膨润土-砂混合物缓冲层轴向热传导性研究

刘 平，赵 亮，焦大丁，王家杰，杨鸿锐

(1.兰州大学土木工程与力学学院，兰州 730000； 2.西部灾害与环境力学教育部重点实验室(兰州大学)，兰州 730000； 3.西京学院 土木工程学院,西安 710123)

深部地质处置是目前国际上广泛采用的高放废物工程处置方法。深部地质处置库是一个多重屏障体系，缓冲材料作为处置库中多重屏障体系的重要组成部分，也是最后一道人工屏障，对处置库的安全和稳定起着关键性保障作用。在处置库运行期间，高放废物长时间衰变放热，引起缓冲层温度升高。由于受限于地下洞室限制，缓冲层内部产生热应力和应变，从而影响缓冲材料性能，进而影响处置库的安全稳定性。

研究表明，膨润土低渗透性、高膨胀性、较强的吸附性最符合高放废物处置库中缓冲/回填材料的要求，而通过向膨润土中添加一定比例的石英砂，在不显著降低膨润土自身性能的情况下，提高其导热性能，从而在一定程度上降低了温度对膨润土阻隔功效的不利影响。

国内外研究者对混合型缓冲层的热-力耦合特性展开了研究，并取得了相关研究成果。试验研究方面，刘月妙等[1]进行了缓冲材料多场耦合条件下室内大型试验台架研究，揭示了耦合作用条件下缓冲材料行为特征的变化规律；刘伟等[2]对高压实膨润土进行热湿耦合试验模拟，发现含水率、干密度和加热功率是影响温度场平衡的重要因素；曹胜飞等[3]进行膨润土热-水-力耦合性能试验，得出膨润土温度随湿度的增大以及加热器的升高而增加；Long NguvenTuan和ROMERO等[4-5]通过实验装置开展了热-水-力实验，为高放废物深地质处置数值模拟和评价缓冲回填材料的安全稳定性提供了重要依据。上述试验研究，对缓冲材料热-力耦合条件下的性能及影响因素等进行了讨论研究，但未能基于试验数据对相关特征规律给予定量描述和相关数值模拟。数值模拟方面，研究学者[6-10]基于FLAC3D、ANSYS和ABAQUS等数值模拟软件，对处置库进行热-力及热-水-力耦合模拟，研究其温度、应力、位移的分布及变化，为处置库建造提供参考依据。上述研究利用有限元或有限差分软件，对缓冲层热-力耦合进行了数值模拟，但模拟结果却缺少相关试验数据的对比和验证。

基于上述状况，本文采用按比例缩小后的试样进行研究，假定在缓冲砌块拼接并经过后期愈合后，形成完整缓冲层的情况下，模拟高放废物衰变放热时缓冲层温度场变化状态，使用设计的试验装置测量不同试样在不同时刻的温度值，分析影响温度变化的因素。由于针对中部缓冲层的研究，本研究课题组已经进行过试验及模拟分析，故本文将重点对顶底部缓冲层进行轴向热传导试验，并采用数值模拟计算热-力耦合条件下不同参数缓冲材料的温度场、应力场和变形场的变化特征，初步得到在热源条件下顶底部缓冲层的热力学特征，这将为地下处置库的设计及运行时热-力耦合行为预测提供理论参考。

1 试验研究

1.1 试验装置

本研究设计的试验装置示于图1。该装置包括：加热系统、感温系统、温控系统和数显系统。通过特制模具制得中部缓冲层圆柱状完整压实样(φ102 mm×50 mm)，中心孔洞直径20 mm。将发热管置于孔洞中模拟高放废物放射性衰变放热，然后再分别压制相同直径、厚度分别为40 mm和30 mm的圆柱状完整试样作为顶部缓冲层和底部缓冲层(根据国家对处置室的设计，以废物罐为中心，其顶部缓冲层高于底部缓冲层)。在顶部缓冲层外周每隔120°沿高度方向等间距(8 mm)插入4根热感探针，3列共12根，在底部缓冲层外周每隔120°沿高度方向等间距(8 mm)插入3根热感探针，3列共9根，探针直径1 mm，长度100 mm，插入试样中深度均为25 mm，采用温控装置控制试样中心温度保持在设定的温度，通过每根探针连接的TES-1310温度表显示读取温度。

