四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩成因及其地质意义

张 晗，黄 虎，侯明才

(成都理工大学 沉积地质研究院，四川 成都 610059)

0 引 言

峨眉山大火成岩省(ELIP)包括大量的溢流玄武岩，少量的苦橄岩、流纹岩、粗面岩以及相伴生的侵入岩，其主要分布于云南、贵州、四川三省境内，覆盖面积大约为250 000 km2[1-7]。作为中国境内唯一被学术界认可的大火成岩省，近年来众多国内外学者对峨眉山大火成岩省进行了一系列相关研究，并取得了大量研究成果[8-19]。然而，目前对峨眉山大火成岩省的年龄依旧存在较多争议。最近，有学者利用单颗粒锆石CA-TIMS法对云南宾川剖面峨眉山火山序列顶部的酸性熔结凝灰岩和四川广元地区朝天剖面王坡层黏土岩进行了测定，其年龄分别为(259.1±0.5)Ma和(259.2±0.3)Ma[20-21]。这些年龄结果被认为是峨眉山大火成岩省火山活动的终止年龄[20-21]。然而，在大火成岩省中心地区，峨眉山酸性熔结凝灰岩位于峨眉山火山序列最顶部[4-5]，相对下部玄武岩更可能优先被剥蚀。峨眉山大火成岩省顶部火山岩与三叠系地层呈平行不整合接触关系[22]，暗示二者之间存在沉积间断以及可能的剥蚀作用。已有研究证实大量峨眉山酸性火山岩可能已被优先剥蚀并沉积在相邻的晚二叠世沉积体系中[23-24]。因此,目前根据峨眉山大火成岩省顶部酸性火山岩所得出的年龄可能并不代表峨眉山火山活动的终止年龄[25]。最近，对华南晚二叠世古海洋Sr同位素和C同位素以及沉积相研究，间接证明峨眉山大火成岩省相关火山活动可能持续到晚二叠世早期[26]。四川广元地区上寺剖面上二叠统凝灰岩年代学和成因研究为峨眉山火山活动持续到晚二叠世早期提供了直接证据[25]。考虑到峨眉山大火成岩省火山活动时限的重要性，有必要寻找更多证据研究其喷发时限。

晚二叠世凝灰岩在中国华南地区广泛分布[27]，其对限定地层年龄具有重要意义[28]。本文拟通过对四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩的全岩地球化学特征、锆石U-Pb年龄、锆石微量元素和Hf同位素分析，探讨凝灰岩成因，进而讨论其对峨眉山大火成岩省火山活动时限。

1 地质背景及样品采集

峨眉山大火成岩省主要位于中国华南地区(图1)，其西界为哀牢山—红河断裂，西北以龙门山—小菁河断裂为界。峨眉山玄武岩下伏地层为中二叠统茅口组灰岩，其上被上二叠统宣威组或龙潭组地层所覆盖[22,29-30]。峨眉山玄武岩在云南宾川地区最为发育，厚度约5 km，在中国东部地区仅有几百米的厚度[8,22]。峨眉山大火成岩省火山序列在中国西部地区主要由底部低钛玄武岩、上部高钛玄武岩和顶部酸性火山岩组成，在中国东部地区主要由高钛玄武岩组成[4-5]。

地层柱状图引自文献[31]和[32]图2 四川广元地区朝天剖面中—上二叠统地层柱状图Fig.2 Stratigraphic Column from Middle-Upper Permian in Chaotian Section of Guangyuan Area, Sichuan

朝天剖面位于四川省广元市以北约20 km处，依嘉陵江东岸展布，属于背斜的南翼。该剖面长度超过200 m，出露地层包括中二叠统茅口组灰岩、上二叠统吴家坪组和大隆组及下三叠统飞仙关组[31-32]。其中，茅口组顶部为黑色薄层硅质岩，并被厚约2 m的黄色黏土岩和黑色煤线覆盖(图2)，该黏土层和煤线分别被称为王坡层和合山组，并广泛分布于川西北地区[3,13,33]。吴家坪组主要由深灰色含燧石结核的生物碎屑灰岩组成，并夹有黄色—浅黄色的凝灰岩层(图2)。本次样品采自吴家坪组下部的凝灰岩层，其厚度分别为5 cm和30 cm，采样位置详见图2、3。

