谢 腾,王雅君,丛宏斌,赵立欣,邱 凌,姚宗路,康 康,朱铭强,张天乐,霍丽丽,袁艳文
玉米秸秆炭和典型农业废弃物混合成型与燃烧特性试验
谢 腾1,2,王雅君3,丛宏斌2,赵立欣1,4※,邱 凌1,姚宗路4,康 康1,朱铭强1,张天乐1,霍丽丽4,袁艳文2
(1. 西北农林科技大学机械与电子工程学院,杨凌 712100;2.农业农村部规划设计研究院,农业农村部农业废弃物能源化利用重点实验室,北京 100125;3. 农业农村部环境保护科研监测所,天津 300191;4. 中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所,北京 100081)
以玉米秸秆炭和玉米秸秆、苹果枝、沼渣、菌渣为原料,在成型压力为6 MPa的条件下,研究了不同混配比例混合燃料的成型特性,并在此基础上探讨了特定混配比例下的混合样品燃烧特性。研究结果表明:农业废弃物质量分数、种类对混合成型燃料稳定性均有影响,农业废弃物占70%比例时混合成型燃料的抗跌碎强度均大于99.50%;玉米秸秆对成型燃料的稳定性影响最为明显,其质量分数大于30%时,成型燃料抗跌碎强度达到99.68%以上,而沼渣和菌渣质量分数大于50%时,其成型燃料的抗跌碎强度分别超过99.11%和99.71%;苹果枝质量分数大于60%,其成型燃料抗跌碎强度超过99.34%;4种成型燃料的能量密度与原料相比分别提高14.93、11.36、11.74、14.53 GJ/m3;堆积密度分别提高792.99、596.92、605.63、820.12 kg/m3。该研究为农业废弃物新型成型燃料的开发提供了基础支撑。
废弃物;生物炭;试验;抗跌碎强度;成型特性;燃烧特性
中国是传统的农业大国,每年产生大量的生物质资源。据统计,2017年中国农作物秸秆可收集资源量为8.27亿t,其中玉米秸秆资源量约有37.2亿t,占全国秸秆资源总量的50.5%[1]。农作物秸秆产量占生物质资源总量的三分之一,传统的处理方法为直接燃烧,约2.6%经处理后再利用[2]。农作物秸秆炭化后再利用很大程度提高其利用效率,其水分、挥发分质量分数都有所降低,并且固定碳的质量分数增加了约一倍[3-4]。生物炭在固氮、碳、减少碳排放、固体成型燃料等多领域具有广阔的应用前景[5-6]。作为“环境友好型”燃料,从节能减排和能源利用角度考虑,合理的开发利用生物炭有着重要意义。
生物炭成型燃料即将粉粒状的生物炭、黏合剂、助剂按照一定的比例混合搅拌,压制成的具有一定形状和机械强度的成型燃料[7-8]。成型燃料相对于粉末原料,体积更小,结构更紧凑,为生物质的储存和运输很大程度上节约成本[9-11]。秦丽元等[12]研究生物质和木质素混合成型燃料,发现成型条件分别为:压力6 kN、温度80~100 ℃、含水率20%、木质素添加量8%~9%时,成型燃料品质最佳。Ramírez等[13]研究了不同比例的生物炭和麻风树果壳混合成型燃料的特性,结果发现生物炭和麻风树果壳各占50%,加入25%水分成型粒径为4 mm颗粒具有最好的机械稳定性和更高的热值。Yilmaz等[14]以农业废弃物和下水道污泥共混成型,发现成型燃料热解产物中热解油的品质明显提高。Hu等[15]研究温度对成型压力为128 MPa、含水率为35%的生物炭成型颗粒联结机制的影响,结果发现随着成型温度的增加,成型颗粒堆积密度及能量损耗都随之变化;并发现木屑在550~650 ℃热解后致密成型的生物炭颗粒效果最佳。刘泽伟等[16]研究多种原料混合制备成型燃料,发现多种原料成型的稳定性和耐摔强度均高于单一原料成型(与涂德浴等[17]研究结果类似),并在一定压力范围内与稳定性、抗跌落强度呈正相关。一般需要加入黏合剂或者提供更高的成型条件,这都会造成成型成本增加,故寻找合适的低成本黏结剂、减少成型成本,在成型燃料制备和推广方面起着关键作用。
本文以玉米秸秆炭与玉米秸秆、苹果枝、沼渣、菌渣等4种典型农业废弃物为成型原料,探究农业废弃物添加量和种类对成型燃料吸水特性、抗跌落强度的影响及特定混配比例下混合样品燃烧特性,期望对混合成型和农业废弃物综合利用提供参考。
选择玉米秸秆炭作为成型燃料的原料,本研究中使用的玉米秸秆取材于西北农林科技大学试验田。试验采用的苹果枝、马铃薯厌氧发酵残渣和杏鲍菇渣等农业废弃物均在中国杨凌采集。
本试验生物炭是在长800 mm,直径100 mm的管式炉(图1)(SK-G08123K,中国中环)中慢速热解制备。将6 g玉米秸秆装入陶瓷坩埚中,并将坩埚置于石英管中心。每次试验前将真空泵与管式炉连接,排出空气,然后将氮气以20 mL/min的流速通过石英管,并运行10 min。管式炉升温速率设定为3 ℃/min,当温度达到550 ℃时保持恒温150 min。将玉米秸秆炭和农业废弃物粉碎至小于80目,然后放在干燥箱中,105 ℃条件下干燥6 h用于下一步制备成型燃料。
