小型模块化增殖焚烧快堆MA嬗变性能分析

马玉雯 陈金根 余呈刚 伍建辉 李晓晓

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海201800）

2（中国科学院先进核能创新研究院 上海201800）

目前，很多核能系统采取一次通过的方式来处理反应堆里卸出的乏燃料，但乏燃料中仍包含许多未经充分利用的易裂变核素U、Pu 及次锕系核素（Minor Actinides，MA），导致铀燃料利用率低，且乏燃料在放射性废物处理及长期储存方面存在很大的风险。乏燃料最小化是核能的可持续发展的重要挑战之一，而嬗变MA 能够大幅度降低乏燃料的放射性，实现废料最小化。所谓MA 嬗变（焚烧），是将MA 核素与中子发生裂变核反应（或者先俘获再裂变），使之转换成低原子量、短寿命或者稳定核素，以消除长寿命核素的放射性危害，同时充分利用嬗变释放的能量。本文主要嬗变对象为压水堆卸料中的MA，包括237Np、241Am、243Cm、244Cm、243Am 及245Cm，核素成分见表1［1］。前4 个核素的裂变截面与可裂变核素232Th、238U 类似，引发裂变的中子阈能较高（0.1～1 MeV），当E＞0.1 MeV 时，MA 的裂变性能比238U 更好［2］。高效焚烧MA 不仅可以降低放射性核废料排放，还能提升核燃料的利用效率［3-5］。因此，在多类堆型上均开展了核废料嬗变的相关研究，如：轻水堆、加速器驱动次临界系统（Accelerator Driven Sub-critical System，ADS）、钍基氯盐快堆、铅铋 堆 、CANDU（CANada Deuterium Uranium）堆等［6-11］。

表1 次锕系核素成分Table 1 Composition of MA

当前的核能利用主要基于热中子反应堆，但是热堆上MA 嬗变对堆内中子通量密度要求较高，且大部分是通过俘获中子生成其它超铀核素，而非裂变转化为稳定核或低放核；然而在快堆中，由于堆内中子通量密度高，且MA 在快谱下有更高的裂变俘获比，使得其能够获得更佳的嬗变性能［12-15］。

小型模块化增殖焚烧型（Breed and Burn，B&B）快堆作为快堆的一种，在几何结构、燃料运行方式等方面具有独特的优势：B&B 堆以增殖波前行、焚烧波随后的方式燃烧，能有效降低堆内MA量；该堆型上，核燃料初装量低，且可采用贫铀（Depleted Uranium，DU）、天然铀（Natural Uranium，NU）、钍（Th）或压水堆乏燃料（Spent Fuel，SF）作为增殖燃料；堆运行时间长，理论上可在无换料情况下连续运行数十年甚至上百年（若无材料寿命限制），达到较高的燃耗深度及燃料利用率。采用B&B 模式的堆型有很多，如：球床增殖焚烧型堆、铅冷增殖焚烧型堆、改进高温气冷模块化快中子堆、超长寿命快堆、行波堆、蜡烛堆等［16-22］。

考虑到B&B 快堆能谱硬、燃耗深、长时间运行无需换料等优势，本文基于B&B 快堆，针对两种燃料循环在不同MA 装料份额下的基本物理性能（临界、燃耗及安全性能）进行了研究，并评估了该堆型上的MA嬗变能力。

1 计算模型及工具介绍

本文研究的B&B 快堆的热功率为500 MWth，堆芯直径和高度分别为280 cm和273 cm。如图1所示，堆芯由燃烧区、增殖区及反射层区三部分组成。燃烧区的易裂变燃料主要目的是维持链式反应，并为增殖区提供充足的中子将该区的可裂变材料转换为易裂变材料，从而实现反应堆的B&B 模式运行。燃烧区可选用的核燃料包括：低富集铀（Low Enriched Uranium，LEU）、铀 钚 氧 化 物（Mixed Oxide，MOX）等，增殖区可采用的核燃料则包括：DU、NU、SF、Th等。燃烧区和增殖区的核燃料均采用碳化燃料的形式。堆内六棱柱燃料元件直径1.85 cm，高30.3 cm。燃烧区装载的燃料棒由竖列着的7 个裂变燃料元件和上下各1 个增殖燃料元件组成，而侧增殖区燃料棒由竖列着的9 个相同的增殖燃料元件构成，燃料棒高273 cm。91根燃料棒组成一个燃料组件，组件外包覆0.1 cm 厚度的β-SiC 包壳，该包壳材料可以提高燃料棒的耐高温、耐辐射能力。相邻三根燃料棒之间留出的三角形空隙是冷却剂通道，采用氦气作为冷却剂。表2给出了B&B快堆的主要设计参数。

