巨鹿地区石炭系—二叠系富有机质页岩孔隙结构特征及微观非均质性

姚双宏，李学元，李 澎，王慧军，陈尚斌

(1.中国矿业大学，江苏 徐州 221116；2.煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221116；3.河北煤田地质勘查院，河北 邢台 054000)

0 引 言

中国页岩气资源丰富，勘探前景广阔[1-5]。河北巨鹿地区石炭系—二叠系海陆过渡相富有机质页岩气主要分布在黄骅坳陷、冀中坳陷、临清坳陷[6]，分布范围广泛，地层厚度大，有机质(TOC)含量高，以Ⅲ、Ⅱ型有机质为主，具备成藏潜力[7]。目前对其研究主要集中在致密砂岩的孔隙结构[8]、烃源岩的生烃演化[9]及生烃差异性[10]、煤成气藏因素[11]、岩相地球化学特征[12]、地层层序和岩相古地理[13]等方面，缺乏针对富有机质页岩孔隙结构特征及微观非均质性的研究，并且目前液氮分形研究集中在孔隙整体微观非均质性，而对不同孔径范围下的微观非均质性缺乏研究。因此，以海陆过渡相富有机质页岩为研究对象，运用X射线衍射，扫描电子显微镜和低温液氮吸附等分析测试方法，研究页岩物性特征、孔裂隙类型与结构特征，并分析不同孔径范围内孔隙微观非均质性，为该地区页岩气勘探提供理论支撑。

1 地质背景

1.1 构造特征

巨鹿地区位于渤海盆地西南部临清坳陷西部，西部以太行山东断裂为界，东部以武城—冠县凸起为界，北部以沧县隆起为界，南部以内黄隆起为界。临清坳陷的构造演化经历盆前阶段、前期断陷阶段、后期裂陷—扩张阶段和坳陷阶段[14]。断裂在中生代至新生代均有活动，发育于坳陷东西部，以北东—南西向为主，延伸长度为20～80 km。

1.2 沉积环境

巨鹿地区位于华北地区北部，与华北地区晚古生代地层沉积特征接近[15]。

碳酸岩台地相岩性特征主要表现为以中厚层灰岩为主，自然伽马测井曲线表现为高值，沉积微相包括开阔台地和局限台地；澙湖相岩性特征表现为灰色、灰黑色泥岩，砂质泥岩，发育水平层理和块状层理，反映静水弱还原环境，自然伽马测井曲线表现为锯齿状；潮坪相岩性特征主要表现为以泥岩、砂质泥岩和粉细砂岩为主，砂岩分选性较好，波状层理、双向交错层理、羽状交错层理等较为发育，自然伽马测井曲线表现为锯齿状，当煤层和泥岩发育时，表现为低值，沉积微相包括泥坪、泥炭坪、砂坪及其之间的相互组合；障壁岛岩性特征表现为以中砂岩和粉砂岩为主，成分成熟度、结构成熟度高，分选好，磨圆度高，沉积构造以楔形交错层理、板状交错层理、双向交错层理和波状交错层理为特征，自然伽马测井曲线表现为轻微锯齿状，波动幅度小[15-16](图1)，因此，太原组为潮坪—障壁岛—澙湖沉积体系。

分流河道岩性特征表现为以中砂岩和细砂岩为主，砂岩成分及结构成熟度较高，具沙纹交错层理、楔状交错层理等，垂向上呈正粒序，自然伽马测井曲线表现为正偏移；泥炭沼泽岩性特征表现为泥岩夹薄煤层，自然伽马测井曲线表现为箱形；边滩相岩性特征表现为中砂岩、细砂岩和粉砂岩，自然伽马测井曲线表现为轻度锯齿状以及箱形；分流间湾岩性特征表现为泥岩和粉砂岩，伽马测井曲线表现为轻度锯齿状[15-16](图1)。因此，由各类岩性特征及各类测井曲线可综合判定，山西组为河控浅水三角洲沉积体系。

2 物性特征

分别选取巨鹿地区广宗53-2井(53-17、53-37、53-62)和邯西ZK5井(ZK5-44、ZK5-56、ZK5-59)共6个富有机质页岩样品。53-2井太原组厚度为131 m，山西组厚度为90 m，地层埋深为1 330～1 558 m；ZK5井太原组厚度为161 m，山西组厚度为73 m，地层埋深为1 101～1 335 m。

2.1 矿物组分

X射线衍射测得矿物组分及含量。巨鹿地区黏土矿物含量为45.6%～75.8%，平均为57.6%；石英含量为22.5%～48.3%,平均为35.3%；钾长石含量为0.7%～2.5%，平均为1.5%；其他脆性矿物(斜长石、白云石、黄铁矿等)只存在于个别样品中，无代表性。对于不同的黏土矿物组分，伊蒙混层含量为24.0%～65.0%，平均为48.0%；伊利石含量为3.0%～61.0%，平均为27.0%；绿泥石含量为2.0%～39.0%，平均为14.0%；高岭石只存在于53-2井样品中。巨鹿地区脆性矿物含量低，不利于压裂，但伊利石和伊蒙混层含量高，能够为页岩气的赋存提供充足的场所。

