太湖双酚A的水质基准研究及风险评价

艾舜豪， 李 霁， 王晓南， 高祥云， 刘征涛， 黄 云

1.南昌大学资源环境与化工学院, 鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 江西 南昌 330031 2.中国环境科学研究院, 环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012

水环境质量基准(ambient water quality criteria，AWQC)是指水生态系统中污染物对特定对象不产生有害影响的最大浓度限值，是制定水质标准的重要科学依据，根据保护对象不同可分为水生生物水质基准和人体健康水质基准[1]. 我国已经系统地开展了水生生物水质基准的研究工作[2-5]，而人体健康水质基准的相关研究较少，这将是今后我国水质基准研究工作的重点.

鉴于人体健康水质基准的重要性，国际上已经开展了相应研究，如美国[6]、加拿大[7]、澳大利亚[8]等国家已建立了各自较为完善的研究体系. 由于地域人群特征与水环境的差异，人体健康水质基准具有一定的区域性[9]，且各地区的水质基准研究都是建立在各自区域环境基础上开展的[1]. 因此，建立符合我国区域环境特点的人体健康水质基准已成为迫切需求. 我国人体健康水质基准研究起步较晚，近年来才有一些相关研究报道，如曹文杰[10]推导了湘江砷、铅的人体健康基准；李佳凡等[11]推导了黄浦江铅的人体健康基准. 为规范我国水环境质量基准的制定工作，原环境保护部于2017年先后发布并实施了HJ 831—2017《淡水水生生物水质基准制定技术指南》[12]和HJ 837—2017《人体健康水质基准制定技术指南》[13].

BPA (bisphenol A，双酚A)是一种重要的化工原料，广泛用于塑料工业中，如制造玩具、隐形眼镜、饮料罐以及补牙的填充物等[14-15]. 研究表明，BPA是一种典型的环境内分泌干扰物[16]，与雌激素受体相互作用而干扰激素在机体内的正常代谢，从而影响生物的免疫[17]和生殖功能[18]. 由于在生产制造以及使用和弃置过程中的无序排放，BPA在各环境介质(如水体、土壤、空气中以及动物体内和人体血清、尿液、羊水、脐带)中均有检出[19-21]，其对水生生物和人体健康的影响不容忽视. 近年来，已有学者开展了关于BPA的水生生物水质基准以及相关的生态风险评价研究，如WANG等[22]基于AF (assessment factor，评价因子)法得到BPA的PNEC (predicted no effect concentration，预测无效应浓度)为2.73 μgL；LIU等[23]用AF法得到BPA的PNEC为10 μgL. AF法简单方便、需要的数据量较小，在毒性数据缺乏的情况下可以使用，但所得结果不确定性较大[24]. 在毒性数据充足的情况下，SSD (species sensitivity distribution，物种敏感度分布)法更适合用来推导PNEC并进行风险评价[25]. 然而已有对BPA水生生物水质基准的研究[24,26-27]中，在受试物种的选择上都包含了部分国外特有物种，因此所得水生生物水质基准是否适用于我国水体存在一定的质疑. 目前关于BPA人体健康水质基准的研究鲜见报道.

鉴于此，该研究参考原环境保护部于2017年发布的HJ 831—2017[12]和HJ 837—2017[13]，基于太湖区域人群暴露参数和生物累积系数，推导符合太湖流域特征的BPA人体健康水质基准；筛选分布于太湖区域范围内水生生物的毒性数据，用SSD法推导BPA水生生物水质基准；并根据太湖水体BPA的暴露浓度开展健康风险以及生态风险评价，以期为我国BPA的水质基准制定与环境风险管理工作提供参考依据.

1 材料与方法

1.1 人体健康水质基准的推导

根据污染物毒性作用的不同，将人体健康水质基准分为“致癌效应”与“非致癌效应”基准. BPA的致癌效应尚不明确，尽管有研究表明BPA可能具有一定的致癌潜力[28-29]，但其致癌证据不够充分，对人类的致癌效应以及致癌性的剂量-效应关系仍不明确，需更深入研究[30]. 因此，笔者仅考虑BPA的非致癌毒性作用. 非致癌效应水质基准根据式(1)[13]计算：

(1)

式中：RfD (reference dose)为参考剂量，mg(kg·d)；RSC (relative source contribution)为相关源贡献率，%；BW (body weight)为人体质量，kg；DI (drinking intake)为饮水量，Ld；FIi(fish intake)为第i营养级水产品摄入量，kg/d；(BAFf)i(final bioaccumulation factor)为第i营养级最终生物累积系数，L/kg，营养级划分参考HJ 837—2017[13]以及文献[10-11]. 其中，BAFf通过式(2)(3)[13]计算：

(2)

(BAFf)i=[(BAFb)i×(fl)i+1]×ffd

(3)

式中：BAFb为基线生物累积系数，L/kg；BAF为实测生物累积系数，L/kg；fl为水产品脂质分数，%；ffd为自由溶解态分数，通过式(4)[13]计算；(f1)i为第i营养级内各物种脂质分数的几何平均值，%；(BAFb)i为第i营养级内各物种BAFb的几何平均值，L/kg.

