带扩展流的矩形级联

豆丹丹，丛艺坤

(核工业理化工程研究院 粒子输运与富集技术重点实验室，天津 300180)

高丰度的中间组分稳定同位素广泛应用于医药、工农业生产、基础物理研究等领域，但即使通过现在较为成熟的同位素分离技术，高丰度的中间组分同位素也非常难获取。这主要是由于相对边缘组分来说，中间组分在级联的某端浓缩时不可避免会有其他同位素被浓缩，因此中间组分浓缩的丰度会有一个限值[1]。对于多组分分离，为提高中间组分同位素的丰度，通常有两种方法。一种是多遍分离，将第一遍的精料(或贫料)作为第二遍供料，而后在贫料(或精料)端取料，这样可以在分离过程中将中间组分变为边缘组分，从而提高产品的丰度。该方法可获取任意高丰度的中间组分，在实际中应用最广。但需要多遍分离，增加了机器数与分离时间，提高了分离成本。第二种方法为中间取料，由于相对分子质量处在中间位置的同位素的丰度通常在级联的中间某级取得最大值[2]，如果能够在中间组分丰度达到峰值的地方取料，则能够在不改变级联规模和生产成本的前提下，得到中间组分丰度较高的产品。该方法适用于获取需求量小，丰度较高的同位素产品。

研究表明，即使应用中间取料，中间组分同位素的丰度依然存在限值。利用中间取料的方法获取更高丰度的中间组分，需提高中间组分在中间级的丰度。文献[3-5]从理论上证实了带扩展流的Q级联可提高中间组分在中间级的丰度，由于Q级联为理论理想模型，而实际分离稳定同位素常用的级联模型是矩形级联，因此将带扩展流的Q模型级联思想应用到实际中以提高中间取料的丰度，即为带扩展流的矩形级联。Smirnov[6]推导了扩展流在精料段的矩形级联计算方程，且以183WF6为例，证实了此类级联提高中间取料丰度的可行性。但在多组分同位素分离中，有些较重组分应在贫料端浓缩，因此扩展流应在贫料段。本文在此基础上设计适用于较重中间组分同位素分离的级联模型，即带扩展流的矩形级联(扩展流在贫料段)，并推导该级联模型有附加取料流的计算方程，通过谢全新等[7-9]提出的快速稳定收敛的稳态计算方程进行求解。并以184WF6为例证实该级联模型适用于分离较重的中间组分同位素，提高中间取料获得产品的丰度，为实际级联设计与同位素生产提供理论支持。

1 级联模型及级联方程

本文研究的带扩展流的矩形级联模型示于图 1。级联是双管道的逆流型矩形级联，即将第s+1级的贫化流L″(s+1)送回到第s级，与s-1级的浓缩流L′(s-1)混合，作为第s级的供料L(s)。第s级供料流、贫化流和浓缩流中的组分丰度分别用Ci(s)，C″i(s)和C′i(s)表示，其中i=1,…,m(m是同位素混合物的组分数)。级联具有四股外部流，即供料流F、精料流P、贫料流W、附加取料流E，他们的组分丰度分别为CiF、CiP、CiW、CiE。N表示级联的总级数，f为供料级，l表示附加取料流的位置，s0为级联扩展流的边界级。

图1 带扩展流的矩形级联模型

在多组分同位素级联理论中，通常定义第i组分对第j组分的相对全分离系数qij为：

(1)

通常情况下，相对分离系数随级的供料组分丰度Ci以及级的分流比θ的变化而变化，但对于大部分基于分子动力学的分离方法，相对全分离系数基本上不随上述参量变化，并可表示为：

(2)

式中：q0为基本全分离系数；Mj,Mi为第j，i两种组分的摩尔质量。

(3)

(4)

在带扩展流的矩形级联中，其流量由下式定义：

(5)

其中K为扩展级流量与常规级流量比例系数，L为常规级流量。

假设级联各级的相对全分离系数保持不变，当级联稳态运行时，第s级到精、贫取料级的质量守恒方程以及组分质量守恒方程可以分别表示为[10]：

L′(s)-L″(s+1)=-W

(6)

L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)=-WCiW

(7)

L′(s)-L″(s+1)=-E-W

(8)

L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)=

-ECiE-WCiW

(9)

其中L(s)=KL

L′(s)-L″(s+1)=-E-W

(10)

L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)=

-ECiE-WCiW

(11)

L′(s)-L″(s+1)=P

(12)

L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)=PCiP

(13)

其中L(s)=L

整个级联的物质守恒方程为：

F=P+W+E

(14)

FCiF=PCiP+WCiW+ECiE

(15)

考虑到L′(s)=θsL,L″(s)=(1-θs)L，利用关系式(3)～(5)以及各级组分守恒方程Ci=θsC′i+(1-θs)C″i，方程(6)～(13)可以转换成如下形式：

(16)

(17)

(18)

(19)

(20)

(21)

其中

(22)

(23)

(24)

(25)

其中

(26)

守恒方程可改写为：

(27)

(28)

为求解方程组(16)～(28)应补充边界条件

(29)