图1 试验装置示意图Fig.1 Sketch of test equipment

1.2 试验材料

本试验使用产于我国内蒙古兴和县高庙子地区的钠基膨润土(GMZ001)，主要矿物为蒙脱石，其性能满足高放废物处置库缓冲回填材料所需条件[11-12]。试验中石英砂产自甘肃永登县，粒度0.5～1.0 mm，相对密度2.65，硅石含量99.45%。

1.3 试验方法

采用控制变量法设置不同试样参数，将其从A～I排序，顶部缓冲层编号为AT～IT，底部缓冲层编号为AB～IB，各测点通过在编号右下角加角标的形式区分，如图2所示。根据以往的混合型缓冲材料配比研究结果[13-14]，本试验选取不同掺砂率Rs分别为10%、20%、30%，不同含水率ω分别为0%、10%、20%，不同干密度ρd分别为1.3 g/cm3、1.5 g/cm3、1.7 g/cm3，试样参数列于表1。

图2 各测点编号图Fig.2 Number of each measuring point

将膨润土和石英砂放入105 ℃烘箱中烘干至恒重。计算并称取各试样所需烘干的膨润土和石英砂质量，混合后搅拌均匀，用喷雾法将所需水量均匀多次喷洒到混合物中。将混合土样放入保湿器密封静置24 h。倒入模具中静力压制成含中心孔洞的圆柱状试样(φ102 mm×50 mm)，再分别压制直径102 mm，高分别为40 mm和30 mm的完整圆柱状试样作为顶部缓冲层和底部缓冲层。

将组合试样放至隔热底座上，试样各部分间接缝用膨润土干粉密封[15](参考处置库砌块的接缝密封方案)。发热管固定到试样中心孔中，控制发热管温度为100 ℃(不同国家对处置库的许可温度有所不同，本文采用缓冲材料的限制温度100 ℃作为设置温度)。从初始温度开始，每隔10 min记录全部21个位置的温度。

表1 试样物理参数Tab.1 Physical parameters of specimens

2 热传导试验结果

2.1 干密度对热传导性的影响

不同干密度试样，顶底部缓冲层各测点温度随时间变化情况示于图3。由图3可见，各测点温度随时间呈上升状态，初始时刻顶底部缓冲层一二位置测点温度上升较快，而顶部缓冲层三四位置测点与底部缓冲层第三位置测点升温缓慢。20～60 min时缓冲层各测点温度持续较快上升，60 min后温度上升平缓。干密度为1.3 g/cm3的试样各测点在120 min时达到稳定，相比干密度1.5 g/cm3与1.7 g/cm3的试样各测点达到稳定状态时间较早。因为干密度低的试样密实度低，孔隙较多，导致热阻增大[16]，各时刻对应点位的温度较低，且加热过程中，易产生裂隙[17]。在开放性室内试验条件下，干密度1.3 g/cm3的试样热量散失较快，从而影响热量传递，随着时间推移，较快地达到平衡。而干密度较大的试样密实度高，孔隙少，热量散失较慢，相比而言达到稳定较慢。

同一试样各测点温度在初始0 min时相同，加热后，距热源越近的测点温度越高且升温快，随距离增大依次递减。干密度1.7 g/cm3试样与1.3 g/cm3和1.5 g/cm3试样相比，各时刻对应位置测点温度最高，整体温度变化最大。试验结果表明，随着试样干密度增大其热传导性增强。

2.2 含水率对热传导性的影响

不同含水率试样，顶底部缓冲层各测点温度随时间变化情况示于图4。图4显示初始时刻越靠近热源测点温度上升越快，反之越慢。随时间增大，各测点温度持续较快上升而后缓慢变化，到180 min时达到平衡。

在初始0 min时同一试样各测点温度相同，加热到120 min后各测点温度变化幅度最小，曲线斜率接近水平，靠近热源的位置温度高，沿轴向逐渐降低。含水率20%试样与0%和10%的试样相比，各时刻对应位置测点温度值最大，整体温度上升最快。试验结果表明，随着试样含水率增大，其热传导性能增强。