式中：POC (particulate organic carbon)、DOC (dissolved organic carbon)分别为水中颗粒性有机碳和溶解性有机碳浓度，kg/L；KOW为污染物的辛醇-水分配系数. 根据不同情况，水质基准可分为“食用水产品+饮水”以及“食用水产品”两种.

1.2 水生生物水质基准的推导

推导水生生物基准的毒性数据来自ECOTOX毒性数据库(https://cfpub.epa.gov/ecotox/search.cfm)及已公开发表的文献等. 因不同物种对同一种污染物具有不同的敏感度，为使推导的水生生物水质基准符合太湖区域特征，笔者选取物种均为分布于太湖流域的水生生物. 选择LOEC (lowest observed effect concentration，最低可见效应浓度)或NOEC (no observed effect concentration，无可见效应浓度)为效应阈值. BPA是典型的内分泌干扰物，生物对其雌激素效应毒性的敏感度远高于其他传统毒性(如死亡、组织结构破坏等)[26]. 为了使水生生物得到充分保护，选择与生长、繁殖相关的毒性效应数据构建SSD曲线，由SSD曲线计算HC5(hazardous concentration for 5 percent of species，5%物种危害浓度)，由HC5除以AF得到水生生物水质基准. 根据毒性数据的数量和质量，AF取值范围在2～5之间[12]，为降低由受试物种数量对基准产生的不确定性，AF取5[31-32].

1.3 风险评价方法

采用RQ (risk quotient，风险商值)法评估太湖区域水体中BPA暴露所产生的健康风险与生态风险，计算方法如式(5)所示.

RQ=EC/AWQC

(5)

式中，EC (exposure concentration)为水体中BPA的暴露浓度，μg/L. 根据RQ的大小可以将风险水平分为3个等级[33]：RQ<0.1，不存在风险；0.1≤RQ<1，存在较低风险；RQ≥1，存在较高风险. 为分析水体中一定比例的生物受到污染物危害的概率，使用联合概率曲线(joint probability curve，JPC)对生态风险进行评价. 联合概率曲线是以毒性数据的累积概率为x轴、以暴露浓度的反累积概率为y轴，反映的是污染物浓度超过某一水平时引起一定生态效应的概率[34]，曲线与坐标轴围成的图形面积代表整体风险概率的大小，曲线越靠近坐标轴，表示生态风险越小.

1.4 统计方法

使用SPSS 24软件对收集的毒性数据以及暴露浓度数据进行Kolmogorov-Smirnov正态检验；使用Origin 8.0软件绘制暴露浓度概率分布曲线以及SSD曲线；使用Matlab 2017b软件分析和绘制联合概率曲线.

2 结果与讨论

2.1 人体健康水质基准

人群暴露参数存在区域性差异，为了更好地保护当地人群的身体健康，该研究采用太湖周边江苏省和浙江省人群暴露参数的加权平均值进行人体健康水质基准的推导. 其中，暴露参数参考《中国人群暴露参数手册(成人卷)》[35]，人口比例参考国家统计局(www.stats.gov.cn)对应年份的数据. 采用加权平均法计算获得江苏省和浙江省的人体质量为62.2 kg，饮水量为2.18 Ld，水产品食入量为0.0812 kgd(见表1)，其中人体质量和饮水量与全国平均水平(分别为60.6 kg、1.85 Ld)接近，而水产品食入量与全国平均水平(0.030 1 kgd)差异较大.

表1 太湖流域及全国成人暴露参数

Tyl等[36]与美国国家毒理学计划(NTP)[37]分别以大鼠和小鼠为研究对象，经口暴露为唯一暴露途径，得出基于体质量降低、对肝脏造成损害以及造成生殖影响为毒性终点的BPA的LOAEL(lowest observed adverse effect level，最低可见有害效应水平)分别为5、23和50 mg/(kg·d). LOAEL经不确定系数修正后得到RfD，美国环境保护局(US EPA)[37]、美国食品及药物管理局(FDA)[38]以及欧洲食品安全局(EFSA)[39]推荐BPA的RfD均为0.05 mg/(kg·d). 由于各地区推荐的RfD相同，故该研究中RfD取值为0.05 mg/(kg·d).