图1 堆芯及燃料组件示意图 (a)侧视图，(b)俯视图，(c)燃料组件Fig.1 Schematic diagram of core and fuel assembly from side view(a),vertical view(b)and assembly(c)

表2 堆设计参数Table 2 Reactor design parameters

本文采用中子输运与单群燃耗耦合程序MOCBurnup［23］开 展 燃 耗 计 算 ，该 程 序 通 过 处 理MCNP和ORIGEN2的输入输出参数，可计算出各个燃耗步的中子学参数。兼顾计算效率和准确性，本文在燃耗运行的前两年内设置较短的步长，为50 d；考虑到燃耗加深后堆内许多短寿命核素趋于稳定，故堆运行两年后的燃耗步长较长，为300～1 000 d。

2 不同MA装载量对堆性能的影响

在前期研究工作中，我们分析了钍铀、铀钚燃料循环在B&B快堆上的增殖性能［17，24］。考虑到钍铀、铀钚燃料循环在能谱、燃耗等中子学方面存在明显差异，本文基于以上两种燃料循环进行了B&B快堆上MA 嬗变性能的研究。MA 添入堆芯的方式有很多种，但为了避免新的燃料制备技术的研发需求，本文在不改变燃料元件几何结构的条件下，将MA 部分或全部与堆芯外增殖区的核燃料（Th/DU）混合，再制成嬗变棒，按照需求装入堆芯，具体装载方案如下：U3-MA 表示外增殖区混合装载MA 和Th，内燃烧区装载富集度11%233U/（233U+232Th）的燃料；而U5-MA 则表示外增殖区混合装载MA 和DU，内燃烧区装载富集度12%235U/（235U+238U）的燃料。后文中的MA添加率则表示MA的质量占外增殖区总重金属质量的比值（不包括内燃烧区燃料）。两种嬗变方案均保持堆内初始总重金属装载质量恒定。为了研究MA的引入对B&B快堆性能的影响，本节将着重分析上述两种方案下，不同MA装量对堆临界、燃耗及安全性能的影响。

2.1 临界性能

不同的MA 装载量对堆芯能谱、初始临界性能有着较大的影响。本文采用EALF（Energy of Average Neutron Lethargy Causing Fission）来衡量中子能谱的软硬，该值越大，对应的中子能谱越硬，越有利于MA的嬗变［25］。EALF的表达式为：

式中：E0代表最大中子能量。勒宽u则定义为ln(E0/E)，能量平均勒宽-u如式（2）所示：

式中：m为堆芯内栅元的数量代表了能群g的勒宽中点，即(ug+ug+1)/2，Φg是能群g的中子通量密度，而为能群g的宏观裂变截面。

图2 给出了U3-MA 和U5-MA 两种嬗变方案下添加不同份额的MA所对应的EALF及初始keff。随着MA装载份额的增加，EALF呈现了单调上升的趋势，即添加MA 越多，中子能谱越硬，更有利于提高MA的裂变份额，从而增加它们对反应性的正贡献。然而，部分MA 核素（237Np、241Am、243Am 及244Cm 占总质量的99.69%）在中低能区的俘获截面较大，过多的MA 装添也会导致堆内中子俘获反应率的增大，为堆内反应性带来负贡献。当MA 装载量较少（＜25%）时，上述两种效应相互抵消，即keff基本维持在一个很小的范围内波动。但随着MA装载份额的增加（＞25%），MA的裂变带来的反应性正贡献明显高于其中子吸收带来的负贡献，即keff随MA 装量的增加而显著增长。

由于233U的裂变性能明显优于235U，当没有装载MA 时，U3-MA 装料模式的keff比U5-MA 高3 618×10-5。但随着MA装料的增加，U5-MA方案的EALF上升幅度明显高于U3-MA，有利于提高堆芯keff。当MA装载量为100%时（堆芯外区全部装载MA、内区装载富集铀），两种装料模式的反应性差值减小至1 344×10-5。