2.3 掺砂率对热传导性的影响

不同掺砂率试样，顶底部缓冲层各测点温度随时间变化情况示于图5。图5(a)表明初始阶段顶部缓冲层1、2位置测点增幅较一致，3、4位置测点增幅较一致，热传导10 min后，各测点增幅均比较一致，且1、2位置测点温度较高。图5(b)表明初始阶段底部缓冲层1、2位置测点增幅较一致，10 min后各测点增幅均比较一致，180 min时达到稳定状态。

初始0 min时同一试样各测点温度相同，加热后，测点温度与距热源的轴向距离成反比，即随测点距中心热源的距离增大而降低，且各时刻靠近热源位置的测点温度随距离增大降低趋势相对明显。试样掺砂率为30%时，相比10%和20%的试样，各时刻对应位置测点温度最高。掺砂率试验表明，随着掺砂率增大，其热传导性能增强。

图3 不同干密度顶底部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.3 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different dry densities

图4 不同含水率顶底部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.4 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different water contents

图5 不同掺砂率顶底部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.5 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different sand contents

3 计算模型

由于高放废物放热将引起缓冲材料温度升高，升高的幅度与废物的释热温度以及缓冲材料的干密度、含水率、掺砂率有关。在一定的处置库结构型式下，填充的缓冲材料参数不同，对温度的影响也不同，在不显著影响膨润土本身性能的情况下，需要增强其导热性能及力学强度。因此，合理的参数是保证缓冲材料长久保持稳定性能，处置库安全运行的重要条件之一。

对不同参数下的缓冲层进行温度场与应力场耦合的瞬态数值模拟，计算高放废物衰变放热时，顶底部缓冲层的温度、应力和应变随时间的变化过程。采用轴对称模型分析，示于图6。该计算模型长120 mm，宽51 mm，顶底部缓冲层高分别为40 mm和30 mm，并显示各计算结果输出点的位置，沿轴向分布。模型左右边界定义水平方向位移约束，热源强度一定，边界初始温度为室温。表2和表3为缓冲层参数，弹性模量和泊松比参考核工业北京地质研究院研究结果[18]，热传导系数参考陈航等[19]的缓冲材料导热性能研究结果。温度变化对热传导系数是有影响的，主要是基于温度变化时，材料参数(如含水率等)发生了变化，从而影响其热传导系数。本文在模拟时假定不同参数缓冲层热传导系数是保持恒定的，针对热传导系数变化状态下的模拟，后续开展进一步研究。

表2 缓冲材料的特性参数Tab.2 Characteristic parameters of buffer materials

图6 结果输出点位置图(mm)Fig.6 Positions of output points of calculation results

4 计算结果

4.1 温度场

模型以废物罐为中心呈近似对称，因此在分析时，取顶部缓冲层作为研究对象，计算并输出其温度、应力及应变随时间变化曲线。不同影响因素下，温度场随时间的变化结果示于图7～图9。

表3 缓冲层热传导系数Tab.3 Thermal conductivity coefficients of buffer materials

图7 不同干密度顶部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.7 Temperature curves of test points at top buffer layer with different dry densities

不同参数顶部缓冲层试样，随着热传导时间的增加，温度从中心热源处向外边界传递且呈现降低的趋势，距离越远整体温度变化越小。温度升高使缓冲层原始的温度梯度发生变化，距离越远受影响程度越小[9]。不同干密度和含水率试样，温度增幅变化较大，不同掺砂率试样，温度增幅较一致。干密度为1.7 g/cm3、含水率为20%和掺砂率为30%时，各测点温度从初始到最终稳定时刻时变化最大，相比较低参数的试样，各时刻对应位置测点温度值最高。初始阶段靠近热源位置的测点温度上升较快，随后变化平缓直至稳定。不同变量的顶部缓冲层试样测点温度值排列表现为：C>B>A,F>E>D,I>H>G，因此，热传导性随干密度、含水率和掺砂率增大而增强。

从图中看出，温度场模拟结果与对应的试验结果相比，具有较高的一致性，说明了选用参数的合理性。以此为基础，进行膨润土-砂混合物缓冲层热-力耦合数值模拟，得到应力场与变形场的变化结果，详见下列4.2与4.3节。