BPA应用范围广泛，存在多种暴露源及暴露途径，在空气、包装食品、纸制品、护理品以及其他食物中均有检出，一般人群存在皮肤接触暴露、吸入暴露和饮食暴露等暴露途径[40]. 由于缺乏足够的信息对每一暴露源进行具体描述，根据HJ 837—2017[13]中RSC的暴露决策树估算程序，RSC取20%.

太湖中POC和DOC质量浓度的测定值分别为4.66×10-6kg/L[41]和4.25×10-6kg/L[42]，各营养级BAF计算过程中所涉及参数以及计算结果见表2.

经计算，最终得到太湖BPA的人体健康水质基准分别为0.738 μg/L(饮水+食用水产品)和0.764 μg/L(食用水产品). 同时考虑饮水和食用水产品与仅考虑食用水产品获得的BPA人体健康水质基准差异较小，说明饮水途径对BPA健康基准的影响较小，因为BPA的lgKOW为3.32[47]，属于疏水性物质，水环境中的BPA易在水产品中富集，因此，水产品摄入是BPA的主要暴露途径. 故该研究讨论的人体健康水质基准为“饮水+食用水产品”的情况.

表2 BPA的最终生物累积系数的计算结果

2.2 人群暴露参数对人体健康基准的影响

我国地域辽阔，不同地区的人群暴露参数存在差异，而暴露参数的区域性差异是影响人体健康水质基准的一个重要原因. 由表1中全国成人暴露参数计算得到BPA的人体健康水质基准为1.933 μg/L，而由太湖区域人群暴露参数推导得到的人体健康水质基准为0.738 μg/L，二者差异较大. 主要原因是，太湖周围居民的水产品食入量远大于全国平均水平，而食用水产品为BPA的主要暴露途径. 因此，对于人均水产品食入量较大的区域，基于全国人均暴露参数推导的人体健康水质基准不能充分地保护该区域的人群健康. 因此，有必要建立不同区域的人体健康水质基准，以充分保护当地人群健康.

同一区域儿童与成人的暴露参数存在较大差异. 表3列出了太湖区域儿童暴露参数，数据来源于原环境保护部于2016年发布的《中国人群暴露参数手册(儿童版)》[48]及江苏省和浙江省的人口比例. 由表3可见，儿童在体质量、日饮水量以及水产品食入量方面都与成人存在较为显著的差异. 在不考虑RfD与RSC差异的前提下，基于表3关于太湖周边儿童的暴露参数，采用式(1)计算获得3个年龄段(6～<9岁、9～<12岁、12～<15岁)儿童的人体健康水质基准分别为0.628、0.821、0.620 μg/L，由于9～<12岁儿童单位体质量每日摄入水产品的量最少，因此其基准明显高于其他两个年龄段儿童. 虽然儿童与成人暴露参数存在差异，但由于单位体质量每日摄入水产品的量差距较小，因此最终基准的差异较小. 但是，儿童与成人的暴露途径与暴露源可能存在差异，并且对污染物的敏感程度也可能不同，这会使推导儿童健康水质基准时参数RfD与RSC发生改变，从而影响最终基准值. 因此，该研究仅讨论暴露参数变化对基准值的影响，但不能确定基于成人暴露参数推导的基准能否使儿童得到充分保护.

表3 太湖流域不同年龄段儿童暴露参数

2.3 水生生物基准分析

BPA在较低浓度下可影响水生生物的生殖发育[49]，笔者对毒性数据进行筛选后，选取8个基于生长繁殖效应的毒性数据(见表4)构建SSD曲线，其中包括分布于太湖流域中的8个物种，涵盖了6门8科，物种数量和种类满足HJ 831—2017《淡水水生生物水质基准制定技术指南》[12]中的要求. 取对数后的毒性数据符合正态分布模型，用log-normal模型对数据进行拟合，拟合度(r2)为0.971，得到SSD曲线如图1所示. 由SSD曲线计算得到HC5为0.944 μg/L，基于生长繁殖毒性效应的BPA水生生物慢性水质基准为0.189 μg/L，该基准与已有研究得到的1.075 μg/L[26]、0.86 μg/L[24]属于一个数量级范围，但笔者所得基准更为严格，可能是因为我国本土物种与非本土物种对BPA的敏感度之间存在差异. 如冯承莲等[26]选用了非本土物种毒性数据，黑头呆鱼与斑马鱼基于雌激素效应毒性的LOEC分别为640、1 000 μg/L，而同为鲤科的我国本土物种鲫鱼受BPA雌激素效应影响的NOEC仅为20 μg/L，差异超过1个数量级. 此外，从毒性数据的排序中可知，小球藻和浮萍对BPA的毒性效应最不敏感，在一定条件下藻类对BPA有较好的光降解效果[58]，这可能是造成水生植物对BPA这种内分泌干扰物的耐受性远大于水生动物的原因.

