氦-3回路中氚的辐射安全分析

李炳林

(1.西南石油大学机电工程学院，成都 610500； 2.中国核动力研究设计院一所，成都 610213)

在研究堆内进行燃料元件功率瞬态辐照试验时，可通过调节环绕考验元件的氦-3气体中子吸收屏(简称氦-3气屏)的压力(即单位中子通量中的氦-3质量)来控制到达考验元件的中子通量，从而改变燃料元件所受的照射量。氦-3气屏的压力在0.1 MPa到4.5 MPa之间变化，它是通过堆外气动装置操作和控制金属波纹管调压器来实现的，在0.1 MPa时氦-3系统扩大容积是120 L。氦-3吸收中子发生(n，p)反应产生1H和3H。由于氚具有强渗透性和扩散性，虽然整个氦-3回路的堆外涉氚设备都被放置在带通风的包容箱中，但绝对的密封是做不到的，只能尽量减小氦-3回路向包容箱的释放量[1]。因此需提前分析和评估正常运行和事故时氚持续的渗透释放对运行人员可能造成的放射性危害，使氚的内照射剂量得到有效控制。

本文以氦-3回路为研究对象，综合考虑回路设置的各种氚防护措施，采用确定论方法对正常运行和事故情况下进行分析评价，这些分析结果对回路的设计、运行、防护和监测等提供了重要参考，以便运行过程中氚能够被有效控制。

1 氦-3回路氚的来源与主要危害

当堆内辐照装置气屏中的氦-3压力和反应堆功率都达到最大时，氦-3吸收中子的产氚率最大为50 MBq/s[2]。通过采样实时监测氦-3回路中的氚浓度，并对元素氚(HT)和氧化氚(HTO)的浓度分别进行测量。氦-3吸收中子产生的氚，其初始形态是HT，由于在氦-3回路中接有具有吸氚容量很大的金属吸气剂海绵钛的氚阱，所以产生的高浓度氚很快被氚阱捕集，而后在回路中残留的HT被氧化为HTO，使回路中HTO的组分达总氚的95%左右，这个量对应饱和氚化水蒸气最小体积含量为0.3%。在常温常压下，氦-3气体中氚浓度(包括HT和HTO)维持在大约1.4×1013Bq/m3的水平。在回路中残留的HT被氧化为HTO的机制有：

1)即使通过真空泵对回路尽量抽尽空气，HT还是会被回路中存在的微量氧给氧化。

2)氚阱海绵钛中存在氧，0A级的海绵钛中氧的质量含量小于0.05%，在海绵钛温度达到430 ℃时，HT可作为还原剂与海绵钛中的含氧化合物杂质发生氧化反应。

3)氦-3气体供应商保证O2的体积含量小于0.001%，HT会被氦-3气体中原始存在的微量氧气给氧化。

应尽量避免氚化水蒸气的出现，因为在整个氦-3回路中，累计有接近1.5×1013Bq可释放的氚，氚化水蒸气对氦-3回路的重要部件表面将会产生氚污染，这种吸附氚渗透入设备和管壁面材料后通过去污也非常难清除，并随时间变化和空气流动又缓慢地释放到空气中。同时氦-3回路中的少量氚气也会不可避免地释放到包容箱，并与其中的H2O交换生成HTO。HTO的放射性危害比HT高104倍[3]。

2 防护措施

2.1 主要防护措施

氦-3回路在运行过程中，对操作人员和环境进行氚安全防护的主要措施有：采用金属材料完整密封的回路包容氦-3气体；在氦-3回路中设置氚阱固定氚气(HT)；将氦-3系统的涉氚设备封闭在通风包容箱，并保持包容箱压力比大气压低几百Pa；在包容箱中设置分子筛吸收氚化水(HTO)；工艺间保持通风，稀释和减少房间内的氚浓度;通过监控工艺间本底和空气中的氚，并且在进出包容箱和工艺间的管线处监控氚浓度进行泄漏报警。氦-3回路氚的防护和监测如图1所示。