图3 上二叠统吴家坪组凝灰岩野外照片Fig.3 Field Photographs of Tuffs from Upper Permian Wujiaping Formation

2 分析方法

本次研究对样品CTg-3和CTg-4分别进行全岩和黏土矿物鉴定。矿物成分分析采用X-射线粉晶衍射方法，在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成；测试仪器采用帕纳科X’Pert Pro X 射线粉晶衍射仪，仪器工作电压为40 kV，电流强度为40 mA；矿物组分计算方式和矿物相鉴别依据实验室X射线衍射(XRD)卡片库和Mameli等的研究[34-35]确定。

全岩主量元素分析在澳实矿物实验室完成，采用X射线荧光光谱(XRF)分析测定。微量元素分析在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成，测试采用Agilent 7500a ICP-MS仪分析完成。用于ICP-MS分析的样品处理包括：①称取粉碎至大约200目的岩石粉末50 mg放入Teflon密封溶样弹中；②采用Teflon密封溶样弹将样品用HF+HNO3溶液在195 ℃条件下消解48 h；③将在120 ℃条件下蒸干除Si后的样品用2% HNO3溶液稀释2 000倍，然后定容于干净的聚酯瓶。详细的样品消解处理过程、分析精密度及准确度见文献[36]。

锆石分选采用常规重液和电磁分选的方法，然后在双目镜下挑选出晶型完好，透明度和色泽都较好的锆石颗粒，用环氧树脂将锆石固定，待环氧树脂固化后磨蚀至露出中心部位并抛光，经阴极发光(CL)图像分析锆石颗粒的最佳分析点位置。锆石U-Pb定年和微量元素分析在武汉上谱分析科技有限责任公司利用LA-ICP-MS仪同时分析完成。GeolasPro激光剥蚀系统由COMPexPro 102 ArF 193 nm准分子激光器和MicroLas光学系统组成，ICP-MS型号为Agilent 7700e。激光剥蚀过程中，采用氦气作载气、氩气为补偿气以调节灵敏度，二者在进入ICP之前通过一个T型接头混合，激光剥蚀系统配置有信号平滑装置[37]。本次分析的激光束斑和频率分别为32 μm和6 Hz。锆石U-Pb定年和微量元素分析中，采用标准锆石91500和玻璃标准物质NIST610作外标分别进行同位素和微量元素分馏校正。每个时间分辨分析数据包括20～30 s空白信号和50 s样品信号。对分析数据的离线处理(包括对样品和空白信号的选择、仪器灵敏度漂移校正、元素含量及U-Pb同位素比值和年龄计算)采用软件ICPMSDataCal[36,38]完成。样品锆石U-Pb年龄谐和曲线和年龄分布采用软件Isoplot 3.00[39]完成。详细实验流程见文献[40]。

锆石Hf同位素分析是结合中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室GeoLas 2005 ARF准分子激光剥蚀系统及德国赛默飞世尔科技公司所生产的MC-ICP-MS仪下完成的。激光剥蚀系统、MC-ICP-MS仪操作条件与同位素分馏校正见文献[37]、[38]。εHf(t)值计算采用的176Lu衰变常数为1.867×10-11[41]，现今球粒陨石176Lu/177Hf值为0.033，176Hf/177Hf值为0.283[42]；一阶段Hf模式年龄(TDM1)计算采用的现今亏损地幔176Lu/177Hf值为0.038，176Hf/177Hf值为0.283[43]；二阶段Hf模式年龄(TDM2)计算采用的亏损地幔fDM值为0.015[43]。

3 结果分析

3.1 主要矿物组成

凝灰岩样品CTg-3和CTg-4的矿物组成见表1。样品CTg-3和CTg-4中的石英体积分数分别为1%和8%，黏土矿物体积分数分别高达95%和92%。其中，样品CTg-3含有少量黄铁矿及锐钛矿。在黏土矿物中，样品CTg-3的高岭石和伊蒙混层体积分数分别为67%和33%，而样品CTg-4的高岭石和伊蒙混层体积分数分别为12%和88%。尽管两个样品黏土矿物体积分数略有差别，但成分都以黏土矿物为主，只含有少量石英。