表4 BPA水生生物毒性数据

注：—表示未说明暴露方式.

图1 BPA的物种敏感度分布曲线Fig.1 Species sensitivity distribution curve of BPA

2.4 风险评价结果

该研究收集了2013—2016年太湖流域83个采样点的BPA暴露数据(见表5)，BPA的检出率为100%，暴露浓度范围为4.2～565.40 ng/L. 经过Kolmogorov-Smirnov检验，这些暴露数据满足对数正态分布模型，用log-normal模型拟合得到BPA暴露浓度的累积概率分布情况(见图2)，曲线拟合度(r2)为0.984. RQ法评价结果显示，太湖流域健康风险与生态风险的RQ范围分别为 0.005 7～0.766 1 与 0.004 2～2.991 5. 太湖中仅有0.03%区域面积的水体存在较高的健康风险，存在较低健康风险的水体面积占14.04%；而对于生态风险，有2.03%区域面积的水体RQ>1，存在较高的风险，存在低分险的水体面积占62.75%. RQ法是一种确定性评价方法，一般用作初级风险评价[16]，评价结果更为保守. 此外，由于评价结果无法量化风险的可能性和大小，因此，需进行进一步评价，以将不确定性降至可接受水平[61]. 概率评价法用于初步评价之后细化风险概率，通过联合概率曲线(见图3)可以得到，太湖BPA对1%与5%的水生生物造成影响的概率分别为0.71%和0.33%，生态风险较低. 虽然RQ法不能细致地反映水体的风险状况，但评价方法简单，评价结果也较简单，易于识别可能产生风险的化学物质[61]. 因此，一般推荐使用从确定性到概率性的评价方法用于生态风险评估. 综上，在当前暴露水平下，太湖BPA对水生生物以及人体健康造成的风险较小.

表5 太湖BPA风险商值

图2 太湖BPA暴露浓度的累积概率分布Fig.2 Cumulative probability distribution for exposure concentrations of BPA in Taihu Lake

图3 太湖BPA毒性的联合概率曲线Fig.3 Joint probability curve of BPA in Taihu Lake

2.5 不确定性分析

由于毒性数据、暴露数据以及暴露参数等资料有限，笔者所得结论只能反映现有数据条件下的结果，其中存在一些不确定因素，如：①由于采样时间与测试方法不同，太湖BPA的暴露浓度能否完全体现太湖BPA的暴露水平存在一定不确定性，由此对风险评价结果造成不确定性，因此需要系统地开展BPA暴露浓度的监控工作，以减小暴露数据方面的不确定因素. ②生物物种具有多样性，推导水生生物基准所用的受试物种虽然分布于我国太湖流域内，但由于数据量限制，其SSD能否反映太湖流域中水生生物的真实情况存在一定不确定性，后续可以开展BPA对太湖水体中特有物种的毒性研究以对水质基准进行校验工作. ③人群暴露参数是推导人体健康基准中的重要参数，由于调查数据样本有限，其中可能存在不确定性，开展大面积、高密度的人群暴露参数调查是今后人体健康水质基准研究的重要工作.

3 结论

a) 基于太湖流域人群暴露参数和生物累积系数得到BPA的人体健康水质基准为0.738 μgL，而基于太湖流域儿童暴露参数得到的人体健康水质基准为0.628 μgL(6～<9岁)、0.821 μgL(9～<12岁)、0.620 μgL(12～<15岁). 仅从人群暴露参数方面考虑，保护成人与儿童的BPA人体健康水质基准差异很小.

b) 使用太湖流域本土物种基于生长繁殖慢性毒性数据构建SSD曲线，得到BPA的水生生物基准为0.189 μgL. 由于物种选择原则不同，相较于已有研究结果，该研究所得BPA水生生物基准更为严格.

c) RQ法评价结果显示，太湖中BPA的暴露使0.03%与2.03%区域面积水体存在较高的健康风险与生态风险. 联合概率曲线分析结果显示，太湖中BPA的暴露对1%与5%的水生生物造成影响的概率分别为0.71%和0.33%. 综上，我国太湖水体中BPA暴露造成的健康风险与生态风险处于可接受水平.

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