珠江三角洲垃圾焚烧发电厂烟气污染物的呼吸暴露风险研究

黄道建， 陈晓雯， 蔡凤珊， 许榕发， 庄 僖， 于晓巍， 钱益斌

(1. 生态环境部华南环境科学研究所， 广州 510655； 2. 海南省环境科学研究院， 海口 570206)

随着广东省人口的增长和人民生活水平的提高，生活垃圾产量日益增长与垃圾处理能力相对不足的矛盾日益突出，已成为广东省社会经济发展进程中迫切需要解决的问题[1]. 政府十分重视城市生活垃圾的处理问题，积极推动和大力扶持各类垃圾无害化处理工程的建设和运营，截至2017年10月，广东省累计建成112座生活垃圾无害处理场(厂)，其中卫生填埋场86座、焚烧厂26座，总处理能力达7.94 万t/d[2]. 目前，生活垃圾处理技术日趋成熟，生活垃圾处理方式从过去的以简易填埋为主,逐步转向以卫生填埋和焚烧为主、生物处理等多种技术协同处理的格局. 与传统填埋方式相比，生活垃圾焚烧处理方式具有改善环境、实现资源再利用、节约土地、经济效益显著和易于市场化运作等优点，在珠江三角地区中心地带得到了较好的应用. 然而，在垃圾焚烧过程中不可避免会产生污染物：颗粒物(PM10、PM2.5)、氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)、氯化氢(HCl)、重金属(Cd、Cr、Pb及其化合物)和二噁英(PCDD/Fs)等. 这些污染物可能对周边空气环境造成一定影响，目前的研究方向主要从局部地区污染防治转向研究区域尺度的影响问题[3-7]，此类污染物危害人们的健康并制约了城市的可持续发展. 因此，生活垃圾焚烧所致的人群健康风险与生态环境问题已成为公众关注的热点，国内外针对空气、土壤、飞灰等介质中污染物水平、污染特征及周边人群健康风险(或职业损害)等开展了大量研究[8-12]，但目前暂无关于珠江三角洲中心地带生活垃圾焚烧设施周围环境大气污染现状、人群健康风险评估方面的研究.

本研究选取广东省珠江三角洲中心地带的3座生活垃圾焚烧发电厂为研究对象，利用大气扩散模型(AMS/EPA Regulatory Model,AERMOD)模拟烟气中特征污染物的扩散特性，并应用美国环境保护署(United States Environmental Protection Agency，US EPA)发布的健康风险评价方法评估其对人体的健康风险，探讨城市生活垃圾焚烧设施对人群健康的影响，以期为环境风险管理提供技术支撑.

1 研究方法

1.1 研究对象概况

研究区域属于亚热带季风气候，光照充足，热量丰富，气候温暖，温度变幅小，雨量充沛，干湿季明显. 选择的3座生活垃圾焚烧发电厂分别位于研究地区的中心区域、东北角和西北角，最小厂距约为27 km，服务范围基本覆盖研究区域. 生活垃圾焚烧发电厂1(以下简称“厂1”)的垃圾焚烧处理规模为9×600 t/d(9台规模为600 t/d的焚烧炉，全文同)，配套发电机装机容量分别为2×15、3×15、2×25 MW，烟囱高度均为120 m，烟囱有效内径均为1.21 m，烟气出口温度分别为150、150、160 ℃. 厂1所在区域全年主导风向为东向和东北向，占32.33%，年静风频率为0.94%，厂区周边共有17个敏感点，涵盖常住人口约41 000余人，在其下风向区域建有学校(小学)、社区、村庄等. 生活垃圾焚烧发电厂2(以下简称“厂2”)焚烧处理规模为2×600 t/d，配套发电机装机容量为2×18 MW，烟囱高度为120 m，烟囱有效内径为1.37 m，烟气出口温度为215 ℃. 厂2所在区域全年主导风向为东向和东北向，年静风频率为2.25%，厂区周边共有24个敏感点，涵盖常住人口约21 000余人，在其下风向建有学校(职业学校、中小学、幼儿园)、社区等. 生活垃圾焚烧发电厂3(以下简称“厂3”)垃圾焚烧处理规模为3×500 t/d，配套发电机装机容量为2×18 MW，烟囱高度为80 m，烟囱有效内径为1 m，烟气出口温度为150 ℃. 厂3所在区域主导风向为东北向、北向和南向，分别占16.88%、15.16%、6.12%，其中秋季和冬季以偏东风为主，春季和夏季偏东风与偏南风交替，年静风频率为2.33%，厂区周边共有18个敏感点，涵盖常住人口约46 000余人，在其下风向建有学校、医院、社区等.

