压水堆核电厂氚排放源项的计算及验证

杨昭林,王 亮,周永海,周克波,吴华雄,柳顺雷,王昆鹏,叶远虑,*

(1.北京大学 环境科学与工程学院，北京 100871；2.生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082;3.国家环境保护核与辐射安全审评模拟分析与验证重点实验室，北京 102488；4.深圳中广核工程设计有限公司，广东 深圳 518057;5.大亚湾核电运营管理有限责任公司，广东 深圳 518124;6.中核核电运行管理有限公司,浙江 海盐 314300)

我国“十三五”规划[1]明确提出了核电的发展目标：到2020年中国在运和在建核电装机容量要达到8 800万千瓦。中国大陆现有核电装机规模已位列世界第三，核能发电量已位列世界第三，核电发展速度已跃居世界第一。在确保安全的基础上高效发展核电， 我国正在向建设核电大国、核电强国迈进。同时，公众对核电厂的环境影响也越来越关注。

氚是核电厂运行状态下的一种重要放射性流出物，是核电厂向环境中排放较大的核素之一。氚是低能β辐射体，核电厂向环境中排放气态或液态废物中的氚可以通过饮用水和食物，经吸入、食入或皮肤吸收等途径进入人体内，对人体造成内照射。由于氚的半衰期较长(12.33年)，累积的集体剂量的贡献较大，因此在氚的产生及其环境行为成为核电厂环境影响评价中重点关注的内容。国际上，对氚的环境影响评估也在持续的关注和改进当中。国际原子能机构辐射安全环境建模项目(EMRAS)，对氚的辐射剂量模型进行了深入讨论，并出版了472号技术报告[2,3]，并由核与辐射安全中心组织翻译并出版，该报告针对氚(包括HTO 和OBT)在陆地环境中传输和转化给出了模型及参数[3]，氚的环境影响十分重要，由于目前尚未有工业化的浓缩固定技术，核电厂产生的氚主要通过气、液态流出物排入到环境中[4]，因此控制核电厂的年排放量成为现实的选择。

国际原子能机构和世界主要国家都制定了本国核电厂氚的年排放量限值，出台了相关规定[6]。氚的排放作为核电厂安全审核和环境评价的重要参考，因此，有必要研究核电厂氚源项的计算模型，为核电厂的设计和环境影响评价等工作提供参考。

本文基于压水堆核电厂中氚的产生机理建立氚源项的计算模型，并结合我国某在役核电机组2003—2018年运行经验反馈数据，对理论计算模型的结果进行对比分析，同时分析我国压水堆核电厂氚的排放水平。

1 氚的产生机理

氚(3H)主要是由核电厂反应堆运行时燃料的裂变反应及硼(B)、锂(Li)、氘(2H)和二次源中铍(Be)的中子活化反应产生[7]。压水堆核电厂一回路冷却剂中氚的产生及排放示意图如图1所示。

图1 压水堆核电厂中氚的产生及排放示意图Fig.1 Generation and release of tritium in PWR nuclear power plant

1.1 三元裂变

在压水堆核电厂中，核燃料的三元裂变反应会产生氚，反应过程如下：

(1)

通过三元裂变产生的氚会以一定份额从燃料芯块和燃料棒包壳进入一回路冷却剂。氚通过包壳的传输机理通常有以下三种情况：(1)氚可通过晶粒边界和完整包壳扩散；(2)氚可通过包壳材料中的小孔或裂缝溢出；(3)氚核的直接渗透。通常情况下，通过包壳材料的扩散是主要的释放途径。通过三元裂变产生氚的份额远大于其他核反应的份额，是一回路冷却剂中氚的主要来源。

1.2 硼活化

在核电厂正常运行过程中，为了确保安全，控制堆芯反应性，需要在一回路冷却剂中加入硼酸。一回路冷却剂中的硼经过堆芯时发生中子活化反应产生氚。硼活化产生的氚是一回路中氚的重要来源，反应过程包括：