1.氮气瓶 2.阀门 3.流量计 4.压力表 5.管式炉 6.坩埚 7.换热器 8.真空泵
本试验采用液压造粒机(769YP-30T,Keqi,China)进行致密化试验。液压造粒机由内径为10 mm,长度为100 mm的钢制圆柱形模具和模套组成。设备的示意图如图2所示。
1.操纵轮 2.支撑柱 3.螺杆 4.成型柱 5.成型室 6.成型颗粒 7.模具基部 8.工作台 9.泄压阀 10.压力表 11.储油池 12.加压手柄
制备方法和步骤:1)取制备好的生物炭和农业废弃物混合样0.9 g、纯净水0.1 g混合,混合样中农业废弃物质量百分数为10%~70%;2)将混合后的原料放入模套中;3)把混合物加压至目标压力(6 MPa)后,保持3 min,防止回弹变形。成型燃料制备完成后,将模具中成型燃料取出并置于10 mL离心管中,准备进行下一步试验。本文中4种农业废弃物,玉米秸秆、苹果枝、沼渣、杏鲍菇渣分别表示为:MS(Maize Stalk)、AB(Apple Branch)、BR(Biogas Residue)、MD(Mushroom Dreg);农业废弃物、纯农废成型燃料及混合成型燃料分别表示为:AW(Agriculture Waste)、AWP(Agriculture Waste Pellets)、PF(Pellet Fuel)。
基于ASTM 1762-84对原料和成型燃料的工业分析。用氧弹热量计(ZDHW-9000,HK,China)测量样品的高位发热量(Higher Heating Value,HHV),使用500 mL比重杯测量原料的堆积密度。由颗粒的质量和体积计算燃料松弛密度。试验中用到的参数有成型燃料的直径(),长度()和质量。其中成型燃料松弛密度是通过游标卡尺和电子天平测量结果计算的。成型燃料呈圆柱型,其直径和长度均测量3次取平均值。成型后的混合颗粒放入10 mL离心管中24 h后进行颗粒松弛密度测量,具体的计算方法[18]如公式(1)所示。
式中为成型燃料的质量,kg;为成型燃料的直径,m;为成型燃料长度,m。
能量密度表示样品储存能量的能力,其通过公式(2)计算。
式中ED为能量密度,GJ/m3;HHV为高位发热量,MJ/kg;为成型燃料松弛密度,kg/m3。
使用热重分析仪(TGA/DSC,梅特勒-托利多,美国)评估所选粒料的燃烧性能。将小于20 mg的样品放入坩埚,并将坩埚放入分析仪中进行分析,温度以10 ℃/min从室温逐渐升到800 ℃,载流气体氧气流量为20 mL/min。引入综合燃烧特性指数()进一步分析混合样品综合燃烧性能。
综合燃烧特性指数[19-20]代表了生物质燃料综合燃烧能力,其值越大代表其燃烧特性越好,计算如公式(3)所示:
式中max为最大燃烧速率,%/min;V平均燃烧速率,%/min;T为着火温度,℃;T为燃尽温度,℃。
颗粒的稳定性通过抗跌碎强度和抗压强度来体现。抗跌落性的测量:让成型颗粒从1.85 m高度自由下落到钢板上,通过跌落至钢板后的碎块质量与初始质量之比来确定成型颗粒的抗跌碎强度[21]。抗压强度通过压力计确定,压力计对成型颗粒横向持续加压,颗粒受压破损时的横向最大受力确定为颗粒的抗压强度。抗跌碎强度和抗压强度的确定分别进行3次重复试验,取平均值。
样品的吸水特性是在恒温恒湿培养箱(Model MD1400, Snijders, Netherlands)中进行测量的。将样品置于温度为30 ℃,恒定相对湿度为70%的培养箱中。在最初的4 h内每30 min对样品质量进行称量,然后在接下来的6 h内以120 min的间隔对样品质量进行称量。此外,为了观察长时间暴露在潮湿环境下对成型颗粒的影响,分别在10 h和48 h进行2次测量。
采用扫描电镜(TM 3030,Hitachi,日本)观察成型颗粒内部的外观形态,使用手术刀将颗粒沿垂直于轴向的方向切成厚度大致相同的薄片,并将薄片黏在铝制托盘上进行电镜扫描,设定入射电子束为5 kV,放大倍数设定为100倍与500倍。
原料的基本参数如表1所示,4类农业废弃物在工业分析及纤维素分析结果上各有特点。MS和AB的固定碳和挥发分质量百分数高于BR和MD,MS挥发分质量百分数为72.68%,AB挥发分质量百分数为73.58%,这说明它们在燃烧性能上具有天然优势[12,22-23]。BR与MD的灰分质量百分数较高,分别为36.16%和20.71%。在纤维素分析中,AB中纤维素质量百分数为40.55%,高于其他农业废弃物,而MD与BR的木质素质量百分数较高,分别为34.76%和37.34%,主要原因是厌氧发酵与杏鲍菇生产过程中,原料中的纤维素和半纤维素更容易被厌氧微生物和真菌转化。木质素可作为成型过程中理想的黏结剂,成型过程中木质素会填充成型颗粒的空隙,提高成型颗粒品质[12,24]。相较于MS,其低温热解得到的生物炭的固定碳质量百分数提高50.32%,挥发分质量百分数减低至5.69%,在其纤维素分析结果中,发现其纤维素质量百分数仅为4.60%,而半纤维素已经基本无法检测出,说明低温热解过程半纤维素已经基本分解。