表1 凝灰岩矿物组成

注：石英、黄铁矿和锐钛矿为粒状矿物；高岭石和伊蒙混层为黏土矿物。

3.2 全岩地球化学特征

在球粒陨石标准化稀土元素配分模式[图4(a)、(c)]中，样品CTg-3和CTg-4的稀土元素均为右倾趋势以及明显的Eu负异常，Eu/Eu*值分别为0.13和0.06。在原始地幔标准化微量元素蛛网图[图4(b)、(d)]中，两个样品均具有明显的Ba和Sr负异常，缺失Nb和Ta负异常。

3.3 锆石U-Pb年龄

样品CTg-4中锆石呈无色或浅黄色，大多为柱状半自形—自形晶，阴极发光图像显示清晰的震荡环带，为典型的岩浆型锆石(图5)。对样品CTg-4共测试了21个分析点(表3)。从表3可以看出，锆石Th含量为(27.0～219.9)×10-6，U为(52.8～489.1)×10-6， Th/U值为0.16～0.98，显示出典型岩浆型锆石的特点[44]。在21个锆石分析点中，18个分析点的谐和度大于90%，其余3个分析点的谐和度分别为20%、53%、87%。其中，7个分析点的锆石206Pb/238U年龄为913～410Ma，3个分析点的锆石206Pb/238U年龄为284～279 Ma[图6(a)]，可能为捕获锆石；其余11个分析点的锆石206Pb/238U年龄相对集中，均介于262～257 Ma，加权平均年龄为(260.1±2.8)Ma,平均标准权重偏差(MSWD)为0.12[图6(b)]。

表2 主量、微量及稀土元素分析结果

注：w(·)为元素或化合物含量。

ws为样品含量；wc为球粒陨石含量；wp为原始地幔含量；球粒陨石和原始地幔标准化值引自文献[45]；上寺剖面上二叠统下部凝灰岩数据引自文献[25]；中国西南雅轩桥地区玄武岩数据引自文献[46]；海南岛五指山地区花岗岩数据引自文献[47]；峨眉山高钛玄武岩平均值引自文献[4]和[5]；峨眉山流纹岩及峨眉山粗面岩平均值引自文献[7]图4 球粒陨石标准化稀土元素配分模式和原始地幔标准化微量元素蛛网图Fig.4 Chondrite-normalized REE Patterns and Primitive Mantle-normalized Trace Element Spider Diagrams

表3 锆石U-Pb同位素分析结果

注：误差类型为1σ。

实圈代表锆石U-Pb年龄分析点；虚线圈代表锆石Hf同位素分析点图5 代表性锆石阴极发光图像Fig.5 CL Images of Representative Zircons

3.4 微量元素特征

样品CTg-4中9个206Pb/238U年龄为262～257 Ma的锆石微量元素分析结果见表4。在球粒陨石标准化稀土元素配分模式(图7)中，所分析的锆石颗粒都具有从La向Lu急剧增加的趋势，且均显示明显的Ce正异常及Eu负异常。锆石地球化学特征对岩浆的成分有着很好地体现，并对确定岩浆的构造来源有一定的分析价值[3,25,48]。将所分析的锆石颗粒全部投点到Th/Nb-Hf/Th图解(图8)中，多数锆石颗粒位于岩浆弧/造山带与板内/非造山带交界附近。

图6 锆石U-Pb年龄谐和曲线Fig.6 Concordia Diagrams of Zircon U-Pb Ages

表4 锆石微量元素分析结果

3.5 锆石Hf同位素特征

对样品CTg-4中10个U-Pb年龄在260 Ma左右的锆石颗粒进行原位微区Lu-Hf同位素分析(表5)。所有锆石的εHf(t)值为7.8～11.4，二阶段Hf模式年龄为717～536 Ma。