3座生活垃圾焚烧发电厂均装有与其相配套的烟气净化系统(选择性非催化还原(SNCR)脱硝+半干法烟气脱硫+活性炭吸附+袋式除尘器)，焚烧炉运行时间均为8 000 h/a. 在各厂正常运行工况下，烟气特征污染物及烟气特征污染物的预测源强如表1所示.

表1 各生活垃圾焚烧发电厂烟气的预测源强Table 1 The sources of smoke prediction for each municipal solid waste incineration plant

1.2 大气环境影响的预测与评价

1.2.1 预测模型及数据来源 选择《大气环境影响评价技术导则》(HJ 2.2—2018)推荐的AERMOD模型进行预测[13]. AERMOD模型是由US EPA联合美国气象学会组建的法规模式改善委员会(AERMIC)在ISC3基础上开发的一个稳态烟羽模型，可基于大气扩散边界层数据特征模拟点源、面源、体源等排放出的污染物在短期(小时平均、日平均)、长期(年平均)的质量浓度分布，适用于农村或城市地区、简单或复杂地形[14-15]. 在对流边界层中利用双高斯垂直色散函数全面考虑大气中的上升气流和下降气流，该方法已被广泛应用于模拟大气中各种污染物扩散特征[16-19]的研究.

以各生活垃圾焚烧发电厂烟囱为坐标原点(0,0,0)，网格分辨率为50 m×50 m，3座生活垃圾焚烧发电厂的坐标系覆盖烟气污染物排放及扩散区域，受体网格点分别为3 721、2 601、441个，面积分别为28、20、3 km2. AERMOD所需的地面气象数据采用研究地区常规观测站(编号59289，22°58′ N，113°44′ E)在2017年连续1年的逐时、逐次的常规气象观测资料. 高空气象资料采用WRF模式模拟的高空格点资料，格点经纬度为(22°59′45.77″ N，113°35′31.44″ E)，每日2次(世界时0时和12时，对应背景时的8时和20时). 地形数据采用美国太空总署(National Aeronautics and Space Administration，NASA)和国防部国家测绘局(NIMA)联合测量的SRTM地形数据，精度为90 m×90 m.

1.2.2 大气环境影响评价 依据研究地区相关环境空气功能区划，3座生活垃圾焚烧发电厂附近区域及评价范围涵盖《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的一类区、二类区缓冲区和二类区[10]. 因此，本研究关注的烟气特征污染物颗粒物(PM10、PM2.5)、NOx、SO2、Pb的评价标准执行《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的一级标准，HCl参照执行《工业企业设计卫生标准》(TJ 36—1979)中居住区大气中有害物质最高容许的质量浓度，Cd参照执行《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)附录 A要求，PCDD/Fs参照执行日本空气环境质量标准[20-22]. 各污染物标准值详见表2.

表2 环境空气质量评价的执行标准Table 2 The implementation standards for ambient air quality

1.3 健康风险评价

环境健康风险评价包括4个基本步骤：(1)危害鉴定，即明确所评价污染要素的健康终点；(2)剂量-反应关系，即明确暴露和健康效应之间的定量关系；(3)暴露评价，即暴露参数，包括人体接触的环境介质中污染物的质量浓度，以及人体与其接触的行为方式与特征；(4)风险表征，即综合分析剂量-反应和暴露评价的结果，计算风险值[23].

1.3.1 暴露模型 根据目前国内外常用的呼吸暴露量化方法[24-27]，儿童和成人经呼吸摄入污染物的日均暴露量通过下式计算:

(1)

其中，ADDinh为污染物经呼吸摄入的日均暴露量(mg/(kg·d))；IR为摄入量(m3/d)；C为某环境介质中污染物的质量浓度(mg/m3)；EF为暴露频率(d/a)；ED为暴露持续时间(a)；BW为体质量(kg)；AT为平均暴露时间(a).

