋藏史(图8)可知，研究区最大埋深时的温度也仅仅为70 ℃左右，说明局部具有一定的热源使得直罗组砂体流体温度升高，而方解石和重晶石矿物的存在也指示了可能存在低温热流体的作用，低温热流体的活动加快了流体对流与物质交换。之后，由深埋转换进入抬升阶段，致使直罗组砂岩直接暴露于地表环境，约在白垩世晚期，其流体温度降至正常的地温(60～80 ℃)，抬升作用致使地层内压力释放而增加渗透率，浅部大气降水可以直接渗入。直罗组下段含铀含矿层遭受到渗入潜水的淋滤氧化作用而形成含铀含氧水，在有机质及炭屑等还原物质的作用下形成铀矿的初步预富集成矿作用。自早白垩世晚期开始，鄂尔多斯盆地长期处于抬升剥蚀状态，盆地东南部蚀源区及直罗组长时间的暴露于地表并遭受较强的风化剥蚀(张字龙，2018)。由于该时期古气候发生变化，由潮湿转变为干旱-半干旱，造成由大气降水和基岩裂隙水组合而成的含铀含氧水沿直罗组顺层发育层间氧化作用，并与早期预富集形成的含铀矿层一起进行迁移，形成古层间氧化带。与此同时，在抬升过程中，携带了一定量铀成矿物质的直罗组砂岩下部发生了大规模的油气充注，早期充注以显示浅黄绿色、浅蓝色的中轻质油为主，晚期在受到热作用之后(90～130 ℃)，中轻质油遭受低温热流体改造而发生裂解，形成大量无荧光显示的沥青。由于地层及构造活动的影响，使得由油气活动带来的大量的还原性流体(油或还原性气体)与层间含铀含氧水在特定的部位发生混合，造成赋矿层位内部的氧化-还原地球化学环境发生重大改变，原先紫红色的古层间氧化带被二次还原改造成灰绿色和灰白色，呈现出钻孔揭露的退色蚀变带。二次还原后，成矿环境总体呈现还原环境，从而有利于铀矿体的保存。

4.2 油气与铀成矿的关系

大量的研究表明，有机质或油气在砂岩型铀矿成矿中起了重要的作用(李胜祥，2002；向伟东等， 2006；赵兴齐等，2016；汤超等，2017；黄少华等，2019)。在砂岩型铀矿床中，有机质与铀结合的机理复杂，包括还原、吸附、吸收、离子交换和络合等作用(郭庆银等，2005)。根据前人研究表明，鄂尔多斯盆地燕山运动早期热事件发生时上三叠统延长组生油层进入了生油窗，有机质开始生烃并排出油气(林潼等，2007)。烃源层中的油气与热事件产生的热液流体混合形成对成矿有利的还原性流体，并通过断层和微裂隙在向上运移过程中，在有利的地段与层间含铀含氧水混合进行氧化-还原反应, 致使铀发生沉淀与富集。宏观上，铀矿化主要产于直罗组下段的下部浅色砂岩层与上部褪色砂岩层界面附近，铀矿体顶部油气活动明显，常可见一层厚度不等的油浸砂，或可见到由古红层被油气还原褪色而形成的灰白色、灰绿色砂岩层。由此可见，油气褪色蚀变在时空上对铀矿化的形成和分布具有重要的影响。微观上，研究区油气主要以富含沥青的液态烃和气液烃充填于碎屑颗粒孔隙及其微裂隙中。油气充注至少有2期，均发生在直罗组赋矿砂岩成岩压实加大期后，第1期为显示浅黄绿色荧光中的中轻质油，第2期为显示浅蓝色的荧光轻质油+石油裂解气。油气充注与铀成矿关系密切，随着烃类流体的注入，铀成矿物质同时也被带入，在低温热流体活动的作用下液态油气发生裂解，铀石(部分为沥青铀矿)、黄铁矿、方铅矿等金属矿物与沥青同时析出形成于砂岩粒间孔隙或微裂隙中。总之，在晚白垩世以后，油气充注过程携带的铀形成了初步的铀成矿作用，在充注过程中还伴随有热液流体作用的叠加，对前期形成的铀矿化进一步的改造富集进而发生二次成矿作用。

综上所述，在时间和空间上，铀成矿作用与油气活动具有密切的关系。从早白垩世末到晚白垩世初，油气沿着断裂、裂隙等构造薄弱部位向上渗透，使研究区含铀层地球化学环境发生了重大变化，前直罗组古氧化层还原容量明显增加，大大提升了其捕获铀的能力，在不同时期含铀含氧水的作用下形成了工业矿体。

5 结论

(1)流体包裹体是研究砂岩型铀矿成矿流体的最有效手段之一。在流体包裹体分析之前，需要进行详实的野外地质调查和室内岩相学研究，流体包裹体选择需要紧紧抓住“成矿期”的“中心思想”，一定要选择与成矿密切共生的标型矿物、油气包裹体共生的流体包裹体进行研究。

(2)鄂尔多斯盆地南部铀矿化区直罗组含矿砂岩至少经历了两期次的油气充注过程，第1期以显示浅黄绿色荧光的中轻质油为主，第2期以显示浅蓝色荧光的轻质油+气为主，并发生了大规模的裂解。至少发育了两期次流体包裹体，第1期次主要为沿石英加大边内侧成带状分布的纯液相盐水包裹体+气液比小于5%富液盐水包裹体组合，盐水包裹体均一温度为105～114 ℃，第2期主要为纯液相盐水包裹体+油气包裹体+气液比小于5%富液盐水包裹体组合，沿切穿石英颗粒及其加大边或切穿多个石英颗粒的成岩期后微裂隙呈带状分布，局部与黑色矿物包裹体共生，盐水包裹体均一温度分别集中于60～80 ℃和90～120 ℃两个温度段。

(3)鄂尔多斯盆地南部铀矿化与油气活动密切。铀矿体顶部常分布有厚度不等的油浸砂，或由油气活动使得先前红层被还原褪色而形成灰白色、灰绿色砂岩层，微观上显示了铀石、黄铁矿、方铅矿等金属矿物分布于砂岩粒间孔隙或矿物微裂隙中，与沥青或油气紧密共生。