2016—2018年长三角城市群臭氧浓度超标特征分析

刘玉青，赵锦慧，杨 喆，邓田田

(湖北大学资源环境学院，湖北 武汉 430062)

臭氧(O3)主要分布在大气平流层，在近地面O3含量极其稀少，但是随着人类工业以及汽车排放产生的氮氧化物和挥发性有机物(VOCS)增多，O3已悄然成了我国南方许多城市的首要污染物[1]。彭庆庆[2]对长株潭城市群2013年O3浓度进行统计显示，O3在夏季容易成为首要污染物，赵熠琳[3]对武汉、宁波、中山和南宁4个典型南方城市O3污染进行分析，结果表明，南方典型城市O3浓度分布有明显时间变化特征，超标时间跨度大，O3浓度主要受所在城市的地理位置、气象因素、大气扩散条件和本地排放污染等因素的影响；黄小刚[4]等对长三角城市群2015—2017年O3浓度的时空分布和驱动因素进行分析，结果表明，长三角城市群2015—2017年O3浓度最大8 h滑动均值第90百分位平均浓度上升，平均超标率上升，以O3为首要污染物的天数上升，O3污染主要发生在4—9月，长三角城市群O3浓度空间分布格局由东高西低演变为北高南低。自然因素中的降水量和风速呈负向影响，分别对O3有显著的清除和扩散作用。易睿等[5]研究发现，长三角地区 O3污染呈片状分布，上海及周边城市群污染最严重。

1 研究区域概况

2016年5月国务院批准实施的《长江三角洲城市群发展规划》已明确将安徽部分城市划入长三角城市群，选择上海市，江苏省的南京、苏州、无锡、常州、南通、镇江、泰州、扬州、盐城市，浙江省的杭州、宁波、绍兴、嘉兴、湖州、金华、舟山、台州市，安徽省的合肥、芜湖、马鞍山、铜陵、安庆、池州、宣城、滁州市等共计26个城市，由于宣城市和滁州市O3数据缺失值较多，因此本研究将这2个城市剔除，共计24个城市(图1)。

2 数据来源与研究方法

城市污染物小时浓度数据来源于中国环境监测总站“中国城市空气实时发布平台”(http://106.37.208.233:2005/)，根据《环境空气质量标准( GB3095—2012) 》和《环境空气质量评价技术规范( 试行) ( HJ663—2013) 》的O3浓度数据规范与标准对O3数据的有效性进行筛选，通过筛选，2017年扣除5月1日和9月23日的数据，2018年夏半年数据齐全。结合国家《环境空气质量标准( GB3095— 2012) 》确定的日最大8 h滑动平均浓度一级限值100 μg/m3、二级限值 160 μg/m3和《环境空气质量指数(AQI) 技术规定( 试行) ( HJ633—2012) 》，当O3日最大8 h滑动平均值在160-215 μg/m3、215-265 μg/m3、265-800 μg/m3和大于800 μg/m3时，分别定义为轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染；当城市一年内O3日最大8h滑动均值的第90百分位数浓度大于160 μg/m3时，该城市的年度评价结果为超标。

图1 长江三角洲区域位置Fig.1 Regional location of the Yangtze River Delta

气象数据来源于ECMWF(time=0,step=6,2.5°×2.5°)下载数据提取所得。

社会经济数据来源于《2018年城市统计年鉴》。

3 结果与分析

3.1 O3浓度均值分布

研究区域内24个城市2016—2018年O3年浓度分别为94.24 μg/m3、102.68 μg/m3、100.79 μg/m3，长三角地区O3浓度整体上有波动上升状态。从城市均值范围来说，2017和2018年年均最低值超过2016年较多，年均最大值在2018年有所下降，从分布上看，2016年浓度高值区分布在浙江省东部沿海、上海、江苏省大部，安徽省城市年均值均较低；2017年高值区主要分布在浙江省东部、上海、江苏省东部等城市，低值区主要分布在浙江省西部、安徽省部分城市；2018年高值区主要分布在安徽省、江苏省，长三角东南部的浙江省、上海市均处于均值较低状态，高值区向长三角西部地区蔓延，浙江省东部沿海和江苏省南部O3升高趋势有所缓解。

从城市O3浓度年均值对比(图2)看出，相比于2016年，2017年仅有2个城市浓度出现下降，大部分城市年均值均上升超过10 μg/m3，2018年相对于2017年大部分城市浓度有所下降，浙江省内研究的所有城市浓度均有下降，江苏省除盐城和常州外，O3浓度均有下降，下降浓度大部分小于10 μg/m3，而安徽省内城市浓度均值依然保持上升，上升最显著的安庆市、池州市、铜陵市，O3浓度上升值超过30 μg/m3，表现出O3浓度急剧升高、污染不断加重的趋势(图3)。