暴露参数是用来描述人体暴露环境介质的特征和行为的基本参数，是决定环境健康风险评价准确性的关键因子. 此次风险评估人群的呼吸暴露参数参考《中国人群暴露参数手册》及相关文献[7,23](表3).

表3 不同人群的呼吸暴露参数Table 3 The implementation standards for ambient air quality

1.3.2 毒性评估 本研究主要对颗粒物(PM10、PM2.5)、HCl、NOx、SO2、Pb、Cd、Cr、PCDD/Fs等烟气特征污染物进行数值模拟和人体暴露健康风险评估，将其中HCl、NOx、SO2和Pb划为非致癌物，Cr、Cd和 PCDD/Fs 划为致癌物. 对4种非致癌物的毒性评估采用参考剂量进行表述，而对3种致癌物的毒性评估采用致癌斜率因子进行表述，毒性评估参数来自美国环保局推荐的人体暴露健康风险评价相关参数[28]. 化合物的毒性参数如表4所示，其中，RfD为单位时间里单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物参考剂量(mg/(kg·d))，SF表示人体暴露于一定剂量某种污染物产生致癌效应的最大概率(kg·d/mg).

表4 污染物的毒性参数Table 4 The toxic parameters of pollutants

目前尚未给出本次研究涉及的HCl摄入暴露参考剂量 RfD，但美国综合风险信息系统(Integrated Risk Information System，IRIS)给出了HCl暴露参考质量浓度 RfC=0.02 mg/m3[28]. 因此，本研究参照下列公式计算HCl的危险度，以此来评估HCl的非致癌风险[5].

(2)

其中：HI为风险指数，RfC为污染物暴露参考质量浓度(mg/m3)，C为污染物测定的质量浓度(mg/m3).

1.3.3 风险表征 环境健康风险评价分为致癌风险评价和非致癌物风险评价两大类，二者均建立在对污染物人体暴露剂量的准确评价基础上，在环境介质中对污染物的质量浓度准确定量的情况下，暴露参数值的选取越接近评价目标人群的实际暴露情况，则暴露剂量的评价结果越准确，环境健康风险评估的结果也就越准确[21].

非致癌风险通常用风险指数(HQ)进行描述[26,29-30]，计算公式如下：

(3)

其中：HQ表征单种污染物的非致癌风险，无量纲，当HQ≤1时，风险较低或可以忽略，当HQ>1时，存在非致癌风险；ADDinh为污染物经呼吸的日均暴露剂量(mg/(kg·d))；RfD为单位时间里单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物参考剂量(mg/(kg·d)).

致癌风险评价通常以风险值(CR)表示[26,29-30]，计算公式如下：

CR=ADDinh×SF，

(4)

其中：CR为污染物致癌风险，无量纲，当CR<10-6时，风险可以忽略或者可接受，CR在10-6～10-4之间(即每 1 万人到 100 万人增加1个癌症患者)，认为该物质不具备致癌风险；当CR>10-4时，具备致癌风险；ADDinh为污染物经呼吸的日均暴露量(mg/(kg·d))；SF表示人体暴露于一定剂量某种污染物产生致癌效应的最大概率(kg·d/mg).

1.4 生活垃圾焚烧烟气污染物排放评价

3座垃圾焚烧发电厂的焚烧炉均在2014年后新建或完成技改，因此，本次研究的烟气特征污染物颗粒物(PM10、PM2.5)、HCl、NOx、SO2、Cd、Pb+Cr和PCDD/Fs的评价标准执行《生活垃圾焚烧污染控制标准》(GB 18485─2014)中表4规定的限值[31]，分别为20、50、250、80、0.1、1.0 mg/m3和0.1 ng TEQ/m3.

2 烟气污染物预测结果及健康风险评价

2.1 预测结果

运用AERMOD 模型对3座生活垃圾焚烧发电厂周边空气环境中烟气特征污染物的全时段平均质量浓度进行预测(表5). 依据表2给出的评价标准，各种烟气特征污染物的全时段平均质量浓度均远低于标准限值，由此可见，3座生活垃圾焚烧发电厂在监测期间排放的烟气特征污染物对周边空气环境的影响较小. 此外，各种烟气特征污染物中颗粒物(PM10、PM2.5)、HCl、NOx、SO2、Pb、Cd和Cr在预测的全时段平均质量浓度上无较大区别，PCDD/Fs则呈现出随着预测面积增大而递减的现象，这可能与PCDD/Fs光化学分解的半衰期短(8.3 d)且空气环境背景值较低有关.