表1 成型原料的理化性质
由图3可知,AW质量百分数对抗跌碎强度的影响非常明显,当AW质量百分数仅有10%时,BR10与AB10(10代表质量分数,下同)颗粒无法成型,MS10与AB10经过跌落试验后,二者的抗跌碎强度分别为49.99%和18.57%,证明此掺混比例所制混合成型颗粒抗跌碎强度极差。随着农业废弃物质量百分数的增加,混合成型颗粒的抗跌碎强度呈增加趋势,当MS占比30%时,颗粒抗跌碎强度为99.68%;当MD和BR占比50%时,颗粒抗跌碎强度分别为99.11%和99.71%;AB占比例为60%时,混合成型颗粒抗跌碎强度为99.34%,说明农业废弃物种类对混合成型燃料稳定性影响存在差异。为保证4类共混成型颗粒的平均抗跌碎强度均能保持在99.50%以上,即在跌落试验中基本无破损,将农业废弃物、生物炭与水的共混比例设置为7:2:1,制得的4种共混成型颗粒为MS70、AB70、BR70和MD70,平均抗跌碎强度分别为99.84%、99.78%、99.81%和99.89%。通过压力计确定的MS70、AB70、BR70和MD70的抗压强度分别为98.73、220.17、92.33和162.13N,抗压性能较高。考虑废弃物最大化利用7:2:1的共混成型比例满足成型燃料在抗跌碎强度与抗压强度的要求[12]。
图3 AW添加量对成型颗粒抗跌碎强度的影响
为研究PF的黏结机理,对AW以及PF(Pallets Fuel)的横向切片进行电镜扫描。扫描结果如图4所示,图4a~图4e分别为MS、AB、BR、MD、Biochar原料。与生物炭相比,AW有颗粒大、分布松散、密度小、有较大间隙等特点;而生物质热解后,纤维素、半纤维素、木质素部分分解,导致其脆弱、易于研磨[25]。生物炭和AW混合成型燃料如图4f~图4i,致密成型时脆性生物炭颗粒相互挤压或与AW相互碰撞,生物炭填充在AW的间隙之中;木质素受压软化,压力稳定后软化的木质素硬化,形成“固体桥梁”[26]。图4f~图4i中左下角为成型燃料,右上角为成型燃料表面500倍电镜扫描图。
注:70分别代表玉米秸秆、苹果枝、沼渣、菌渣质量分数。
木质素是苯丙烷单元通过C-C和C=O组成的高分子聚合材料,由于其结构特殊,包含多个苯环,苯环间以化学键连成为大分子化合物,且苯环上尚有可发生交联反应的空位可进一步反应增大分子量而固化[27-28]。因此,AW的添加引入木质素,从而促进混合燃料的成型[12]。
对AW、AWP和PF(MS70、AB70、BR70、MD70)的能量密度、堆积密度进行分析,结果如图5所示。研究者[29-30]发现成型颗粒含水率在5%~12%其稳定性和燃料性能最佳,本试验成型燃料含水率均在7%左右,说明试验原料配备合理。
由图5a可知,未成型的AW能量密度远小于成型后,约为AWP能量密度的13.97%~38.66%,说明成型有助于AW能量密度的提高;BR组混合成型能量密度最高,为16.41 GJ/m3,结合图5b可知BR的堆积密度最高,为561.96 kg/m3,主要因为生物质经过厌氧发酵后纤维素、半纤维素被大量分解[31],组织破坏后堆积密度增加,根据能量密度计算公式可知,热值相差较小时,堆积密度越大,则能量密度越大。与AW相比,AWP和PF的能量密度和堆积密度很大程度提高,MS70、AB70、BR70、MD70比4种AW原料的能量密度分别提高了14.93、11.36、11.74、14.53 GJ/m3;堆积密度分别提高了792.99、596.92、605.63、820.12 kg/m3。说明混合成型可减少AW的运输、存储成本,促进AW综合利用。
混合成型后燃料能量密度、堆积密度相比农业废弃物原料均大幅度提高。其中,玉米秸秆的能量密度和堆积密度提高最为显著,分别比玉米秸秆原料提高了4.25倍和5.06倍;苹果枝的能量密度和堆积密度分别提高了0.43倍和0.58倍;沼渣的能量密度和堆积密度分别提高了0.08倍和0.59倍、菌渣的能量密度和堆积密度分别提高了1.65倍和2.52倍,可降低运输、存储成本。
图5 AW、AWP、PF的能量密度及堆积密度
分析混合成型燃料吸水特性时,对相同压力下制成的AW成型燃料与混合成型燃料同时进行吸水性测试。试验结果如图6所示,除BR成型燃料和BR70,其他成型燃料在2 000 min后含水率趋于稳定。整体上,PF疏水性能均优于AWP,以MD70和MD成型燃料为例,经过8 000 min的水分吸收,MD成型燃料因吸水导致质量增加了5.97%,与MD70相比增加了0.35个百分点。此外,AB70与AB成型燃料相比含水率减少0.44个百分点;BR70与BR成型燃料相比含水率减少0.58个百分点;MS70与MS成型燃料相比含水率减少0.82个百分点。证明生物炭的添加可提高混合燃料的疏水性能。对生物炭粉末和其他成型燃料进行吸水性测试,发现生物炭吸水导致质量仅增加3.95%。试验所用生物炭粉末由玉米秸秆低温热解制备,说明低温热解工艺可提高玉米秸秆的疏水性[25]。