4 讨 论

4.1 凝灰岩成因

四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩均发生明显的蚀变，其主要由黏土矿物组成，仅含有少量石英(体积分数小于10%)。这种矿物组成特征与典型凝灰岩蚀变的黏土岩矿物组成[49-50]一致，而不同于碎屑岩蚀变的黏土岩(石英体积分数通常大于25%)[49]。目前，对于华南地区上二叠统凝灰岩成因的研究仍存在较多的争议，主要分为3种不同的成因解释：峨眉山酸性火山作用[3]、华南西南缘古特提斯二叠纪大陆岩浆弧[28,48,51-52]、西伯利亚大火成岩省相关的基性火山活动[53]。新的高精度地质年代学数据表明，西伯利亚玄武岩初始喷发时间大致为(252.14±0.12)Ma[54]，明显比四川广元地区朝天剖面上二叠统凝灰岩的形成时间要晚。据此可以推断，四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩可能并非来源于西伯利亚大火成岩省。

前人研究表明，Al、Nb、Ti、Hf、Th及Sc等高场强元素的相对含量可以对凝灰岩来源作出有效解释[3,55-56]。样品CTg-3和CTg-4的Al2O3/TiO2值分别为37.90和31.49，Th/Sc值分别为8.66和17.38，Zr/TiO2值分别为0.31和0.43，均明显高于峨眉山玄武岩(图9)，并且在原始地幔标准化微量元素蛛网图中均显示了明显的Eu负异常且缺失Nb、Ta负异常，这均可与宾川剖面峨眉山火山序列顶部酸性熔结凝灰岩[25]和峨眉山大火成岩省相关的流纹岩[57]地球化学特征对比。同时，广元地区上寺剖面上二叠统下部凝灰岩已被证明来源于峨眉山大火成岩省相关的酸性火山喷发作用[25]。广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩具有和上寺剖面上二叠统下部凝灰岩相似的地球化学特征，暗示二者具有相似的起源，均来自峨眉山大火成岩省相关的酸性火山喷发作用。值得注意的是，朝天剖面吴家坪组凝灰岩样品CTg-4和上寺剖面上二叠统下部凝灰岩样品P3-1的锆石微量元素在Th/Nb-Hf/Th图解中的投点均落在岩浆弧/造山带与板内/非造山带交界附近，具有与冰岛大火成岩省和黄石大火成岩省酸性火山岩锆石微量元素[58]相似的地球化学特征 (图8)。同时，二者在层位和厚度上均可以对比，暗示朝天剖面样品CTg-4和上寺剖面样品P3-1所在凝灰岩层位可能起源于同一期峨眉山火山事件。此外，在中国西南雅轩桥地区和海南岛五指山地区分别报告了年龄为(266.2±2.2)Ma的火山岩[46]和(262.0±3.0)Ma的花岗岩[47]，可能是广元地区上二叠统凝灰岩潜在的物源区。然而，这些岩浆岩均表现出明显的Nb、Ta负异常，其形成于与岛弧俯冲作用有关的构造背景，与广元地区上二叠统凝灰岩表现出的Nb、Ta负异常缺失不一致。因此，认为中国西南雅轩桥地区和海南岛五指山地区二叠纪岩浆活动不是四川广元地区朝天剖面上二叠统凝灰岩的源区。

表5 锆石Hf同位素分析结果

注：εHf(0)为现今εHf值；εHf(t)为年龄t对应的εHf值；fLu/Hf为Hf富集系数。

球粒陨石标准化值引自文献[52]；同一图中相同线条对应不同样品图7 锆石球粒陨石标准化稀土元素配分模式Fig.7 Chondrite-normalized REE Pattern of Zircon

图件引自文献[48]；上寺剖面上二叠统下部凝灰岩样品及宾川剖面峨眉山火山序列酸性熔结凝灰岩样品数据引自文献[25]；清音阁王坡层黏土岩样品数据引自文献[3]；冰岛大火成岩省和黄石大火成岩省酸性火山岩样品数据引自文献[58]图8 Th/Nb-Hf/Th图解Fig.8 Diagram of Th/Nb-Hf/Th

