状态方程实验用铈微靶的聚焦离子束制备

路 超 ，任大鹏 ，张德志 ，张厚亮 ，贾 果 ，史 鹏

（ 1. 中国工程物理研究院材料研究所，四川江油621907；2. 上海激光等离子体研究所，高功率激光物理国家实验室，上海201800 ）

通过冲击压缩的精密物理实验[1-3]，可获得材料的冲击压缩状态方程数据、高压相变信息、相图等物理特性，在国防工程、基础科学、核与天体物理、地球物理等领域都有重要意义[4-5]。 由于具有更高的压力及压力调节范围、更高的应变率、更加环保等优势，激光加载已成为一种研究材料高压物性的重要手段。 由于激光加载对实验样品精度要求很高，制备高精度激光状态方程微靶是开展相关激光加载状态方程（equations of state，EOS）精密物理实验的前提和基础。 激光微靶的精度关系着高压数据的可靠性。 传统的EOS 微靶加工一般采用机械磨抛、手工精磨、体视显微镜下的手工装配等流程，其加工效率低下、装配困难、靶型单一、劳动强度大、靶精度低，且对于Ce 这种高活性材料靶的制备而言，会出现严重氧化现象， 影响了EOS 数据的可靠性。随着靶精度的逐步提升，传统的制靶工艺已逐渐不能满足EOS 精密物理实验的需求。

聚焦离子束（focused ion beam，FIB）技术是一种在近年来发展起来的先进微纳加工方法[6-7]，其工艺方法已较为成熟。 FIB 技术能把离子束聚焦到纳米尺寸，可加工微纳尺寸的样品，加工精度可达纳米级别； 结合系统中配备的扫描电镜（scanning electron microscope，SEM）， 可对加工进行全程实时监控，方便控制每一个细节，利于提升加工效率；结合系统中的移动步长为几十纳米的机械手系统，可进行样品转移、阻抗匹配靶装配，其装配精度可达百纳米； 高真空的环境可有效防止加工样品的氧化，且利用系统中的离子束辅助沉积可进行防氧化镀层的制备，防止EOS 靶的后续氧化。 鉴于传统制靶工艺存在的瓶颈问题，本文引入FIB 工艺进行了高活性Ce 材料的EOS 靶制备，在靶片切割精度、装配精度、加工效率、防氧化等方面获得了极大提升，并通过激光加载EOS 实验验证了FIB 制靶工艺的可靠性与先进性。

1 Al-Ce 阻抗匹配靶的FIB 制备

1.1 Al-Ce 阻抗匹配靶的结构要求

根据 Al、Ce 材料的基本参数，EOS 实验需要的Al-Ce 阻抗匹配靶设计要求见图1[8-9]。其中，Al 台阶和 Ce 台阶的高度均为 （20±2） μm，Al 基底厚度约为 （50±2） μm，Al 材料和 Ce 材料的表面粗糙度值小于200 nm。 Al 台阶与Ce 台阶之间的凹槽宽度为200～250 μm。 Ce 台阶的平面尺寸约为（400±5) μm×（500±5） μm。 加工完成后，使用白光干涉测量 Al-Ce 阻抗匹配靶的上述参数，保证其在设计要求的范围之内，具体参数值用于EOS 实验后的数据处理。

1.2 Ce 片的离子束切割

将厚度约为20 μm 的Ce 薄膜迅速转移到真空度约为2×10-4Pa 的FIB 腔体中，并调节离子束的参数，进行Ce 台阶靶片的切割。 实验所用离子束的高压为30 kV、束流为65 nA。 根据靶设计要求，切割的 Ce 片形状尺寸为 400 μm×500 μm 的长方形。 为便于后续转移Ce 片，首先进行长方形三边切割；接着利用离子束沉积Pt 的方法， 把Ce 片焊接到机械手探针上，再进行第四边切断（图2）。

一般情况下，靶精密度的提升会增加实验数据的可靠性；考虑到激光能量的不稳定因素，靶型的复杂化也会提升实验数据的可靠性与数据获取效率。 如果使用高功率激光加载进行精密EOS 实验，激光的焦斑尺寸小于 1 mm× 1mm，其中的脉冲平面区域更小。 采用传统方法制靶，激光光斑覆盖范围需包含图 1 所示凹槽 （宽度 200～250 μm）、Al 台阶（宽度≥150 μm）、Ce 台阶（宽度≥150 μm）以及切边不平整的无效区域（约100 μm），从而大幅度降低激光光斑的覆盖效率，不利于靶精度的提升及复杂靶型的制备。 由图2 可见，利用聚焦离子束切割所获得的靶片，切边陡直度很高，边缘基本不存在无效区域。 这说明聚焦离子束切割方法有利于制靶精度的提升及复杂靶型的制备，进而提升精密物理实验数据的可靠性与数据获得效率。