图1 氦-3回路氚的防护和监测Fig.1 Protection and monitoring of tritium in He-3 loop

堆内辐照装置和堆外氦-3回路在运行、维修和拆除前，为了更好地减少操作期间的氚释放引起的照射，必须先尽可能地去污，并测量氚释放率。安全有效的去污技术能减轻氦-3回路运行期间的防护压力。用温度为25 ℃～40 ℃的普通氦气吹洗污染回路，金属表面氚的解吸率会缓慢地下降。通过25天的清洗，解吸率可以从18.5 MBq/(m2·d)减小到7.4 MBq/(m2·d)。用分子筛干燥剂吸附能减少少许金属壁面的污染，而通过真空泵抽除污染的含氚空气的方法并不比吹洗法更有效，这是因为HT和HTO有非常低的分压(几倍0.1 Pa)[4]。

2.2 氚向包容箱的释放

由于氚的高度迁移性，即使氦-3回路产生的氚由完整的一级氚包容系统(氦-3回路)进行密封，运行过程中氚仍然不可避免地持续释放到二级包容系统(包容箱)。对氦-3回路的首次密封性检查是通过测试回路的压力变化和氦质谱检漏吸枪法来判断，估计氦-3回路的总泄漏率小于1×10-7Pa·m3/s。每次运行前应通过压力检漏法检查一次氦-3回路密封性，每个月检查1～3次，保证回路的泄漏率小于1×10-6Pa·m3/s。

保持氦-3气屏压力在0.1～4.5 MPa之间进行功率瞬态辐照时，根据监测结果包容箱内空气中氚的正常浓度水平约为4×105Bq/m3，释放到包容箱通风中的氚大约在0.8×1010～3.7×1010Bq/d水平，它们中大部分(超过90%)是氚化水。因此为了减小包容箱内氚化水蒸气的量，安装了分子筛床来收集氚化水蒸气。当发生氚的异常泄漏或常规操作条件下氚包容箱中的氚浓度达到一定水平时，启动与之相连的净化系统。包容箱内的气体被循环风机送入分子筛床，吸附除去氚化水后的气体被再次循环送回包容箱或通过烟囱直接排放。

氦-3回路可能发生破口或断裂等第一级包容系统失效事故，导致氚释放到包容箱。设计中考虑氦-3回路每天进行除氚4次，因此一次累积氚的最大释放量估计为1.1×1011Bq/min。当突然发生破口或断裂等事故时氚扩散到包容箱，包容箱体积约为5 m3，设计的最大换气次数为20次/h，保证此次释放2 h后在包容箱通风处监测到的氚浓度恢复到正常水平。

2.3 氚向工艺间的释放

工艺间空气本底的氚浓度在正常运行时通常为设定最大浓度2×105Bq/m3的1%～2%[5]。但在相关事故情况下会有一个大的增加，经验表明可以达到设定最大浓度的60%。通过分析认为氚污染来源可能是以下情况的叠加结果：

1)氦-3回路未发现的缺陷引起氚在氦-3气屏处大量聚积(约1012Bq量级)。

2)氦-3气屏至包容箱之间包容氦-3气体的第一级工艺管道是间断漏向第二级套管的氚源，约1×1011～8×1011Bq的氚聚积在第二级套管中。

3)为辐照装置设计的第二级套管没有被连续的气流吹洗，氚最终将会扩散通过第二级不锈钢套管壁。

在第二级套管向工艺间释放的开始阶段，设计中考虑释放到工艺房间的最大氚速率大约在3.7×1010Bq/d的量级，释放停止后，工艺间连续通风90天进行稀释净化，才能恢复到反应堆厂房空气基本正常水平(比如设定最大浓度的百分之几)。从这些情况分析得出：第二级套管应当通过气流连续不断地吹洗，氦-3第一级包容回路在运行过程中间断泄漏到第二级套管的氚也可通过在线监测发现，这样可以减少氚在第二级套管中的不可控残留。