在AWP的吸水性比较中,发现吸水性排序为AB>MD>MS>BR。且在PF的吸水性排序中,也为AB70>MD70>MS70>BR70。说明在相同的掺混比例、成型压力的条件下,BR70和BR成型燃料具有良好的疏水性能,而AB70和AB成型燃料疏水性较差。
图6 AWP和PF的吸水特性
燃料特性是评价生物质成型燃料最重要的指标之一。通过热重分析仪对混合样品进行燃烧特性试验。确定各组混合样品的着火温度、燃尽温度、平均燃烧速率、最大燃烧速率、综合燃烧特征指数与燃烧稳定性判定指数等指标[19-20,32]。本文利用TG-DTG法确定着火温度[33],以玉米秸秆炭燃烧热重曲线为例,如图7所示:失质量速率最大值对应纵坐标为玉米秸秆炭的最大燃烧速率max,对应横坐标为max。由max做垂线交TG曲线为点a,做a点切线与TG曲线前期质量稳定阶段切线交于点b,过b点做横坐标垂线,交点为T。T为燃尽温度,本试验中燃烧物质燃烧失质量速率基本恒定为0时,即认为此时温度为燃尽温度。因此,可将玉米秸秆炭和混合样品的燃烧分为4个阶段:1)水分蒸发阶段:120 ℃之前;2)挥发分析出阶段:120 ℃到T;3)固定碳燃烧阶段:T到max;4)燃尽阶段:max到终温。由图可知玉米秸秆炭T为327.83 ℃,剩余质量百分数90.68%;T为574.83 ℃,剩余质量百分数为15.31%,max为6.87%/min,对max为329.67 ℃,经计算得V为1.09%/min。
利用上述方法对4种混合样品燃烧热重曲线进行分析,燃烧热重曲线如图8所示。MS70、AB70、BR70、MD70的着火温度分别为245.33、246.17、271.00、255.33 ℃,均低于玉米秸秆炭的着火温度,说明AW与玉米秸秆炭混合样品比玉米秸秆炭容易点火燃烧,原因是AW添加带来大量挥发分,而挥发分质量百分数越高,T值越低[34]。在T比较中,MS70、AB70、BR70、MD70的燃尽温度分别为488.50、474.17、550.33、525.00 ℃,与表1中MS、AB、BR、MD挥发分质量百分数排序恰好相反,说明混合样品中挥发分质量百分数会影响其燃尽温度。对综合燃烧特性指数进行分析可知,4种混合样品的值均高于生物炭,说明AW的添加提高成型燃料的综合燃烧能力。其中,MS70和BR70的值分别为6.55×10-6、3.09×10-6,为综合性能较好的两种成型燃料。长期施用沼肥能增加土壤养分,但土壤养分和盐分快速累积,对土壤环境带来较大的污染风险[35]。因此,用沼渣做成型燃料是对其利用的另一途径。
注:Ti、Te、Vmax 、Tmax分别为着火温度、燃尽温度、最大燃烧速率、最大燃烧速率对应温度。a为Tmax的垂线与TG曲线交点;b为TG曲线前期质量稳定阶段切线与a切线交点。
图8 混合样品的燃烧特性
表2 混合样品的燃烧特性指数
1)混合成型试验表明,农业废弃物种类及其添加量均会影响成型燃料的稳定性,其中玉米秸秆对成型燃料的稳定性影响最为明显,玉米秸秆添加量为30%时,其成型燃料抗跌碎强度为99.68%,而沼渣和菌渣添加量为50%时,其成型燃料的抗跌碎强度分别达到99.11%和99.71%;苹果枝添加量为60%,其成型燃料抗跌碎强度为99.34%。农业废弃物、生物炭与水的共混比例设置为7:2:1,制得的4种共混成型颗粒抗跌碎强度分别为99.84%、99.78%、99.81%和99.89%,具有较高的机械稳定性。
2)混合成型后燃料能量密度、堆积密度相比农业废弃物原料均大幅度提高。其中,玉米秸秆的能量密度和堆积密度提高最为显著,分别比玉米秸秆原料提高了4.25倍和5.06倍;苹果枝的能量密度和堆积密度分别提高了0.43倍和0.58倍;沼渣的能量密度和堆积密度分别提高了0.08倍和0.59倍、菌渣的能量密度和堆积密度分别提高了1.65倍和2.52倍,可降低运输、存储成本。
3)混合成型燃料疏水性能均优于农业废弃物成型燃料,菌渣质量百分数70%成型燃料相比于纯菌渣成型燃料含水率减少0.35个百分点;苹果枝质量百分数70%相较于纯苹果枝成型燃料含水率减少0.44个百分点;沼渣质量百分数70%较于纯沼渣成型燃料含水率减少0.58个百分点;玉米秸秆质量百分数70%相较于纯玉米秸秆成型燃料含水率0.82个百分点。综合分析表明,成型压力为6 MPa时,70%的玉米秸秆、沼渣与玉米秸秆炭混合成型燃料相对理想。
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Experiment on combustion characteristic and densified biomass pellets from maize stalk char mixing typical agricultural wastes