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

1.3 锂活化

在压水堆核电厂正常运行过程中，为了控制一回路冷却剂的pH，需要在一回路冷却剂中添加氢氧化锂。可溶锂原子通过中子反应产生氚。这部分氚的份额大小取决于一回路冷却剂中锂的浓度。反应主要包括：

(8)

(9)

尽管压水堆核电厂中采用的氢氧化锂主要是7Li,丰度一般在98%以上，但由于7Li的反应阈值很高且反应截面小,而6Li的反应没有阈值且低能中子的反应截面非常大，因此由6Li中子活化反应产生的氚远大于由7Li中子活化反应产生的氚。

1.4 氘活化

压水堆核电厂的慢化剂和冷却剂均采用轻水，根据压水堆的运行经验，由于一回路冷却剂中氘的天然丰度小于0.015%，因此氘的中子活化产生的氚一般可忽略。一回路冷却剂中的氘产生氚的反应如下：

(10)

1.5 铍活化

对于使用二次中子源的压水堆核电厂，二次源中的铍活化也是产生氚的一个途径，其主要核反应包括：

(11)

(12)

2 氚排放源项计算模型

压水堆核电厂中通过以上途径产生的氚随着主回路冷却剂扩散到与主回路相连的系统，并最终排往三废处理系统。由于氚的半衰期比较长，并且常规的废液处理系统不能有效地去除氚，因此，主回路产生的氚几乎全部以氚化水(HTO)或氚气(HT)的形态随核电厂的气态、液态流出物进入环境，压水堆核电厂每年的氚排放量原则上与主回路中的产生量相同。因此可以结合氚的产生机理及核电厂相关参数，建立氚源项计算模型，计算出主回路中氚的产生量，并由此确定氚排放源项理论值。

计算上述给出的各途径氚产生量的方法是：在准确模拟堆内稳态运行工况的前提下，求解各关键核素的活化及级联活化反应燃耗方程。

2.1 三元裂变产生量

对于燃料里三元裂变反应产生的氚，采用ORIGEN-S程序计算氚的堆芯积存量，并假设 氚以一定的扩散率扩散到一回路冷却剂中。扩散到一回路冷却剂中氚的总量由其的年度平均堆芯积存量乘以氚的年扩散率得到。计算公式如下：

A1=Core3H×RF

(13)

式中：A1——通过三元裂变产生氚的总活度，Bq；

Core3H——氚的平均堆芯积存量，Bq；

RF——燃料组件年扩散率，无量纲。

由于氚通过包壳向一回路冷却剂的扩散是一个持续的过程，计算中所采用的年扩散率是一个宏观的平均化的参数。年扩散率RF根据不同的包壳材料确定，一般来说：

(1)M5包壳：现实工况为1.25% ，设计工况为2%；

(2)Zr-4包壳：1%。

堆芯积存量的计算方法是取年度各个时刻的堆芯积存量，最终求得其平均值。

2.2 硼活化产生量

硼的活化是逐日计算然后进行累计。分别针对1.2节中硼活化的四个燃耗链，建立压力容器内的三维MCNP模型，计算得到活性区、径向反射层、上反射层、下反射层和下降区等各活化区的中子注量率。解燃耗方程得到各区硼活化产生的氚的活度，计算公式如下：

(14)

式中：A2——单位时间(每天)硼活化产生氚的量，Bq/天；

g——时间常数，s/天；

f——负荷因子；

λ——氚的衰变常数，1/s；

Vj——堆芯各区受到活化的冷却剂体积，cm3；

Njk——堆芯各区冷却剂中硼同位素的核子数密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反应的n群微观截面，barn；