图2 2016—2018年O3浓度年均值克里金插值Fig.2 Kriging interpolation of annual average O3 concentration from 2016 to 2018

图3 2016—2018年城市O3年均浓度Fig.3 Annual average O”3 concentration of cities from 2016 to 2018

3.2 O3浓度超标时间演变特征

O3的90百分位2016—2018年浓度分别为113-185 μg/m3、122-187 μg/m3、129-185 μg/m3，3年间O3浓度年度评价为优(03-8 h-90<100 μg/m3)的城市数均为零，评价为超标(03-8 h-90≥160 μg/m3)的城市分别为11个、14个和14个，超标城市数量有所增加。从超标天数来看，2016—2018年长三角地区24个城市O3超标天数分别为753 d、976 d和960 d，占全年总天数的8.28%、11.21%和10.96%，城市超标总天数在2017年升高后2018年略有降低。这与黄小刚[4]等学者研究的2016—2017年长三角地区O3浓度变化趋势一致，学者们认为这与气温和降水有关，2017年气温高、降水少是导致其O3浓度高的关键因素，对比2017年与2018年长三角气温和降水数据也发现，2018年气温高于2017年，降水远多于2017年。

从城市O3污染各等级天数来看(图4)，2016—2018年轻度污染天数分别为665 d，777 d，779 d，轻度污染总天数在上升；中度污染天数分别为57 d、161 d、116 d；重度污染天数分别为1 d、10 d、8 d，中度污染在2017年较为严重，轻度和重度污染则在2017和2018年天数较多。从城市臭氧8 h滑动均值极大值来看，2016—2018年分别为220.63 μg/m3、239.67 μg/m3、244.17 μg/m3，极大值浓度有上升态势。

图4 2016—2018年各月各等级O3浓度超标天数Fig.4 Days of over O3 concentration standard of each grade in each month from 2016 to 2018

从O3超标月份上来看，月际O3超标天数与O3浓度是完全正相关关系，3年中O3浓度超标均发生在2月到11月之间，1月和12月均未见浓度8 h均值超标，2016年7、8、9月O3浓度分别超标135 d、155 d、143 d，3个月污染天数占全年污染天数的57%；2017年5、6、7月O3浓度分别超标274 d、201 d、174 d，占全年污染总天数的66%；2018年4、5、6月O3浓度分别超标188 d、170 d、216 d，占全年污染总天数的64%，城市O3浓度超标主要发生在夏半年，梅雨期会影响O3浓度超标的天数，梅雨季节是夏半年O3浓度的谷值时间[4]，中度和重度污染3年内全部发生在4—9月，但统计发现，重度污染并不完全发生在城市O3浓度最高的月份，例如2016年8月25日南京O3浓度8 h滑动均值最高值达到280，但是9月才是南京O3浓度均值最高值月份，再例如2017年5月11日和27日、6月1日和9日、7月22日，南通市臭氧8 h滑动均值最大值均超过265，但南通市月均值浓度排序为5月、6月、4月和7月，即O3重度污染与O3浓度最大月并不完全重合。

关于O3浓度小时超标状况，统计O3浓度小时均值超过200的时刻，2016—2018年污染总小时数分别为1 768 h、2 722 h、2 250 h，2017年O3浓度小时超标数尤其明显。从污染出现时刻上看，超标最多的时刻与O3浓度小时分布基本一致，集中在14时至16时，其中2016年16时O3浓度超标次数最多，2017年和2018年15时O3浓度超标次数最多，3年中3时至8时均未出现O3浓度小时超标现象，2017年和2018年0时和1时出现O3浓度超标现象。总体上，O3浓度超标小时数是先增加再减少，O3浓度超标现象主要发生在12时至19时(图5)。

图5 O3浓度小时超标在各时段次数分布Fig.5 Times of over O3 concentration standard in each hour

3.3 O3浓度超标空间分布特征

上海市2016—2018年90百分位O3浓度均超标，2018年为164 μg/m3，是3年中最低值；安徽省3年中分别为135.83 μg/m3、158.18 μg/m3、167.71 μg/m3，年均增长7.8%，在安徽省研究的6个城市中，所有城市90百分位O3浓度均处于上升状态，其中芜湖市增长最快，3年间增长了72 μg/m3，年均增长率达21.24%，除此之外，池州、安庆、马鞍山市年均增长率也均在6%～8%之间，铜陵市增长较为缓慢。

2016—2018年江苏省臭氧90百分位浓度均值分别为169.33 μg/m3、167.78 μg/m3、164.56 μg/m3，3年均值整体呈下降状态，年均降幅为1.4%，在研究的9个城市中，仅苏州、镇江和扬州的臭氧90百分位浓度是上升的，并且增长缓慢，2018年与2016年的均值差均在15以内，剩余6个城市的臭氧90百分位浓度均处于下降状态，其中常州市3年间下降了44 μg/m3，尤其在2017年城市O3浓度值普遍较高的情况下，其臭氧90百分位浓度仅122 μg/m3，在2017是研究的24个城市中90百分位的最低值。江苏省内部城市高值区由南部向西部转移。