图2 不同MA装载量的keff和EALF变化Fig.2 Variations of keff and EALF with different MA contents

2.2 燃耗性能

237Np 和241Am 是MA 的主要核素 ，占据了82.6%的份额，在燃耗过程中它们通过中子吸收和α、β 衰变生成Pu，如下所示：

图3 给出了添加不同比例（0%～100%）的MA时，U3-MA装料模式的燃耗演化。可以看出，当MA初始装载份额较小（＜25%）时，尽管有部分MA转换成了Pu，但这些新生成的Pu燃料所贡献的正反应性不足以补偿233U 消耗带来的负反应性，因此这种情况下的MA初装量越大，其燃耗时间越短，直至MA初装份额达25%时，B&B 快堆（U3-MA 装料模式）达到最短寿期，仅能临界运行13 年；随着MA 装添比例的增加（＞25%），更高的MA份额不仅提高了初始keff，还增加了Pu的产量，从而提升了B&B快堆的燃耗性能，最终实现了边增殖边嬗变的运行模式。当增殖区内所有的Th 都替换成MA 时（MA=100%），B&B 快堆实现了最长的燃耗时间，即106年，约为MA零添加模式的4倍。

图3 不同MA装载量时keff的演化（U3-MA）Fig.3 keff evolutions with different MA contents(U3-MA)

图4 对比了MA 装料份额介于50%～100%情况下U3-MA、U5-MA两种嬗变方案的keff演化。从图3可以看出，燃耗过程中MA转换成的Pu燃料足以补充反应性的损失，其燃耗性能均明显高于不装MA的情况。对比两种燃料循环，在高能区（E＞0.1 MeV），尽管233U 的有效裂变中子数大于235U，但其小于239Pu 的有效裂变中子数。由于U5-MA 嬗变方案中活性区内装载了大量的238U，它在燃耗过程中将增殖产生大量的239Pu，因而可以比U3-MA嬗变方案达到更高的燃耗深度。

图4 不同MA装载量时keff的演化对比（U3-MA vs.U5-MA）Fig.4 Comparison among keffevolutions with different MA contents(U3-MA vs.U5-MA)

2.3 安全性能

MA的引入对反应堆的有效缓发中子份额及温度反应性系数有较大影响，为了确保B&B快堆的安全运行，有必要分析其在不同MA 初装量下的安全性参数。

为了评价堆芯反应性控制风险，可对其有效缓发中子份额（βeff）进行研究，本文采用瞬发方法（Prompt Method）来近似计算βeff［26］，其定义如下：

式中：Nd为缓发中子引起裂变的中子数；Ntot表示所有中子引起的裂变中子数；k′为瞬发中子增殖因数。在用MCNP 进行模拟时，用KCODE 卡可计算keff，TOTNU卡可以计算k′。

U3-MA、U5-MA两种方案在不同MA装量下的有效缓发中子份额如图5 所示。对于U5-MA 嬗变方案，βeff随着MA的增多从844×10-5单调减小，如表3 所示，大部分MA 核素（除了243Am，但它的裂变截面和绝对量均小于嬗变区的DU）的单次裂变的缓发中子数远小于235U和238U；而对于U3-MA嬗变方案，βeff呈现了先增后减的趋势，并在MA=10%附近达到最大值。这是由于233U的βeff较小（268.3×10-5），初始装添MA时，237Np（473.7×10-5）的裂变起到了加大βeff的作用，但随着MA量的继续增大，堆内能谱不断硬化，使得单次裂变平均产生的总中子数Ntot变大，且增幅更为明显，导致βeff出现了下降趋势。

图5 不同MA装载量的有效缓发中子份额Fig.5 Effective delayed neutron fraction with different MA contents

表3 重要核素有效缓发中子份额及单次裂变产生缓发中子数[27-28]Table 3 βeff and delayed-neutron yield of key nuclides[27-28]

由此可见，堆内添加MA 会影响堆系统的安全特性，然而对于不同的燃料循环，其影响程度是不一样的。对于铀钚循环，MA 装量越多，βeff越低，朝着不利于堆芯反应性安全控制的方向发展；而对于钍铀循环，在当前的堆芯几何条件下，当MA的添加比例小于10%时，βeff会随着MA的增多而变大，当MA添加量继续增大时，βeff的下降幅度也较铀钚循环的更为平缓，即：MA 的添加对钍铀循环的βeff影响更小，对其堆芯安全的不利影响也相对更低。