Xie Teng1,2, Wang Yajun3, Cong Hongbin2, Zhao Lixin1,4※, Qiu Ling1, Yao Zonglu4, Kang Kang1, Zhu Mingqiang1, Zhang tianle1, Huo lili4, Yuan Yanwen2
(1.,,712100,; 2.,,,100125,; 3.,,300191,; 4.,,100081,)
Renewable energy, often referred to as clean energy, become necessary in recent years, as the consumption of fossil energy has worsened the environment and global climate. The rich agriculture resources in China can be expected to achieve the typical renewable energy for the sustainable development. Normally, biochar can be used as adsorbing materials, catalyst carrier and fuel, due to its abundant pore structure. This study aims to investigate the combustion characteristic of a molding fuel that fabricated by maize straw char and agricultural wastes. Four kinds of agriculture wastes were selected as adhesive, including the maize stalk, apple tree branch, biogas residue and mushroom dreg, and then molded with maize stalk char to manufactured by a hydraulic granulating machine. The maize stalk char was produced by the slow pyrolysis at 550℃, with the heating rate of 3℃/min. The pressure of all the pellets was 6 MPa, while the content of agriculture waste was 10%-70% in weight. The drop test machine was used to examine the crush resistance of molding fuel and agriculture waste pellets. The results showed that the combination properties of molding fuel depended strongly on the type and content of agricultural wastes during densification. Furthermore, the mechanical strength of molding fuel increased with the increase of agricultural waste content. The durability of molding fuel particles reached 99.68%, when the content of agriculture waste was 70%, with an emphasis on the content of maize stalk. In addition, a chamber with constant temperature and humidity was used to explore the water absorption characteristics of the densified biomass pellets. The water absorption characteristics of molding fuel can be ranked in order, AB70, MD70, MS70, BR70, lower than four kind of agriculture waste pellets. Scanning electron microscope was used to characterize the binding mechanism