图8 不同含水率顶部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.8 Temperature curves of test points at top buffer layer with different water contents

图9 不同掺砂率顶部缓冲层各测点温度变化曲线Fig.9 Temperature curves of test points at top buffer layer with different sand contents

4.2 应力场

不同影响因素下，应力场随时间的变化结果示于图10～图12。缓冲层温度场变化产生热应力，本研究数值模拟为了对试验部分进行验证以及得到相应的应力和应变结果，模型的建立与试验部分相符，对缓冲层部分进行了建模及分析，未包含回填材料和围岩部分，所以缓冲材料受热膨胀时不受外界束缚，没有表现为膨胀压应力，而是拉应力，以热膨胀应力为主。靠近热源处测点应力值较大，随轴向距离增大，应力值降低，且不同位置测点应力差值较大，3和4位置测点受温度影响小，各自产生的应力较为接近，各测点应力较早的达到平衡，与已有研究成果[8,9]对比，结果较为吻合。相比而言，含水率为20%时，测点应力值变化最大，其达到稳定时各测点应力值分别为2 174.96 Pa、985.461 Pa、258.527 Pa、46.2 807 Pa，表现为热膨胀应力。不同掺砂率情况下，由于各测点温度增幅比较一致，受温度变化影响，距热源相同距离的测点应力值较为接近。不同参数试样各测点应力随热传导时间增大而降低，随后逐渐平缓直至稳定。温度沿轴向方向不均匀传递，因此应力变化规律受温度影响较大。

图10 不同干密度顶部缓冲层各测点轴向应力变化曲线Fig.10 Axial stress curves of test points at top buffer layer with different dry densities

图11 不同含水率顶部缓冲层各测点轴向应力变化曲线Fig.11 Axial stress curves of test points at top buffer layer with different water contents

图12 不同掺砂率顶部缓冲层各测点轴向应力变化曲线Fig.12 Axial stress curves of test points at top bufferlayer with different sand contents

4.3 变形场

不同影响因素下，变形场随时间的变化结果示于图13～图15。温度变化导致热膨胀，使缓冲层产生应变。初始时刻各测点应变变化较大，应变随温度升高而逐渐增大，离热源处越近应变越大，沿轴向方向距离增大应变减小。不同干密度条件下，干密度为1.7 g/cm3时，各时刻对应点位应变最大，而干密度1.3 g/cm3试样各测点温度相对较低，故受温度影响产生的应变较低。不同含水率条件下，含水率为20%时，各时刻对应点位应变值最大，其与含水率0%在180 min时对应点位差值依次为：3.54×10-5、3.17×10-5、2.81×10-5、2.44×10-5，受热应力影响变化明显。不同掺砂率条件下，应变随热传导缓慢增大，各测点应变增幅较一致。测点G各时刻对应点位应变最小，变化值依次是：6.33×10-5、5.92×10-5、5.5×10-5、5.09×10-5，测点I各时刻对应点位应变最大，变化值依次是：6.54×10-5、6.17×10-5、5.79×10-5、5.41×10-5。

图13 不同干密度顶部缓冲层各测点轴向应变曲线Fig.13 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different dry densities

图14 不同含水率顶部缓冲层各测点轴向应变曲线Fig.14 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different water contents

图15 不同掺砂率顶部缓冲层各测点轴向应变曲线Fig.15 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different sand contents

5 分析与讨论

在高放废物处置库中，高放废物衰变放热引起温度场的改变，温度的变化导致缓冲材料内应力、应变的重分布，将对应力场、变形场产生较大影响，威胁着处置库的稳定性和安全性。考虑温度的影响因素并结合热-力耦合结果，给出温度场对应力场、变形场的影响效果。