此外，MA 的添加对反应堆系统的温度反应性系数（Temperature Reactivity Coefficient，TRC）也会产生较大影响。U3-MA、U5-MA两种方案的总温度反 应 性 系 数（Total Temperature Reactivity Coefficient，TTRC）及燃料温度反应性系数（Fuel Temperature Reactivity Coefficient，FTRC）如表4 所示。可以看出，随着MA 装量的增加，237Np 和241Am的吸收降低了共振区的通量，导致了更硬的能谱，并进一步削弱238U和232Th的多普勒效应，减小了FTRC和TTRC 的负温度系数。虽然MA 添加量为100%时，U3-MA的FTRC出现了正值（0.117×10-5K-1），但两种方案的TTRC均为负值，即保证B&B快堆在两种嬗变方案的安全运行。

综上所述，堆内装添MA可以加大初始keff，并硬化能谱，带来更好的燃耗性能，但若过多装载MA会对U5-MA 的βeff和U3-MA 的TRC 造成较大的不利影响。在选取MA 装载份额时，要兼顾反应堆的运行性能和安全性能。

3 嬗变性能及对比

中子俘获和裂变均可实现MA 嬗变，但前者由于其产物及子核仍为长寿命锕系核素，未能从根本上实现嬗变的目标，而后者通过裂变可使MA 核素转换为短寿命核或稳定核，达到有效降低放射性的目的。本文研究的是通过裂变实现MA嬗变。

MA 嬗变性能主要以嬗变率R和比消耗C来评估。

嬗变率可表示为：

比消耗可表示为：

式 中 ：M（BOL）和M（EOL）分 别 表 示 寿 期 初（Beginning of Life，BOL）、寿期末（End of Life，EOL）的MA质量；P表示热功率；T为满功率时运行的时间。

图6 嬗变性能评估Fig.6 Capability of transmutation

U3-MA 和U5-MA 嬗变方案下MA 的嬗变率和比消耗如图6 所示。两种装料模式下，嬗变率和比消耗均随着MA 初装量的增加呈上涨的趋势。当MA 装载量较小时（MA=25%），U3-MA 的初始keff低，燃耗时间较短，嬗变率仅为17.1%，小于U5-MA方案的73.1%。当MA的装载量足够多时，两种装料模式的燃耗演化曲线都呈先升再降的趋势，堆芯寿期大幅增加，两者嬗变率相当。当MA 装载量为100%时，U3-MA 和U5-MA 的嬗变率高达86.1%和87.2%，比消耗极值分别为332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。

4 结语

B&B快堆可充分利用核废料，嬗变高放废物中的长寿命MA核素，变废为宝，保证核能的可持续发展。本文基于小型模块化增殖焚烧型快堆，开展了不同燃料循环的MA 嬗变性能的研究。基于U3-MA 和U5-MA 装料模式，进行了不同MA 装载量下的中子学性能（初始keff、能谱、燃耗性能）、安全性能（βeff、TCR）及其MA嬗变性能的分析和研究。

研究结果表明：

1）堆内装添MA可以增大初始keff、硬化能谱，从而带来更好的燃耗性能，但若过多装载MA会对U5-MA 的βeff和U3-MA 的TCR 造成较大的不利影响。因此装添MA需兼顾堆运行性能和安全性能。

2）相对于铀钚循环，MA 的添加对钍铀循环的βeff影响更小，但是对其FTCR影响较大，当MA添加量为100%时，U3-MA的FTRC出现正值。

3）两种装料模式下，嬗变率和比消耗均随着MA 初装量的增加呈上涨的趋势。当MA 装载量较小时（MA=25%），U3-MA 燃耗时间为13 年，嬗变率较低（17.1%），而U5-MA 方案因其更长的燃耗时间可达更高的嬗变率（73.1%）。当MA 的装载量足够多时，两种装料模式的燃耗演化曲线都呈先升后降的趋势，直至MA 装载量为100%时，U3-MA 和U5-MA的嬗变率高达86.1%和87.2%，比消耗极值分别为332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。B&B快堆中子能量高、燃耗深度深，其嬗变效果远好于热堆，可大幅度降低乏燃料的放射性，实现废料最小化。