表5 烟气污染物全时段平均质量浓度的预测结果Table 5 The prediction of average full-time concentration of flue gas mg/m3

2.2 环境健康风险评价

呼吸道、消化道和皮肤接触是人体暴露于生活垃圾焚烧烟气最主要的3种途径，其中，呼吸暴露是厂区外围大气敏感点人群最为直接的暴露途径[7]，因此，本研究在讨论健康风险时主要针对呼吸暴露风险. 选取3座生活垃圾焚烧发电厂排放的7种烟气特征污染物全时段平均质量浓度进行呼吸暴露风险评估，依据暴露模型、毒性评估和风险表征的相关计算公式，3座生活垃圾焚烧发电厂周边人群每日呼吸暴露量和人群呼吸暴露风险如表6所示.

表6 生活垃圾焚烧发电厂周边人群的烟气特征污染物呼吸暴露量和呼吸暴露风险Table 6 The inhalation exposure and risks of pollutants of municipal solid waste incineration plants to the residents

由表6可知，研究区域烟气特征污染物的每日呼吸暴露量在4.74×10-15～4.67×10-5mg/(kg·d)之间，其中厂1和厂2周边烟气特征污染物的每日呼吸暴露量明显低于厂3，特别是PCDD/Fs，随着与烟囱之间距离的增加(或预测面积的增大)，污染物每日呼吸暴露量逐渐降低，这与华南地区(4.39×10-14～4.22×10-3mg/(kg·d))、山西省地区生活垃圾焚烧设施环境每日呼吸暴露量及规律相近[7,32]. 从人群分布来看，儿童的每日呼吸暴露量明显高于成人，而在成人群体中男性高于女性，在儿童群体中男童低于女童，此结果与南方地区某生活垃圾焚烧设施环境每日呼吸暴露量的人群分布特征是一致的[7]. PCDD/Fs因其容易在生物体内积累、对人体危害严重而受到广泛关注，世界卫生组织对人体PCDD/Fs每日容许摄入量规定限值为1～4 pg TEQ/kg，而根据原环境保护部《关于进一步加强生物质发电项目环境影响评价管理工作的通知》(环发[2008]82号)中“PCDD/Fs事故及风险评价标准参照人体每日可耐受摄入量(4 pg TEQ/kg)执行，经呼吸进入人体的容许摄入量按每日可耐受摄入量10%执行”的相关要求，则经呼吸进入人体的二噁英容许摄入量为0.4 pg TEQ/kg，3座生活垃圾焚烧发电厂对成人和儿童的每日呼吸暴露量均远低于该标准.

3座生活垃圾焚烧发电厂周边空气环境中 HCl对人群(儿童和成人)的非致癌风险HQ范围在1.05×10-3～3.24×10-3之间，NOx的HQ范围在1.39×10-3～1.38×10-2之间，SO2的HQ范围在2.87×10-5～7.08×10-4之间，Pb的HQ范围在2.71×10-7～2.30×10-6之间，就非致癌风险的风险商来看，3座生活垃圾焚烧发电厂周边环境中危害指数从大到小的顺序为NOx、HCl、SO2、Pb. 可以看出本次监测期间该厂排放烟气中的 NOx、SO2、HCl和Pb的质量浓度对其周边人群不会产生非致癌性的健康损害. 从致癌风险来看，3座生活垃圾焚烧发电厂周边空气环境中Cd对人群的致癌风险CR的范围在5.98×10-9～1.69×10-8之间，Cr的CR范围在3.98×10-8～6.78×10-7之间，二噁英的CR范围在7.12×10-10～2.04×10-5之间. 3座生活垃圾焚烧发电厂周边环境中危害指数大小顺序为PCDD/Fs、Cr、Pb. 因此，本监测期间该厂排放烟气中PCDD/Fs、Cd和Cr的致癌风险可以忽略或者可接受. 从人群分布来看，在成人群体中所有烟气特征污染物对男性造成的健康风险高于女性，在儿童群体中则是男童低于女童. 此外，由于儿童的敏感性、易侵性等特征，在相同质量浓度水平的烟气特征污染物的暴露下，儿童的健康更容易受到损害，本研究中所有烟气特征污染物对儿童的非致癌和致癌风险均明显高于成人，验证了这一结论.