3 安全分析

3.1 正常运行条件下工作人员受到的照射

根据辐射防护相关规定，工作人员剂量管理目标值为5 mSv/a。从偏安全角度确定工作人员现场操作工艺间的空气中氚最大允许活度浓度正常运行时为：1×104Bq/m3。

考虑的照射途径包括：

1)吸入途径

对吸入途径，主要考虑工艺间气态排放的HTO，工作人员因吸入氚所受辐射剂量可由下式进行计算：

H=Tw·Ca·Br·e(g)

(1)

式中，H为计算点处呼吸所致的待积有效剂量，Sv/d；Tw为运行人员在计算点处的工作时间，h/d；Ca为计算点处空气中HTO的浓度，Bq/m3；Br为人的呼吸率，m3/h；e(g)为吸入HTO对人体的有效剂量转换因子，Sv/Bq。成人呼吸率约为1.2 m3/h，吸入HTO对人体的待积有效剂量系数为1.8×10-11Sv/Bq，工作时间为8 h/d。

2)皮肤吸收途径

皮肤吸收HTO对工作人员造成的辐射剂量主要有两部分：一是吸收空气中的HTO，研究表明，通过该途径进入人体的量约为肺吸入量的50%[7]。二是皮肤溅湿的吸收，此处可忽略。

3)手接触途径

由手通过手套操作阀门等接触活动中通过皮肤吸收氚对工作人员造成的剂量与其他途径相比要小得多，近似取为吸入途径的5%[6]。

假定正常情况下工艺间空气中HTO浓度为1×104Bq/m3，由此可推算运行人员所受辐射剂量为1.27 μSv/d。假定工作人员一年中工作时间为2 000 h，则年个人剂量为0.32 mSv，小于管理目标值5 mSv。

3.2 事故序列分析

氚从氦-3系统中迁移进而使工作人员受到照射的途径如图2所示[6]。系统运行时间从一天到一月不等。在下面的计算中，考虑几种极限初始事故情况进行氦-3回路辐射安全分析，虽然实际情况不会如此，但通过假想极限事故分析，可以对氦-3系统的设计提供有益的反馈。首先把最终事故分解为可能出现的极端初始事件，然后考虑不同初始事件组合发生的情况，通过不同的发生情况，可评价各个安全措施对氦-3系统的防护作用。

图2 氦-3系统中氚的释放及对工作人员的照射途径Fig.2 Exposure of tritium released from the He-3 system

对初始事件的确定通常可以采用两种分析方法。一种是广泛工程评价，这种只能针对以前有参考经验的核电站等进行评价，另一种采用演绎分析法，从最顶层的最终事故开始逐步分解成不同类别的可能造成最终事故发生的事件，从最底层的各个事件选出初始事件。由于氦-3系统没有可参考的经验，因此本文采用演绎分析法。氦-3在堆内吸收中子产生氚，首先，根据对氚的化学形式采用不同的处理方法，分为元素氚HT和氧化氚HTO，这是因为氦-3回路中氚的化学形式是由多种因素综合造成的，比如氦-3回路的密封性和真空水平等，这里统一为初始事件氚未被氧化。然后再对不同形态的氚采用不同处理方法，对元素氚HT采用氚阱吸收，对氚化水HTO采用分子筛干燥器吸附再从多级包容失效角度，由内向外依次分为两种初始事件：第一级氦-3回路包容失效和第二级包容箱物理屏蔽失效。最后考虑通风稀释和排放角度考虑，将包容箱负压失效作为一个初始事故。综上所述在分析中考虑6种初始事件：