图6 2016—2018年臭氧90百分位浓度分布Fig.6 90th percentile distribution of O3 concentration from 2016 to 2018

2016—2018年浙江省臭氧90百分位均值分别为150.75 μg/m3、153.63 μg/m3、152.50 μg/m3，90百分位浓度变化较小，相比于2016年，浙江省的O3浓度略有增长，年均涨幅仅0.7%。而且2017年和2018年相比于安徽省和江苏省浓度值最低，8个城市中仅杭州、嘉兴、金华和绍兴4个城市的O3浓度上升，东部沿海和北部地区城市均为下降状态。

2016年O3浓度超标城市为上海、杭州、嘉兴、南京、无锡、常州、南通、苏州、泰州、镇江、扬州市；2017年，常州市不再是O3浓度年超标城市，新增了金华、合肥、芜湖、马鞍山市;2018年南通市不再是O3浓度超标城市，但是安庆市新增成为年O3浓度超标城市。由此，2016年O3浓度超标城市主要分布在江苏省南部和浙江省北部，2017年和2018年O3浓度超标城市数量处于上升趋势，新增的城市大多位于长三角西部的安徽省内，即O3浓度超标城市分布由长三角中东部向西部地区扩展。

从图6看到，O3浓度超标天数在江苏省内一直维持较高状态，经统计，城市O3浓度超标率在2016—2018年分别为0.27%～16.76%、0.55%～18.18%和1.37%～18.68%，其中2016年浙江省、江苏省(包含上海市)和安徽省城市O3浓度超标率分别为6.37%、13.22%、3.96%；2017年分别为8.71%、13.42%、9.59%，2018年分别为7.43%、11.92%、11.43%。从省际O3浓度超标天数变化情况看，浙江省在2016—2018年污染天数处于小幅波动状态，在3个区域间2017和2018年均是O3浓度超标天数占比最少的区域；江苏省O3浓度超标天数占比较为稳定，2018年有微弱下降；安徽省O3浓度超标天数占比迅速升高，2018年与江苏省城市几乎持平。

从图7看到2016年24个城市中轻度污染超过30 d的城市为11个，主要是浙江省杭州市和嘉兴市、上海、江苏省除盐城外的8个城市，2017年和2018年则均达到了15个城市，O3轻度污染超过45 d的城市2016—2018年分别为5个、7个和7个；O3中度污染2017年和2018年城市相同，城市数量均超过2016年，但2017年天数多于2018年；O3重度污染在2016年仅在南京出现1 d，2017年则有5个城市出现O3重度污染，分别是嘉兴、马鞍山、南通、上海、泰州市，其中南通市达到6 d，2018年O3重度污染城市数量增长到6个，分别是嘉兴、上海、泰州、无锡、扬州市，O3重度污染出现城市有向太湖[5]西北部转移的倾向。

4 结论

2016—2018年长三角区域O3浓度年均值先升高再下降，O3浓度高值区由长三角东部向北部和西部转移；2017年长三角整体O3浓度高，且相对于2016年升高；2018年江苏省和浙江省大部分城市O3浓度下降，安徽省城市O3浓度升高。

图7 城市O3浓度超标天数及月份占比分布Fig.7 Proportion of days and months of over O3 concentration standard

2016—2018年城市O3浓度超标天数先增加再减少，O3轻度、中度和重度污染天数也均是先增加后减少，但是城市O3浓度年评价为超标的城市数量由2016年的11个增加到2017和2018年的14个，城市O3浓度最大8h滑动均值极大值由2016年的220.63 μg/m3增长到2018年的244.17 μg/m3，无减小趋势。

城市O3浓度超标时间在2—11月均有发生，其中O3中度和重度污染均只发生在了4—9月，O3浓度超标小时总小时数先增加再减少，O3浓度小时超标与O3浓度日分布一致，除3—8时未有O3浓度小时超标现象，14—16时O3浓度超标出现频率比例最高。

臭氧90百分位浓度3年均超标的城市有上海、杭州、嘉兴、南京、无锡、苏州、泰州、镇江、扬州市，臭氧90百分位浓度均值在安徽省年均增长率为21.24%，浙江省也处于微弱上升，年均涨幅为0.6%，江苏省处于下降状态，年均降幅1.4%，其中杭州、嘉兴、镇江、苏州、扬州5个城市2016年以来均为O3浓度超标城市，且臭氧90百分位浓度仍然处于上升状态，还是O3重度污染出现频率较高的城市，O3污染形势最为严峻。