图(b)引自文献[59]；图(c)引自文献[60]；上寺剖面上二叠统下部凝灰岩及宾川剖面峨眉山火山序列酸性熔结凝灰岩数据引自文献[12]；清音阁王坡层黏土岩数据引自文献[3]；峨眉山玄武岩数据引自文献[4]、[5]、[49]、[61]、[62]；峨眉山大火成岩省流纹岩及峨眉山大火成岩省粗面岩数据引自文献[7]、[63]、[64]图9 Al2O3/TiO2-Eu/Eu*、Zr/Sc-Th/Sc和Nb/Y-Zr/TiO2图解Fig.9 Diagrams of Al2O3/TiO2-Eu/Eu*, Zr/Sc-Th/Sc and Nb/Y-Zr/TiO2

4.2 峨眉山大火成岩省活动时限的启示

Sun等通过对位于峨眉山玄武岩下伏地层及夹层中灰岩牙形石带的研究认为，峨眉山大火成岩省火山活动的初始喷发时间在中二叠世Capitanian期中期(约263 Ma)[13]。然而，对峨眉山大火成岩省火山活动终止年龄还存在不同的认识。 钟玉婷等利用CA-TIMS法对宾川剖面峨眉山火山序列顶部酸性熔结凝灰岩和广元地区朝天剖面王坡层黏土岩进行定年，测得的年龄分别为(259.1±0.5)Ma和(259.2±0.3)Ma[20-21]，该结果与Yang等对贵州普安地区峨眉山火山序列顶部凝灰岩的高精度定年所得出的结果((259.51±0.21)Ma)[65]基本一致。广元地区朝天剖面王坡层黏土岩被认为是峨眉山火山序列顶部酸性火山岩剥蚀的产物[49]，其与宾川剖面峨眉山火山序列顶部酸性火山岩年龄基本一致，可代表峨眉山大火成岩省火山活动的终止年龄[21]。然而，目前保存在宾川剖面和普安地区峨眉山火山序列酸性火山岩或凝灰岩分别与三叠系和上二叠统龙潭组地层呈平行不整合接触关系[22,65]。由于酸性火山岩主要位于峨眉山火山序列上部，其相比于玄武岩层更可能会被优先剥蚀[24]。大量的碎屑沉积已经被证明通过峨眉山火山序列酸性火山岩的风化剥蚀作用沉积在相邻的晚二叠世沉积体系中[23-24]。上述研究暗示宾川剖面峨眉山火山序列顶部酸性熔结凝灰岩高精度年龄((259.1±0.5)Ma)可能并不代表峨眉山大火成岩省火山活动的终止年龄。

广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩锆石εHf(t)值为7.8～11.4，Th/Nb值为5.4～14.9。这与宾川剖面峨眉山火山序列酸性熔结凝灰岩及上寺剖面上二叠统下部凝灰岩样品P3-1(εHf(t)值为5.2～9.6，Th/Nb值大部分小于15)[12]基本一致(图8)，暗示其源区的一致性。朝天剖面吴家坪组凝灰岩锆石具有相对清音阁王坡层黏土岩更高的εHf(t)值、更低的Th/Nb值[3](图8)以及更高的全岩Al2O3/TiO2值(图9)，暗示二者可能具有不同的源区。上述结果表明，王坡层黏土岩所代表峨眉山酸性火山活动可能并没有结束。四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩可能和上寺剖面一样，均代表峨眉山大火成岩省火山活动的延续。高精度年龄研究表明，峨眉山大火成岩省相关的侵入岩形成年龄为(259.6±0.5)～(257.6±0.5)Ma[66]，该年龄同样支持峨眉山大火成岩省火山活动可能持续到晚二叠世早期。

5 结 语

(1)四川广元地区朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩的形成与峨眉山大火成岩省酸性火山活动有关。

(2)朝天剖面上二叠统吴家坪组凝灰岩位于茅口组顶部王坡层黏土岩之上，暗示王坡层黏土岩所得出的年龄制约可能并不代表峨眉山大火成岩省火山活动的终止年龄，且峨眉山大火成岩省火山活动可能持续到晚二叠世早期。