一次区域性强雷暴对黔中城市群地面高浓度臭氧的影响分析

陈 龙 赵健敏 罗 皓 张蓝月

(1. 贵州众蓝科技有限公司，贵阳 550081；2.贵州楚云环保科技有限公司，贵阳 550081；3.贵州省山地资源研究所，贵阳 550002)

近些年来，贵州省的一些城市近地面臭氧污染已经逐渐取代颗粒物成为了空气质量的关注重点。而目前大部分对于臭氧产生浓度超标的分析多集中于光化学生成机制以及大气光化学污染时段的天气型变化，比如唐贵谦等(2010)[1]对北京地区的近地面臭氧受天气型变化的影响进行了分析，却鲜少有人对非光化学条件下的天气型变化对近地面臭氧浓度的影响进行研究，王宏等(2011)[2]对福州市近地层臭氧超标的天气成因分析提到了台风及雷暴天气对近地层臭氧浓度抬升的影响。

高兰兰等[3]在对国外文献的调研中提到，在20世纪中后期不少学者通过大量实验证明了闪电过程中的电晕放电会产生臭氧的事实，而雷暴闪电产生臭氧的过程大致包括两个部分，其一是闪电产生大量氮氧化物，然后与空气中的VOCs和自由基发生光循环反应再产生臭氧；其二是闪电直接电离空气中的氧分子从而产生臭氧。迄今大多数研究者都专注于前一种(NOx+VOCs)的光化学臭氧反应机制。然而费雷雷[4]对香港地区的地面空气监测站数据进行分析得出，香港地区的地面NOx浓度在雷暴活跃季节闪电日均有一定幅度的上升，而近地面O3浓度则显著降低，这可能主要是NOx对O3的滴定效应所导致的，这个现象也出现在R.Venkanna等[5]对印度西部浦那地区的近地面NOx和O3的调查研究个例中。

本文主要对闪电直接产生的臭氧对近地面臭氧浓度的影响进行分析。K.Minschwanner等(2008)[6]在美国新墨西哥州索科罗地区发生的一次雷暴活动中，通过探空气球探测得出O3分子的生成率为1(0.35-1.6)×1027个/次闪电，同时K.Minschwanner等指出闪电附近的电晕放电可能是对流活跃区臭氧的另一个区域来源。H.Bozem等(2014)[7]在南美洲苏里南地区利用飞机、探空气球等设备对热带雨林地区的对流层强雷暴云体流入和流出的异戊二烯、甲醇、乙腈、丙酮、臭氧、NOx等相关物质进行了取样探测，通过结合遥感资料以及动力学过程估算出O3分子的生成率为5.12×1028个/次闪电。

Chandrakala Bharali等[8](2015) 在印度东北部雅鲁藏布江河谷的迪布鲁格尔地区进行了2012年-2014年春夏季节的数据采集和分析，指出了迪布鲁格尔地区的臭氧来源除了光化学反应机制以外，区域性的雷暴闪电产生的臭氧也可能是该地区近地层臭氧的主要来源。

本文通过结合地面监测数据和雷暴闪电等气象资料，以贵州省一次区域性强雷暴天气对近地面出现高浓度臭氧的影响进行了分析，为贵州省区域性臭氧污染的预警预报提供技术支持。

1 资料与方法

为了体现污染个例的区域代表性，本文中选取的臭氧地面监测数据为贵州省黔中城市群中部分在2020年3月22日出现臭氧8h滑动平均值超标的空气质量自动监测站数据，包括4个国控站点和4个省控站点，分别为遵义市红花岗区丁字口(国控)、遵义市新蒲新区连堰(省控)、遵义市绥阳烈士陵园(省控)、贵阳市息烽坪上站(省控)、贵阳市观山湖区鉴湖路(国控)、贵阳市经开区中院村(国控)、安顺市平坝区高烟坡(省控)、安顺市西秀区伍家关(国控)(见图1)，以上站点均为环境空气质量评价城市点，臭氧空气质量浓度日评价指标参照《环境空气质量标准》 (GB3095—2012)。

图1 贵州省黔中城市群空气质量自动监测站位置

2 污染过程分析

2.1 贵州省臭氧浓度分布及变化特征

图2为贵州省2020年3月20日—23日臭氧日最大8h滑动平均(O3_8h)浓度的分布图，由全省O3_8h浓度的逐日变化可以看出，从20日—21日，贵州省由中北部向西南部地区蔓延，臭氧日最大8 h滑动平均(O3_8h)浓度逐渐上升，超过了120 μg/m3，而这两天贵州省及周边地区的雷暴闪电活动逐渐加强；到22日，贵州省整个黔中城市群除了毕节地区和黔南州部分地区以外，O3_8h浓度全部超标，空气质量形成轻度污染，其中贵阳市鉴湖路站点O3_8h浓度峰值达201 μg/m3；22日夜间至23日，黔中地区出现大范围降雨(见表1)，且最大降水量达11.3 mm，受大风及持续性降水影响，O3浓度显著下降。