3座生活垃圾焚烧发电厂烟气排放的HCl、NOx、SO2和Pb对人群产生的非致癌性的健康损害(HQ在2.71×10-7～1.38×10-2之间)与Cd、Cr和PCDD/FS对人群产生的致癌风险均处于可接受范围(CR在10-10～10-5之间)，此结果与华南地区(HQ的范围1.86×10-4～1.04×10-2，CR的范围1.10×10-10～4.12×10-7)[7]、上海市(HQ的范围2.10×10-5～2.50×10-3，CR的范围9.84×10-8～3.82×10-6)[26]、山西(HQ的范围1.53×10-5～1.53×10-3，CR的范围1.04×10-10～7.47×10-7)[32]、北京(CR的范围4.02×10-11～1.21×10-5)等地生活垃圾焚烧烟气污染物健康风险评价结果一致. 值得注意的是，本次风险评价中厂3的NOx和PCDD/Fs对儿童群体非致癌风险及致癌风险都较其他污染物的高，且3座生活垃圾焚烧发电厂下风向均分布有小学、幼儿园，厂3下风向还建有医院，所以儿童、病人的污染物暴露应引起高度重视，应根据人群分布、风向变化、春夏季节更替等特点做出相应的防护措施，以最大程度地保障项目周边环境空气质量和敏感人群的身体健康.

3 生活垃圾焚烧发电厂烟气污染物排放评价

根据3座生活垃圾焚烧发电厂竣工验收后1年的监测结果，各厂烟气污染物年平均排放质量浓度见表7. 根据1.4节给出的评价标准，各种烟气特征污染物的烟气污染物年平均排放质量浓度均远低于标准限值，其中，PCDD/Fs年平均排放质量浓度接近预测的全时段平均质量浓度，3座生活垃圾焚烧发电厂每日呼吸暴露量分别为7.95×10-8[6.86×10-8(成年女性)、1.90×10-7(男童)、1.94×10-7(女童)]、7.63×10-7[6.58×10-6(成年女性)、1.83×10-6(男童)、1.86×10-6(女童)]、4.78×10-7[4.12×10-7(成年女性)、1.14×10-6(男童)、1.17×10-6(女童)]mg/(kg·d)，均都远低于原环境保护部《关于进一步加强生物质发电项目环境影响评价管理工作的通知》(环发[2008]82号)中每天经呼吸进入人体的二噁英容许摄入量限值(0.4 pg/kg).

表7 生活垃圾焚烧发电厂烟气污染物的年平均排放质量浓度Table 7 The average annual concentration of pollutants in the flue gas from municipal solid waste incineration plants mg/m3

4 结论

(1)3座生活垃圾焚烧发电厂排放的PM10、PM2.5、SO2、NOx、HCl、Pb、Cd、Cr和 PCDD/Fs 全时段平均质量浓度均远低于评价标准限值，即监测期间排放的烟气特征污染物对周边空气环境的影响较小.

(2)3座生活垃圾焚烧发电厂每日呼吸暴露量由低到高的顺序为：厂1、厂2、厂3，特别是PCDD/Fs，随着与烟囱距离的增加(或预测面积增大)，污染物每日呼吸暴露量逐渐降低；从人群分布来看，儿童每日呼吸暴露量明显高于成人，而在成人群体中男性高于女性，在儿童群体中男童低于女童. 呼吸暴露健康风险评价结果显示：7种烟气特征污染物人群产生的非致癌性的健康损害、致癌风险均处于可接受范围，但是相对成人来说，儿童健康更容易被损害，所以儿童的呼吸暴露应该得到更高的重视，特别是儿童群体的NOx非致癌风险和PCDD/Fs致癌风险.

(3)3座生活垃圾焚烧发电厂竣工验收后1年的监测结果显示：7种烟气特征污染物年平均排放质量浓度均在国家标准限值之内，其中，重点监控污染物PCDD/Fs的每日呼吸暴露量均远低于标准限值，表明各厂在追踪监测期间排放的主要烟气特征污染物对周边空气环境的影响仍较小.