图1 巨鹿地区广宗53-2井太原—山西组垂向沉积相

2.2 纳米级孔隙类型

利用扫描电子显微镜观察样品的孔隙形貌特征，结果表明：有机质孔是富有机质页岩中主要的纳米级孔隙(图2a)；而有机质形态以块状、板状最为常见，其中，板状有机质受构造应力作用时易沿着薄弱面破裂，形成微裂隙(图2b、c)；粒间孔是由同种矿物或不同矿物之间的相互支撑、覆盖而形成，常见的是片层状黏土矿物相互叠合、支撑形成的微米级孔隙(图2d)；矿物粒内孔以溶蚀孔和黄铁矿晶间孔为主，溶蚀孔发育程度不高，而各种类型黄铁矿形成丰富的黄铁矿晶间孔(图2e)，黄铁矿与有机质共存(图2f)；富有机质页岩发育2种微裂隙，一种是不同物质之间因性质不均一，在受到拉张或伸展应力时相互分离产生的微裂隙(图2g)，另一种是性质均一但受到挤压破裂而产生的微裂隙(图2h)。综上研究可得，富有机质页岩发育有机质孔、粒间孔、矿物粒内孔和微裂隙，丰富多样的裂隙类型，能够为甲烷的吸附提供丰富的空间，为渗流提供有利通道。

图2 扫描电镜下富有机质页岩孔裂隙类型

2.3 纳米级孔隙结构

利用TriStar II型氮气吸附仪测定孔径、孔体积和比表面积，研究结果表明：53-37、53-62、ZK5-44、ZK5-56和ZK5-59样品的孔体积依次为0.037 4、0.024 4、0.005 1、0.007 4、0.004 6、0.015 8 cm3/g，平均为0.015 9 cm3/g；比表面积依次为21.034 7、15.086 8、1.455 2、2.137 0、1.997 2 m2/g，平均为8.340 0 m2/g；孔径平均值依次为7.114 6、6.461 8、14.080 4、13.899 8、9.194 0 nm，平均为10.150 0 nm。

图3a为太原组—山西组样品氮气吸附解吸等温线。依据低温液氮吸附曲线的BET分类理论[17-18]，当相对压力小于0.4时，为单层吸附，随着相对压力的增加出现多层吸附，当相对压力接近1.0时，孔隙仍未吸附饱和，存在毛细凝聚现象。53-2井在饱和蒸汽压附近很陡，脱附曲线在中等压力处也较陡，根据De Boer分类，与B类回线相接近但并不完全相同，根据IUPAC分类，与H3型回线接近，亦有H2型回线特征，而H2型滞后回线，发育裂缝型孔和楔形孔等无定形孔隙，是吸附态页岩气主要赋存空间，但不利于渗流[19]。研究可知，ZK5井为H3型滞后回线，发育有四周开放的平行板孔，从微孔到大孔各个孔径段的孔隙均较发育，均具有良好的连通性，利于页岩气渗流。此次研究采用BJH模型计算样品的孔径分布(图3b)，53-2井样品主孔径包括1.50、40.00 nm 2个峰值，ZK5井页岩的孔径峰值为80.00 nm，根据IUPAC孔隙分类标准，微孔和介孔是富有机质页岩中的主要孔隙类型。

图3 太原—山西组样品液氮吸附解吸等温线及孔径分布

3 微观非均质性与影响因素

3.1 分形维数

页岩低温液氮分形维数可以定量表征页岩孔隙非均质性的强弱[20]。分形维数越接近3时，孔隙的非均质性越强[21]。运用FHH模型[22]，并结合中国学者的相关研究[23-26]，获取不同孔径范围内的分形维数。根据张岩的研究成果[23]，结合分形原理，以4.34 nm为分界点，将孔隙分为小于4.34 nm的微孔隙和大于4.34 nm的大孔隙，将对应的分形维数分别记为Da和Db。对2个孔径范围的孔隙进行分段拟合(图4中p/po为相对压力)，求取不同孔径范围内的分形维数：孔径为2.00～4.34 nm时，Da依次为2.285 8，2.243 2，2.176 1，2.311 3，平均为2.372 6，对应的相关系数依次为0.937 4，0.915 8，0.919 1，0.945 0，平均为0.930 0；孔径为4.34～100.00 nm时，Db依次为2.687 4，2.705 6，2.606 1，2.600，2.672 5，平均为2.654 3，对应的相关系数为0.991 1，0.983 3，0.996 2，0.999 5，平均为0.992 5。