φij——堆芯各区n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.3 锂活化产生量

锂的活化和硼的计算方法类似，同样是逐日计算然后进行累计。不同的是，硼浓度有直接数据，而锂的浓度只能根据硼锂协调图导出得到6Li、7Li同位素的浓度，最后才能计算其活化产生的氚。分别针对1.3节中6Li 、7Li各自的活化反应，建立压力容器内的三维MCNP模型，计算得到活性区、径向反射层、上反射层、下反射层和下降区等各活化区的中子注量率。解燃耗方程得到各区锂活化产生的氚的活度，其计算公式如下：

(15)

(16)

其中堆芯各区的6Li 、7Li核子数贡献包括如下部分：

(1)一回路冷却剂中为调节pH加入的LiOH中的6Li和7Li；

(2)10B(n,nα)6Li反应产生的6Li；

(3)10B(n,α)7Li反应产生的7Li；

(4)10B(n,T)9Be(n,T)7Li反应产生的7Li。

式中：A36——单位时间(每天)6Li活化产生氚的量，Bq/天；

A37——单位时间(每天)7Li活化产生氚的量，Bq/天；

g——时间常数，s/天；

f——负荷因子；

λ——氚的衰变常数，1/s；

Vj——堆芯各区受到活化的冷却剂体积，cm3；

Nj,6——堆芯各区冷却剂中6Li的核子数密度，barn-1cm-1；

Nj,7——堆芯各区冷却剂中7Li的核子数密度，barn-1cm-1；

σj,6——6Li(n,α)3H活化反应的n群微观截面，barn；

σj,7——7Li(n,nα)3H活化反应的n群微观截面，barn；

φij——堆芯各区n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.4 氘活化产生量

一回路冷却剂中的氘活化产生氚的量的计算方法与硼、锂活化类似，由燃耗方程解得。计算公式如下：

(17)

式中：A4——单位时间(每天)2H活化产生氚(3H)的量，单位Bq/天；

g——时间常数，s/天；

f——负荷因子；

λ——氚的衰变常数，1/s；

Vj——堆芯各区受到活化的冷却剂体积，cm3；

Nj,2——堆芯各区冷却剂中2H的核子数密度，barn-1cm-1；

σi,2——2H(n,nα)3H活化反应的n群微观截面，barn；

φij——堆芯各区n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.5 铍活化产生量

二次中子源中铍的活化产生氚的量的计算方法与硼、锂活化类似，由燃耗方程解得。计算公式如下：

(18)

式中：A5——单位时间(每天)铍活化产生氚(3H)的量，Bq/天；

g——时间常数，s/天；

f——负荷因子；

λ——氚的衰变常数，1/s；

RF2——二次中子源包壳年渗透率，通常取15% ，无量纲；

V——中子源的体积，cm3；

N9——二次源中Be-9的核子数密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反应的n群微观截面，barn；

φi——二次源处的n群中子注量率，n·cm-2s-1。

3 氚的计算模型验证与分析

采用本文中所建立的压水堆核电厂氚源项的计算模型，及某在役核电机组实际运行参数对18个月换料模式和12个月换料模式下氚的排放值进行了复核计算。核电机组A 2014年前采用12个月换料模式，2014年之后采用18个月换料模式，其负荷因子(见图2)。核电机组B采用18个月换料模式，主负荷因子(见图3)。硼浓度计算输入平衡循环硼浓度曲线(见图4和图5)。复核计算结果见表1和表2。将核电厂各年的氚的理论计算值和实际运行经验反馈数据进行比较(见图6和图7)。从对比结果可以看出：理论计算值与实测值符合较好，说明本文建立的氚源项计算模型是合理的。

图2 核电机组A一号和二号机组负荷因子Fig.2 The Load factor of tritium releasefrom NPP A-I and NPP A-II

图3 核电机组B一号和二号机组负荷因子Fig.3 The Load factor of tritiumrelease from NPP B-I and NPP B-II

图4 12个月换料平衡循环硼浓度曲线Fig.4 12-month refueling balance cycleboron concentration curve

