长脉冲激光诱导单晶硅产生等离子体特性*

郭 明， 张永祥

(1. 吉林工程技术师范学院 a. 量子信息技术交叉学科研究院， b. 吉林省量子信息技术工程实验室， 长春 130052； 2. 长春理工大学光电信息学院 机电工程分院， 长春 130114)

硅是光学系统和各种微电子元件的基础材料，广泛应用于各行各业[1-3].2015年，周子豪等[4]利用波长为532 nm的纳秒脉冲激光在空气和水中对单晶硅进行辐照，分析硅表面的损伤形貌受到等离子体冲击波的影响；2016年，敏琦等[5]从理论和实验两方面研究了在真空中激光产生的硅等离子体辐射动力学特性，利用等离子体发射光谱技术测量硅等离子体紫外波段光谱，并研究其演化，建立了等离子体辐射动力学模型；2017年，王福斌等[6]研究了飞秒激光烧蚀硅片产生的等离子体图.在激光诱导等离子研究方面，对短脉冲激光和金属材料的研究较多[7-9]，长脉冲激光作用单晶硅产生等离子体研究较少，等离子演化规律不清楚，毫秒脉冲激光作用时间较长，存在后续激光与等离子体作用的现象.本文构建毫秒脉冲激光诱导硅等离子体测量系统，研究激光诱导等离子羽流膨胀状态及表征等离子体的特征参数电子密度和电子温度，对等离子体电子密度和电子温度的诊断可深入体现等离子体内部的反应机制和辐射特性.本文研究对激光刻蚀和表面处理等具有参考意义.

1 实验系统

毫秒脉冲激光诱导单晶硅等离子体电子温度和电子密度测量装置如图1所示.激光发射系统为Nd：YAG激光器(单脉冲输出)，波长为1.064 μm，脉宽为1.0～3.0 ms，经会聚透镜(f′=30.0 cm)会聚后垂直照射到单晶硅的表面.利用美国斯坦福数字脉冲延时发生器(型号DG645)与激光器同步触发，利用平行于单晶硅表面的光谱仪探头，经聚焦透镜(f′=5.0 cm)聚焦后光束穿过吸收波流场，采用双端口光谱仪进行等离子体光谱分析.利用V641型高速相机观测燃烧波膨胀变化，高速相机的帧频为10 000帧每秒.

图1 单晶硅等离子体测量系统Fig.1 Measurement system of monocrystalline silicon plasma

2 实验结果与分析

2.1 等离子体羽流膨胀状态演化

利用高速相机记录不同时刻单晶硅燃烧波的膨胀瞬间，如图2所示.图2a、b对应的激光能量密度分别为1 307.1、2 112.6 J/cm2.毫秒脉冲激光烧蚀单晶硅时，等离子体的产生发生在脉冲结束前，燃烧波在激光作用初期产生并开始膨胀.单晶硅燃烧波外边界均随着时间的增加而向外扩散，逆激光入射方向扩散程度最大，形状由近规则的半圆形向分散状态演化.激光密度较大时，观察到喷溅现象，激光能量密度越大，燃烧波边界膨胀距离越大.单晶硅受到毫秒脉冲激光作用后，形成的等离子体脱离单晶硅，产生燃烧波向外膨胀的现象，在燃烧波逆光路的轴向膨胀过程中伴随着径向膨胀.毫秒脉冲激光作用时间较长，等离子体继续吸收后续激光能量，使燃烧波膨胀获得动力源，燃烧波在各个方向的膨胀获得加速.

图2 等离子体羽流膨胀状态Fig.2 Expansion state of plasma plume

较低能量密度激光作用单晶硅的燃烧波轴向膨胀速度演化如图3所示.单晶硅表面原子的电子在激光作用下受激，硅表面被迅速加热而产生材料喷射，产生由电子、离子、原子组成的等离子体.膨胀速度随时间增加先增加后减小，峰值速度小于5.0 m/s.激光作用初始阶段，等离子体的体积膨胀压强高于空气压强，膨胀速度迅速增加，随着激光作用时间延长，虽然等离子体内粒子数会增多，但膨胀的进行导致粒子的平均自由程变长，粒子间碰撞几率减小，等离子体内能转化为动能减少，所以燃烧波边界速度的变化逐渐变缓.随着激光能量密度的增加，燃烧波膨胀速度增加.