1.3 Ce 片的转移、对准及装配

首先，在使用SEM 实时监测的情况下，利用机械手的移动来转移已切割下来的Ce 片，把Ce 片转移并对准到 Al 基底之上，在 500 μm～50 nm 范围内对机械手的移动步长进行调节，在对准的最后阶段使用50 nm 的移动步长来实现Ce 片与Al 基底的精确对准；然后，利用离子束辅助沉积Pt 的方法来进行Ce 片与Al 基底的装配。 由于离子束辅助沉积是离子束刻蚀与Pt 沉积这两者的综合效应，沉积Pt时所选择的离子束束流与高压至关重要，经探索性实验获得较为优化的束流为11 nA、高压为25 kV。整体转移对准及装配的过程见图3。

由于可控制的转移步长最小约为50 nm， 可保证高装配精度。 应用SEM 实时监测，装配精度优于1 μm，这在很大程度上增加了靶的精度，利于靶型往复杂化发展。 另外，在装配过程可利用机械手对Ce 片施加压力以保证其平整性及Ce 片与Al 基底的接触紧密性。

1.4 防氧化镀层的制备与靶片整体检测

Al-Ce 阻抗匹配靶在装配完成后， 需进行装靶盒的处理以及后续运输过程， 这些过程会对Ce 材料造成一定程度的氧化， 故在装配完成后利用FIB系统中的离子辅助沉积在Ce 片的打靶区域表面沉积了一层厚度为100 nm 的Pt 层，可有效阻止Ce 片与空气的接触且不影响EOS 实验精度。图4 是防氧化Pt 层的表面形貌。

由于Ce 材料的活性极高， 其即使在10-3Pa 的真空度条件下也会出现很大程度的氧化。 虽然在对靶盒抽真空时，真空度可保持在10-4Pa，但在运输过程的2～3 天时间内， 靶盒的真空度只有10-1Pa，故在很大程度上造成Ce 片氧化。厚度100 nm 的Pt层作为防氧化层相对于整个Ce 片厚度而言极小，不影响实验数据精度， 更重要的是可有效防止Ce片与空气接触， 并在运输过程中大幅度降低Ce 片的氧化，进而保证EOS 数据的可靠性。

装配完成后还进行了白光干涉检测，确认靶的各项参数满足图1 的设计要求后再进行装靶盒。

2 激光加载EOS 靶实验验证

Al-Ce 靶EOS 实验在神光-II 激光器上开展，共进行了三发靶的冲击加载实验。 采用的激光为二倍频，相关参数为：激光焦斑尺寸为1 mm×0.7 mm、脉冲宽度3 ns、能量起伏＜15%、能量平衡＜10%、脉宽偏差＜15%、真空度＜（8×10-3） Pa。实验排布示意图见图5[10]。 通过测量数据及镜像反演计算，获得的三发靶的状态方程参数见表1。 Ce 材料的压强与粒子速度的关系见图6。

表1 Al-Ce 阻抗匹配靶的EOS 数据结果

如图6 所示，方形代表文献数据[11-14]，圆形代表本次EOS 数据结果，曲线是根据文献数据拟合的结果。 根据图6，实验首次获得了Ce 材料在接近TPa压力下的状态方程数据；所获得的EOS 数据基本反映在文献拟合曲线上；三号靶的数据与曲线最为符合。 考虑数据不确定度的情况下，一号靶与二号靶的数据与文献拟合曲线也较符合。 但是由于一号靶与二号靶的压力在所有文献可查的压力范围之上，相关数据与文献拟合曲线有稍微偏离。 这可能是实验误差所致，也可能在接近TPa 的高压力下，材料的状态方程呈现出新的规律，P-u 的关系也需新的拟合式。 但是仅靠目前较少的数据还不能确认具体原因。 为此，接下来将在TPa 压力下补充实验数据，进一步研究Ce 在TPa 压力下的EOS 参数。

根据表 1 所示 EOS 数据及图 6 所示 Ce 材料P-u 关系曲线，基本验证了FIB 制靶工艺的可靠性。这说明对于高活性材料，FIB 加工方法不仅提高了微靶的制备精度，也能有效防止Ce 材料氧化。

3 结论

（1）引入FIB 工艺进行微靶制备，显著提高了靶片切割精度及装配精度，使Al-Ce 阻抗匹配靶的加工精度大幅度提高。 通过高真空环境操作及防氧化镀层的沉积，使高活性材料微靶制备过程中的氧化大幅度降低，运输氧化也明显减少。 使用FIB 工艺， 也使制靶成品率与加工效率获得显著提升，促进的制靶的自动化、精密化，利于复杂靶型的研制。

（2）通过Al-Ce 阻抗匹配靶的激光加载EOS 实验，获得了质量良好的冲击波信号，首次得到了Ce材料在接近TPa 压力下的EOS 参数。 实验测得的Ce 材料的EOS 数据与文献数据有较好的符合性，进而证实了FIB 制靶工艺在高活性材料微靶研制方面的可靠性与先进性。