A：回路中的氚未被氧化

B：回路中的氚气未被氚阱吸收

C：氦-3回路一级包容失效

D：氚化水未收集在分子筛

E：包容箱物理屏蔽失效

F：包容箱负压失效

类似的，事故序列S17～S32为假设系统产生的氚未被氧化，在不同安全措施失效条件下的释放序列。

3.3 事故后果计算

在计算操作人员吸收剂量时进行了如下假设：

1) 操作人员操作时与被氚污染的包容箱空气或部件接触时间足够长(8 h)，在氦-3回路向包容箱的氚泄漏率一定的情况下，包容箱内的氚浓度主要由包容箱的通风速度决定，因此操作人员的照射剂量主要取决于通风速度。

2) 氦-3系统中所有的游离气体、氚化水蒸汽进入包容箱空气中。

3) 操作人员未注意到氚释放警报、操作规程错误或系统失效，即考虑最严重的情况。

50 MBq/s×3 600 s×24×0.000 83≈0.1 Ci=3.58×109Bq；

工艺房间体积约为：1 000 m3，因此氚的活度浓度为：3.58×106Bq/m3。

根据式(1)计算吸入途径的有效剂量为：

8 (h)×3.58×106(Bq/m3)×1.2 (m3/h)×

1.8×10-11(Sv/Bq)=0.62×10-3(Sv)

考虑皮肤接触和手接触可得总的有效剂量为：1.55×0.62×10-3Sv=0.96 mSv。其它事故序列后果可采用类似的方法计算得到。

3.4 事故后果及讨论

3.4.1HTO泄漏的事故后果

按3.2节所述分析方法，共得到32个事故序列，其中S1～S16为假设系统产生的氚全部被氧化成HTO的事故序列，按3.3节所述方法计算不同包容失效的情况下的事故剂量，计算结果列于表1。

表1 部分事故序列及后果(假设系统产生的氚全部被氧化成HTO)Tab.1 Partial accident sequences and relative consequence(assumed condition: tritium is oxidized)

由于难以量化系统及部件的失效概率，这里没有进行概率安全分析。这里的剂量估算是根据回路运行过程中可能发生的各种极限情况估算的，而在实际运行中事故对人员造成的照射剂量可能发生在图2所示的多种途径上，实际照射剂量是这些途径综合的结果。这些数据为估计某些极限事故后果提供参考。当发生氚释放事故时，在几秒内烟囱氚监测和房间氚监测系统将报警，在线监测系统、运行规程以及其它保护装置和监测仪器等为回路提供充分的保护和报警。

计算显示只有严重事故同时发生时，包括几个保护装置同时失效、违反正常操作规程和忽略监控报警，才会对人员造成高剂量照射，超过剂量限值。在S1～S8组和S9～S16组中，根据发生的不同事故情况，估算的照射剂量是递减的。每组中产生最大照射剂量的事故S1和S9，都发生了包容箱系统全部失效(包括包容箱屏蔽失效和负压消失)，释放的HT全部氧化为HTO。氚的摄入方式可以是通过吸入释放的HTO(这需要4个初始事故)，通过渗透穿过未进行防护的皮肤(这需要3个初始事故)和通过渗透穿过手套(这需要2个初始事故)[8]。

3.4.2HT泄漏的事故后果

事故序列S17～S32假设系统产生的氚未被氧化，仍为HT，氚以HT形式分布在氦-3回路中，在一天内没有发生氧化生成HTO，且HT未收集在氚阱前就已渗透或泄漏出整个氦-3回路。事故序列S17～S32事故后果较S1～S16小得多，最大值仅为0.1 mSv(S17)，其主要原因是人员摄入HT较摄入HTO受到的放射性危害小得多。

4 结论

氦-3回路产生的氚对运行人员造成照射剂量的主要化学形式是HTO。在正常运行氚活度浓度达到最大限值时，运行人员所受辐射剂量为1.27 μSv/d，满足设计要求5 mSv/a。在保守的事故假想条件下，估算了各种事故对人员造成的辐射剂量。分析结果表明，除氦-3回路一级包容、分子筛、包容箱同时失效的极端情况以外，在最大产氚率下运行1天对运行人员造成的事故剂量一般不超过10 mSv。