图3 燃烧波轴向膨胀速度演化Fig.3 Axial expansion velocity evolution of combustion wave

图4为单脉冲条件下单晶硅等离子体特征光谱.在激光作用初期，由于吸收激光能量，单晶硅表面温度急剧升高，出现汽化现象，在单晶硅表面产生硅蒸汽，硅蒸汽进一步吸收激光后续能量，导致硅蒸汽发生电离，产生的等离子体沿单晶硅表面法线方向快速膨胀，产生激光致燃，即燃烧波的点燃.激光致燃烧波对单晶硅产生极高的冲力和表面热辐射，使单晶硅产生致燃损伤.

图4 等离子体特征光谱Fig.4 Plasma characteristic spectrum

2.2 电子温度和电子密度的诊断

脉冲激光诱导等离子体是瞬时的，并不能建立完全热平衡状态，但在大气压强条件下，等离子体电子密度很高，所以可认为是局域平衡(LTE)的.局部温度等物理量对应的热动平衡关系可用玻尔兹曼公式、基尔霍夫定律等描述.利用双谱线法以及Stark加宽计算等离子体电子温度和电子密度.

对激光诱导单晶硅等离子体光谱相对强度进行测量.根据发射光谱理论，在局部热力学平衡(LTE)下，同种电离态的两条谱线的强度[10]满足：

(1)

式中：I1、I2为谱线的相对强度；A1、A2为谱线的自发辐射跃迁几率；E1、E2为能级；g1、g2为能级E1、E2的简并度；kB为玻尔兹曼常数；Te为等离子体电子温度；U1、U2为配分函数；n1、n2为粒子数密度；λ1、λ2为波长；下标1和2表示两条谱线.两条谱线是同一电离阶次，故配分函数相同U1=U2，基态的粒子数密度相同n1=n2，则有

(2)

式(1)、(2)中的自发辐射跃迁几率、不同能级简并度和能级值均可从NIST网站的光谱数据表中查找到，可求得电子温度为

(3)

在激光诱导等离子体中，谱线加宽的主要原因是Stark效应引起的Stark加宽，Stark线型是洛伦兹线型，等离子体辐射光谱里Stark展宽得到的谱线宽度为

(4)

(5)

经过洛伦兹拟合谱线等数据处理得到光谱线半宽度，利用谱线半宽度计算等离子体电子密度.毫秒脉冲激光输出为单脉冲模式，脉冲宽度在1.0～3.0 ms之间，基于SP2500i型光谱仪测得的光谱线，利用双谱线法以及Stark加宽计算等离子体电子温度和电子密度随能量密度和脉冲宽度的变化关系，如图5、6所示.

图5 等离子体电子温度随能量密度与脉宽的变化Fig.5 Plasma electron temperature changing with energy density and pulse width

图6 等离子体电子密度随能量密度与脉宽的变化Fig.6 Plasma electron density changing with energy density and pulse width

由图5可知，当激光能量密度在337.0～659.7 J/cm2时，毫秒激光诱导单晶硅等离子体电子温度量级为104K.在固定脉宽条件下，等离子体电子温度随激光能量密度增加而增大；在固定激光能量密度条件下，随着脉冲宽度的增加，激光功率密度降低，等离子体电子温度减小.

由图6可知，当激光脉冲宽度在1.0～3.0 ms，能量密度在551.3～678.4 J/cm2时，等离子体电子密度量级为1015cm-3；在固定脉宽条件下，等离子体电子密度随激光能量密度的增加而增大；其中脉宽为1.0 ms时产生的等离子体电子密度最小约为0.9×1015cm-3，产生的等离子体电子密度最大约为3.5×1015cm-3；固定激光能量密度条件下，随着脉冲宽度的增加，由于激光功率密度的降低，等离子体的电子密度降低.

3 结 论

实验采用高速相机等光学器件，构建了单晶硅产生燃烧波的实验系统，研究表明：不同能量密度毫秒脉冲激光作用单晶硅时燃烧波膨胀图像不同，大能量密度激光作用时的膨胀图像可观察到长脉冲特有的喷溅现象；随着激光能量密度增加，等离子羽流边界膨胀距离和膨胀速度增大；激光诱导单晶硅产生的等离子体电子温度、电子密度随激光入射能量密度增加而增加.