图2 贵州省2020年3月20日—23日最大O3_8h浓度分布

表1 2020年3月22日夜间-3月23日凌晨黔中部分地区降水量 单位：mm

2.2 贵州省及周边地区雷暴闪电分布

图3为2020年3月20日—23日西南片区闪电频次的网格分布图和闪电回击峰值强度分布图。由图可以看出，3月20日的雷暴区和高频闪电主要集中在云南省文山州附近，不过20 km网格内的闪电次数最多不过18次，当日区域性雷暴闪电对贵州黔中地区的近地层臭氧影响还不是很大，但是受强对流天气系统扩展的影响，3月21日的高频闪电位置有所变化，主要集中在了湖南的湘西地区且20 km网格内的闪电次数最大已经超过了300次，闪电的频次比起前一日迅速攀升，西南地区的雷暴闪电开始有所增加，湖南西北地区、云南南部、广西中西部、重庆北部与四川交界处均有雷暴闪电覆盖，贵州也有闪电出现；到3月22日，区域高频闪电主要集中到了贵州省中部，相对前两天20 km网格内最大闪电次数仍然维持在200以上，且超过80次的网格区域几乎覆盖整个贵州中部范围，但遵义、贵阳、安顺一带未出现明显降水；22日夜间至23日，雷暴区域覆盖了整个贵州省，中部城市群开始出现较大降雨。

图3 2020年3月20日—23日贵州省及周边省市(区)20km网格闪电分布(左)和闪电回击峰强度分布(右)

3 污染成因分析

3.1 黔中城市群站点NOx浓度变化

对3月22日黔中城市群中的其中8个臭氧超标的站点(4个国控+4个省控)数据进行了统计分析，这8个站点的空间分布相对比较分散，遵义绥阳烈士陵园站点与安顺西秀区伍家关站点的直线距离超过了220 km，通过对整个3月份的O3小时浓度数据进行统计分析(见图4)，发现整个3月份以遵义—贵阳—安顺为中心的黔中城市群都保持较低的臭氧浓度，只在19—22日和25—26日出现了两次臭氧较高浓度。其中在3月20日—22日的11:00—19:00这个时间段贵州省黔中经济城市群的臭氧小时浓度均处于一个相当高的区间，高浓度臭氧不仅出现在通常被认为是光化学反应机制生成臭氧的一个高峰时段，而且还出现在夜间非光化学反应的时段。进一步对8个站点NOx浓度进行分析(见表2)表明：8个站点之间的NOx浓度并没有时—空关联性，初步判断3月20日—23日黔中区域近地面的NOx浓度并未受到对流层区域雷暴闪电产生的NOx的影响，NOx的浓度与O3浓度之间也未见正的相关，说明该时段的近地层NOx控制型光化学反应并没有明显增强。

3.2 黔中城市群站点O3浓度变化

3月20日—22日贵州省及周边地区雷暴活动强烈，但并未出现明显降水，黔中城市群发生多地臭氧污染；到23日虽然雷暴区域范围更大，但当日凌晨黔中地区开始出现大范围降雨，空气中的臭氧受降水影响溶解稀释，浓度下降。结合上述资料，我们认为在3月20日—22日的11:00—19:00这个时间段，贵州省黔中城市群近地面的臭氧来源除了各站点所在地区的工业生产、社会活动产生的一次臭氧和光化学反应机制生成的二次臭氧以外，该时段黔中及周边地区对流层强雷暴所产生的臭氧通过下沉气流的输送，对近地面高浓度臭氧的形成也产生了叠加效应；而在3月21日夜间至3月22日凌晨，黔中区域8个站点都出现了一个夜间臭氧浓度上升的情况(见表3)，其中臭氧浓度增量最小的息烽坪上站也有22 μg/m3，而遵义丁字口站点的臭氧浓度增量则有105 μg/m3，在夜间排除光化学反应机制产生臭氧的基础上说明了3月21日夜间至3月22日凌晨的近地面高浓度臭氧受区域性强雷暴闪电的影响很大。

表2 2020年3月20日至23日黔中城市群空气质量监测站点NOx日均浓度 单位：μg/m3

表3 2020年3月21日夜间至22日凌晨黔中城市群空气质量监测站点O3小时浓度 单位：μg/m3

注：空白处为数据缺失图4 2020年3月黔中城市群空气质量监测站点O3小时浓度时间剖面分布(单位：μg/m3)

4 结论

(1)贵州省及周边省市(区)2020年3月22日在强对流天气的背景下，雷暴闪电活动相对活跃，且多集中于贵州省境内。

(2)贵州省2020年3月20日—22日的全省O3日最大8h滑动平均浓度处于一个逐步上升的趋势，23日因受大范围降水影响，全省O3_8h浓度均有所下降。

(3)贵州省黔中城市群在2020年3月21日夜间—22日凌晨，在没有光化学反应机制参与的条件下，O3相对高值可能主要来源于区域性强雷暴的贡献； 2020年3月22日天气系统和臭氧浓度都未出现昼夜差别，表明此次贵州省黔中城市群近地面出现高浓度臭氧的原因，除了地区工业生产、社会活动产生的臭氧和光化学反应机制生成的臭氧外，还受到区域性强雷暴的叠加影响。