3.2 微观非均质性

分形维数为2.00～3.00时，孔隙存在微观非均质性。由分形研究结果可知，巨鹿地区石炭系—二叠系富有机质页岩Da和Db均为2.000 0～3.000 0，2.00～100.00 nm范围内孔隙存在微观非均质性，但大孔隙和微孔隙的分形维数不同，表明不同孔径范围内孔隙非均质性强弱不同。微孔隙Da平均值接近2.000 0，孔隙表面比较规则，结构简单，微观非均质性差；大孔隙Db平均值接近3.000 0，孔隙结构比较复杂，微观非均质性强，同时表明大孔隙对微观非均质性贡献较大，微孔隙贡献较小。

3.3 分形维数与矿物含量之间的相关性

矿物含量不同，对孔隙的非均质性影响不同。Da与脆性矿物、石英、钾长石和斜长石含量均为负相关关系，相关系数分别为0.510 4、0.811 7、0.564 4、0.626 7，相关性较好；与黏土矿物、绿泥石含量为正相关关系，相关系数分别为0.510 4、0.840 7，相关性较好(图5a)。Db与石英、斜长石含量均为负相关关系，相关系数分别为0.700 8、0.804 2，相关性较好(图5b),两者与其他矿物成分没有相关性。

Da和Db与脆性矿物含量均为负相关，Da与黏土矿物含量负相关，但Db与黏土矿物含量无相关性。微孔隙和大孔隙微观非均质性越强，石英、钾长石和斜长石含量越低，表明脆性矿物对2.00～100.00 nm范围内孔隙微观非均质性的贡献小。微孔隙微观非均质性越强，黏土矿物含量越低。表明黏土矿物对微孔隙微观非均质性贡献大，对大孔隙微观非均质性未知。

图4 2.00～100.00 nm孔径范围的低温液氮吸附体积与相对压力双对数曲线

图5 分段分形维数与矿物组分相关性

3.4 微观非均质性与影响因素

巨鹿地区富有机质页岩黏土矿物平均含量为57.6%，具有片层状结构的黏土矿物能够形成数量丰富的矿物支撑孔隙(图2d)，同时，脆性矿物由于溶蚀等地球化学作用也能够形成数量众多的边缘接触孔(图2g)和粒间孔等。分形维数和脆性矿物含量成反比，和黏土矿物含量成正比，表明矿物组成通过控制储层孔隙种类和数量，影响孔隙微观非均质性。

临清坳陷从中石炭世开始整体下沉接受沉积，中生代挤压隆起，印支期受挤压作用影响导致大范围隆升，印支运动末期，隆起作用剧烈，三叠系开始遭受剥蚀。侏罗纪—白垩纪、三叠系继续遭受剥蚀，晚白垩世时期，应力场由拉张转为挤压，盆地整体抬升，新生代在喜马拉雅运动的作用下，遭受挤压作用而隆起剥蚀。进入第四纪后，地层再次下沉并接受沉积[15]。在反复的拉伸、挤压隆起等构造作用下，富有机质页岩内部形成丰富的微裂隙(图2b、h)，增加富有机质页岩孔隙连通性，为页岩气的渗流、赋存提供通道和空间。表明构造作用通过控制储层微裂隙的发育，影响孔隙微观非均质性。

巨鹿地区太原组属于潮坪—障壁岛—澙湖沉积体系，山西组属于河控浅水三角洲沉积体系。富有机质页岩形成过程中古地理、古气候和沉积体系均存在差异性，导致成岩过程中碎屑的来源、成分、粒径、磨圆度、分选性均不相同，在同样的上覆静压力作用下经历同等的压实成岩作用，页岩接触边缘孔(图2g)的孔径和连通性差异巨大；同时，由于地层不同部分所遭受的热演化作用不同，造成不同区域页岩形成的主孔径分布不同，前文分析认为ZK5井页岩的孔径峰值为80.00 nm，53-2井样品2个峰值分别为1.50 、40.00 nm，表明成岩作用通过控制页岩的孔隙类型及孔径分布，影响孔隙微观非均质性。

4 结 论

(1) X射线衍射结果表明黏土矿物平均含量为57.6%，石英和钾长石平均含量分别为35.3%、1.5%；扫描电子显微镜结果表明存在有机质孔、粒间孔、矿物粒内孔和微裂隙；低温液氮吸附结果表明平均孔体积为0.015 9 cm3/g，平均孔比表面积为8.34 m2/g，平均孔径为10.15 nm，吸附和脱附曲线表明存在平行板孔和墨水瓶孔等，BJH模型表明微孔和介孔是主要的纳米级孔隙。

(2) 低温液氮分形研究可以精细表征页岩2.00～100.00 nm范围内孔隙微观非均质性。Da平均值为2.372 6，微孔隙微观非均质性差；Db平均值为2.654 3，大孔隙微观非均质性强，且大孔隙主导富有机质页岩孔隙微观非均质性。

(3) 分形维数Da和Db与脆性矿物含量均为负相关，Da与黏土矿物含量负相关，但Db与黏土矿物含量无相关性，黏土矿物影响富有机质页岩大孔隙微观非均质性，脆性矿物影响富有机质页岩微孔隙微观非均质性；物质组成、构造作用和成岩作用影响孔隙微观非均质性。