5.1 影响温度的因素

通过增大试样的干密度、含水率和掺砂率，各测点温度与初始值相比均增大，说明不同参数会影响缓冲层热传导性能。试验得出：试样热传导性随干密度、含水率和掺砂率增大而增强。干密度增大，膨润土-砂混合材料间的孔隙减少，即空气减少，膨润土和砂的热传导性大于空气，热量传递更快；当试样含水率较低时，试样中孔隙由空气填充，同时孔隙影响水分吸力，从而影响含水率变化[20]，热传导性相对较低。随着含水率增大，一方面，试样孔隙中水分增多，空气减少，水的热传导性大于空气；另一方面，由于膨润土遇水膨胀，孔隙进一步减少，因此热传导性增强；已有资料表明，石英砂的热传导系数大于膨润土，因此当混合型缓冲材料中掺砂率增加时，试样热传导性增强[19]，并且掺砂率增大时，缓冲材料最大干密度也会增大[21]，有利于传热。但在高温情况下，过大的掺砂率会导致缓冲层发育裂隙，且影响膨润土自身性能，当掺砂率在20%～30%时，在不显著降低膨润土性能的同时，可使缓冲材料性能得到改善。因此掺砂率选用20%～30%较为合适。

5.2 温度对应力的影响

结合图10、图11和图12进行分析，缓冲材料温度升高产生热膨胀应力，不同干密度试样初始阶段应力有所降低，而后上升直至稳定；而不同含水率和掺砂率试样应力呈现降低而后平稳的趋势，反映了各影响因素下温度升高对应力场的不同影响，在靠近热源的位置受温度的影响较大，主要以热应力直接影响为主。轴向应力整体表现为拉应力，因为本研究数值模拟考虑与试验部分相对应，针对缓冲层进行模型建立及分析，未包含回填材料及围岩部分，故缓冲层热膨胀不受外界束缚，没有形成膨胀压应力，表现为拉应力，且模拟选取缩小后的尺寸，其自重应力小，不会产生较大压应力。而温度较高，热应力得到发展，因此热膨胀应力大于压应力，随着热传导时间的推移应力趋于稳定。温度的影响表现为产生的热应力使缓冲材料轴向应力的极值降低，缩短了轴向应力达到稳定的时间。这与蔡国庆等[8]研究结果较相吻合。

5.3 温度对应变的影响

结合图13、图14和图15进行分析，温度升高时，轴向方向上各测点应变值均增大，各影响因素应变情况如下：不同干密度1位置测点的应变增量分别为4.76×10-5、5.91×10-5、6.99×10-5；不同含水率1位置测点的应变增量分别为5.53×10-5、6.54×10-5、7.14×10-5；不同掺砂率1位置测点的应变增量分别为6.33×10-5、6.40×10-5、6.54×10-5。显然，温度效应引起了应变的增大，且温度越高应变越大，温度的影响使应变达到极值的时间缩短。应变是一个累积增加的过程，所以随着热传导时间的增大，应变增大。

综上分析，缓冲材料的导热性能受干密度、含水率和掺砂率的影响，表现为不同的温度变化，而温度升高产生热应力，缓冲层发生膨胀，影响其力学特性。影响机理是：缓冲材料为固、液、气(空气和水气)组成的三相体系，在热源下，温度梯度存在时，缓冲材料通过固体颗粒的相互接触、水分、孔隙间的空气及部分水蒸发产生的水蒸气导热，传热及传质过程发生变化[22]。温度升高使固相颗粒膨胀，固、液、气三相之间界面形成的界面现象使膨润土中两种流体承受不同的压力[23]。因此固相膨胀及气相和水相的各种存在形态及受力后在土骨架中的运移对力学性质产生重大影响。温度在影响变形的同时，变形也影响温度的变化，反映了热-力耦合的作用效果。

6 结论

通过试验与模拟分析得到以下结论：

(1)随着干密度、含水率、掺砂率增大，热传导性增强。干密度较低时，温度沿轴向方向传递较早的达到稳定。靠近中心热源处温度最高，沿轴向方向向外逐渐降低。初始时刻温度变化显著，模拟结果与试验相吻合。

(2)温度变化产生热应力，热源处温度最高，热应力最大。受温度影响，轴向应力的极值降低，较早的达到平衡状态。温度沿轴向方向不均匀传递，同一试样不同测点各时刻应力值相差较大。

(3)缓冲层受热膨胀产生应变，沿轴向方向应变逐渐减小，随着干密度、含水率和掺砂率增大，受温度影响随热传导时间增大应变增大。

(4)高放废物处置库应力应变场受温度影响较大，热-力耦合作用效果明显，在处置库设计时考虑此作用有助于其稳定安全运行。