图5 18个月换料平衡循环硼浓度曲线Fig.5 18-month refueling balance cycleboron concentration curve

从运行反馈获知2010年11月核电机组B的1号机组取出二次中子源，2013年4月核电机组B的2号机组取出二次中子源，2015年11月核电机组A的1号机组取出二次中子源，2016年10月核电机组A的2号机组取出二次中子源。从图6和图7可知，取出二次中子源之后，实际氚排放量有显著减少，模型也考虑了二次中子源移除的影响，计算结果也有一定减少，但是模型计算结果在这段时间总体比实测值高。有可能模型低估了二次中子源的产生量或二次中子源对其他冷却剂贡献氚也有促进影响，需要进一步研究。

需要说明的是，在复核计算中假设主回路冷却剂中每年的氚产生量和氚排放量是平衡的。但是实际年度氚排放量还与氚排放管理密切相关。例如通常机组在大修期前，为保证大修期间的系统排水或应对突发事件，需要对废液排放系统所暂存的废水排空，从而表现出在燃料循环末期的几个月氚排放量可能较大。除此之外，现实中的运行事件也会对氚排放量造成影响，如2006年所选取机组B主泵泄漏率较高，改变了氚的排放计划，部分累积到下一年度集中排放引起2007年度氚排量增加。因此，在18个月换料跨年度大修和不可预计的运行事件的现实原因下，年度实测排放与核算本身存在误差，故在表1和表2中给出了18个月换料模式和12个月换料模式下、连续15年氚排放核算结果总和与实测排放值总和的比较。从15年的总和数据来看，理论计算值也是和实测值相符合的。

表1 核电机组A氚排放值计算结果及复核

表2 核电机组B氚排放值计算结果及复核Table 2 The calculation result and measuredvalue of tritium release from NPP B TBq

图6 核电机组A氚排放量实测值与计算值比较Fig.6 The comparison between calculation resultand measured value of tritium release from NPP A

图7 核电机组B氚排放量实测值与计算值比较Fig.7 The comparison between calculation result andmeasured value of tritium release from Daya Bay NPP B

4 氚的排放限值分析

根据我国《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[8]中对核电厂气液态放射性流出物的排放控制标准，对3 000 MW热功率的轻水堆核电厂，气态氚排放控制值为1.5×1013Bq/a ，液态氚排放控制值为7.5×1013Bq/a 。对于热功率大于或小于3 000 MW的反应堆，应根据其功率适当调整。对于同一堆型的多堆厂址，所有机组的年总排放量应控制在上述规定值的4倍以内。

压水堆核电厂产生的氚最终主要以液态和气态的形式向环境排放，参考我国《压水堆核电厂运行状态下的放射性源项》 (GB/T 13976—2008)[9]中附录I的相关要求，排放到环境中的 氚源项在气态和液态之间的分配比例可以考虑为10%和90%。依据压水堆核电厂氚排放源项中气相及液相分布，可分别计算得到通过气态及液态形式释放到环境中的氚源项理论值(见表3和表4)。通过对比可以看出，核电机组A和核电机组B氚的排放理论值都没有超过国家制定的排放限值。

表3 核电机组A气液态氚排放理论值Table 3 The calculation result of gaseous andliquid tritium release from NPP A TBq

表4 核电机组B气液态氚排放理论值

5 结论

本文给出了压水堆核电厂氚源项的计算模型，并根据实际的机组运行参数对某在役核电机组18个月换料模式和12个月换料模式下的氚排放值进行计算，并将计算结果与实际运行排放值进行对比。结果表明，氚的理论计算值与实际运行情况相符，本文氚排放计算采用的计算模型和假设是合理的；压水堆核电厂机组A和机组B在2003—2018年氚的排放量满足我国规定的排放限值。本文对压水堆核电厂氚源项计算模型的研究，可以为核电厂的设计和环境影响评价以及环境影响评价审评等工作提供参考。