of molding fuel. The surface of molding fuel became more smoothly as the combustion proceeded. The lignin was regarded as the major component of binder in the process of molding. The thermogravimetric analyzer was used to analyze the combustion characteristics of the molding fuel. The energy density and bulk density of MS70 improved by 4.25 times and 5.06 times, respectively, compared with other agriculture wastes. It infers that the molding fuel can be beneficial to the storage and transportation of agriculture wastes. The energy density of molding fuel MS70, AB70, BR70,MD70 improved to 14.93, 11.36, 11.74, 14.53 GJ/m3, respectively, compared with AW materials. Two kind of ideal molding fuel MS70 and BR70 were achieved the optimal performance. The combustion characteristic index of all the molding fuel were higher than that of biochar, whereas, the ignition temperature of each molding fuel was lower than that of biochar. Therefore, the mix molding of agricultural wastes and biochar can be a great efficient approach to improve the utilization of agriculture wastes. The research can provide a new promising reference for the comprehensive utilization of agricultural waste, as well as molding fuels.
waste; biochar; experiment; crush resistance; molding characteristics; combustion characteristics
谢腾,王雅君,丛宏斌,等. 玉米秸秆炭和典型农业废弃物混合成型与燃烧特性试验[J]. 农业工程学报,2020,36(15):227-234.doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2020.15.028 http://www.tcsae.org
Xie Teng, Wang Yajun, Cong Hongbin, et al. Experiment on combustion characteristic and densified biomass pellets from maize stalk char mixing typical agricultural wastes[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2020, 36(15): 227-234. (in Chinese with English abstract) doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2020.15.028 http://www.tcsae.org
2020-04-12
2020-07-13
现代农业产业技术体系专项资金资助(CARS-02);中国博士后科学基金面上项目(2019M663831)
谢腾,主要从事生物质能源方向研究。Email:1436054679@qq.com
赵立欣,研究员,主要从事生物质能资源开发利用技术与政策研究。Email:zhaolixin5092@163.com
10.11975/j.issn.1002-6819.2020.15.028
TK6
A
1002-6819(2020)-15-0227-08