如图1所示在级联第②部分和第③部分之间存在一个流量跳跃点s0。实际中，一般在两个阶梯之间引入回流，构成引入回流的阶梯级联。第②部分和第③部分具体的连接情况示于图2，其中λ为回流量占原流量的比例。

(30)

参数λ是根据实际需求计算得到的，如在文献中，λ参数的设定是为了使得前后分流比θ连续，因此λ具体表达式为：

(31)

图2 带扩展流矩形级联两部分间的连接方式

2 级联稳态方程组求解

如果给定供料组分丰度CiF、相对供料流量F/L、相对精料流量P/L(或相对贫料流量W/L)、相对附加流量E/L、级联总级数N、供料级f、流量变化级s0、附加取料级l以及基本全分离系数q0和扩展倍数K，通过求解方程组(16)～(31)可以确定带附加取料流扩展矩形级联的精料组分丰度CiP、贫料组分丰度CiW，级联各级供料流、浓缩流和贫化流中的组分丰度Ci(s)、C′i(s)和C″i(s)以及级联各级分流比θs。

为求解方程组(16)～(26)利用准线性化方法[7-9]，通过前一次的迭代值计算级联方程组中的非线性因子从而使其准线性化，方程中的非线性项可表示为：

s=1,…,f-1

(32)

s=f,…,N

(33)

γ为当前迭代次数。

3 带扩展流矩形级联的优越性

以分离WF6同位素为例，目标组分为184WF6，利用上述带扩展流的矩形级联进行分离。高丰度的184WF6吸收截面小，可作为空间堆发电元件中发电极的涂层，WF6的天然丰度列于表 1。由于184WF6属于较重组分，应从贫料端取料。

表1 WF6的天然丰度

同时，选取流量相同的常规矩形级联作为比较，级联长度、供料位置由Q级联优化决定，附加取料流固定为E/W=0.06，其他具体参量列于表 2。

图3显示的为带扩展流的矩形级联和常规矩形级联的流量部分，保持这两个级联模型的总流量相等。

184WF6分别在流量相同的带扩展流矩形级联和常规矩形级联下的丰度分布示于图4。带扩展流的矩形级联附加取料流处的丰度为81.23%，而常规矩形级联附加取料流处的丰度为78.52%，因此在相同的流量下，带扩展流的矩形级联可从中间级取得更高丰度的中间组分。从图中可以看出，184WF6在带扩展流的矩形级联中的丰度分布峰值更加高陡，而在常规矩形级联中分布较为平缓，因此带扩展流相当于将“尖峰”更加聚集，可获取的丰度更高。而且在精料段，184WF6在带扩展流的矩形级联的丰度一直低于在常规矩形级联中的丰度，带扩展流的矩形级联可将中间组分分离更加彻底。因此，在相同的总流量下，取得相同量的产品，带扩展流的矩形级联可比常规矩形级联获取更高丰度的中间组分。

表2 带扩展流的矩形级联和常规矩形级联的计算参量

图3 带扩展流的矩形级联(实线2)和常规矩形级联(虚线1)的流量分布

图4 184WF6的丰度分布

特别值得注意的是，虽然W-184在带扩展流的矩形级联的附加流中丰度比常规矩形级联高，但在贫料端，W-184的丰度在两种级联中几乎相同，其中在带扩展流的矩形级联中为41.02%，在常规的矩形级联为41.31%，而且此时贫料端流量相同。也就是，即使在带扩展流的矩形级联中间级取料高丰度的中间组分，取料端同时取相同量的产品时，不会降低该组分在取料端的丰度。带扩展流的矩形级联有能力在级联两端获取与常规矩形级联相同量相同丰度产品的同时，还可在中间级获取比常规矩形级联更高丰度的产品。

其他组分在两种级联中的丰度分布示于图5。从5图中结果可以看出，在扩展流部分，轻组分如W-180、W-182、W-183在带扩展流的矩形级联中丰度比在常规矩形级联的丰度高，而重组分如W-186在前者中的丰度比在后者的丰度低。在扩展流的跳跃点s0，浓缩流有一部分又返回到原来级，使得s0轻组分的丰度比之前要高，整体造成1～s0的轻组分丰度提高，重组分丰度降低。

图5 WF6其他组分在两种级联的丰度分布

从以上可以看出，正如Q级联一样，带扩展流的矩形级联改变了同位素各个组分在级联中的丰度，可以在中间级获取到更高丰度的中间组分。

4 结论

建立了适用于多组分同位素中间组分分离的带附加流的扩展型矩形级联数学模型，得到描述该数学模型的稳态级联方程组，用快速稳定的稳态计算方法求解了级联方程组。证实了带扩展流的矩形级联在相同的总流量下，可以在中间级获取比常规矩形级联更高丰度的较重中间组分，为实际生产较重组分的中间组分的级联建设提供了理论支持。

在实例分离184WF6中，在相同的总流量下，带扩展流的矩形级联中间级的丰度较常规矩形级联提高了约3%。且值得注意的是，在产品端两种级联的丰度没有差别。因此带扩展流的矩形级联有能力在级联两端获取与常规矩形级联相同量相同丰度产品的同时，还可在中间级获取比常规矩形级联更高丰度的产品。