连续施用有机肥后重金属在土壤-作物系统中的积累与迁移特征

茹淑华，徐万强，侯利敏，孙世友，张国印，王凌，苏德纯

1. 河北省农林科学院农业资源环境研究所/河北省肥料技术创新中心，河北 石家庄 050051；

2. 中国农业大学资源与环境学院/农田土壤污染防控与修复北京市重点实验室，北京 100193

集约化养殖业快速发展随之产生的大量畜禽粪便，已成为目前中国农村主要面源污染之一。把畜禽粪便制成有机肥施用于农田是治理畜禽粪便污染、提高农田肥力的主要途径（马永喜，2010）。在集约化养殖过程中，饲料中广泛使用含有重金属的添加剂，而且由于其生物利用率比较低，大部分重金属随着粪便排出体外（Sarmah et al.，2006；Nasiru et al.，2013），致使畜禽粪便中重金属含量超标。长期大量施用畜禽粪便会对农田土壤产生污染风险。农田中土壤重金属的来源主要包括有肥料施用、大气降尘和污水灌溉（Mortvedt，1996；Cheng，2003；Chen et al.，2007）。有研究表明，农田土壤重金属更多来源于肥料的长期施用（曹志洪等，2008）。调查表明以鸡粪、猪粪和牛粪等为原料的有机肥已成为土壤重金属污染的主要来源（贾武霞等，2016；黄绍文等，2017）。

有关畜禽粪便中重金属在土壤中迁移转化的大部分研究集中于室内培养模拟研究，存在试验时间短、长期效应跟踪不够或有机肥类型单一等问题。董同喜等（2014）等通过文献查阅和采样分析，表明华北农田小麦-玉米轮作体系下，Cu、Zn、Cd、Ni、Pb、Cr 6种重金属元素的主要输入源为畜禽粪便有机肥，其占总输入量的比例分别是 86.1%、83.8%、76.6%、72.5%、64.3%和 46.3%。吴东涛（2012）等研究表明施肥12年条件下，表层土壤中Zn的质量分数超过国家土壤环境质量标准（GB 15618—1995）中的二级土（Zn＜250 mg·kg-1）。商和平等（2015）土壤培养试验结果表明，通过畜禽粪便有机肥进入土壤中的Cu和Zn在土壤中主要以交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态以及有机结合态的形式存在，且畜禽粪便有机肥的来源不同，各形态Cu和Zn在不同土壤中所占比例不同。杨子仪等（2014）研究表明在黑土中施用化肥和畜禽粪便有机肥3年后，土壤中Zn含量均表现出一致变化：猪粪＞鸡粪＞CK和单施化肥处理。王美等（2014）研究表明在黑土和红壤上，有机肥与化肥配施与对照不施肥相比显著提高土壤Cu、Zn和Cd含量。调查表明不同畜禽粪便农用区小麦中的Cr、Ni、Cd、As均存在不同程度超标情况，其中鸡粪农用区Cr的超标率达66.67%（叶必雄等，2013）。而有关连续多年定量施用不同畜禽粪便有机肥后重金属在土壤—农作物体系中迁移转化的研究还相对较少。

华北平原是中国的小麦、玉米重要主产区之一，2018年华北地区粮食产量约占全国粮食总产量的35.84%，其在中国粮食生产和农产品质量安全方面占有举足轻重的地位。冬小麦-夏玉米轮作体系是华北平原主要的粮食作物轮作方式。为防止农田土壤重金属污染，保障食品安全，明确畜禽粪便有机肥安全施用的重金属负荷，研究连续定量施用畜禽粪便有机肥后不同重金属在小麦-玉米轮作系统农田土壤和农产品中的积累特征，分析不同有机肥施用量与土壤和农产品重金属含量间的定量关系，对科学合理利用有机肥，确保农产品安全具有重要意义。基于此，本文通过连续的田间小区试验，定量研究连续施用不同有机肥后 Cu、Zn、Cd、Cr、Pb、As和Hg在土壤和小麦-玉米中的积累与迁移特征，为从源头上控制农田土壤重金属污染提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料

田间试验地位于河北省农林科学院大河试验站（38°07′32″N，114°23′00″E）。土壤母质为洪冲积物，土壤类型为黏壤质洪冲积石灰性褐土。土壤基本理化性质：pH值为7.93、有机质1.81%、全氮 1.11 g·kg-1、土壤硝态氮 25.8 mg·kg-1、全磷0.08%、有效磷 14.5 mg·kg-1、全钾 1.79%、速效钾96.3 mg·kg-1。本次研究选用的试验田基础土重金属质量分数低于土壤环境质量农用土壤污染风险管控标准（GB15618—2018）（Cu≤100、Zn≤300、Cd≤0.6、Cr≤250、Pb≤170、As≤25 和 Hg≤3.4），土壤未被重金属污染。供试鸡粪有机肥（2010—2013）选用正定县希星有机肥厂生产的成品有机肥，猪粪有机肥（2010—2013）选用正定县农富有机肥厂生产的半成品有机肥。鸡粪和猪粪有机肥（2014—2016）均选用正定县农富有机肥厂生产的半成品有机肥（表1）。

1.2 试验设计

本试验共设9个处理，包括1个常规施化肥处理（CK：N 300 kg·hm-2、P2O5150 kg·hm-2、K2O 90 k·hm-2）、4 个猪粪用量梯度处理（ZF1：15 t·hm-2、ZF2：30 t·hm-2、ZF3：45 t·hm-2、ZF4：60 t·hm-2），4 个鸡粪用量梯度处理（JF1：15 t·hm-2、JF2：30 t·hm-2、JF3：45 t·hm-2、JF4：60 t·hm-2）。每个处理设置3个重复，共27个小区，每个小区面积为12 m2（长3 m，宽4 m），均随机排列，小区南北向用田埂隔开，东西向用塑料板隔开。为了控制施肥方式一致，所有鸡、猪废弃物堆肥和化肥均采用小麦播种前一次性基肥施用，施肥后与耕层土壤（0—15 cm）用小型悬耕机充分混匀。本研究于2010年10月开始，到2017年6月结束，试验期共7年，种植类型包括小麦单作、小麦-小白菜轮作、小麦-玉米轮作。为使各小区产量基本保持一致，有机肥中的N和P含量按相当于化肥的70%折算，养分不足的用化肥补充，氮肥采用尿素（N46%），磷肥采用普通过磷酸钙（P2O516%）。田间管理方式参照当地习惯管理。

1.3 样品采集

于 2011—2017年在小麦成熟期时采集土壤样品，每小区取0—15 cm和15—30 cm土壤样品，土样经自然风干后研磨先过1 mm尼龙筛，然后取部分土样过0.149 mm尼龙筛，供土壤重金属全量分析。于 2017年在小麦和玉米成熟期时采集小麦和玉米植株样品，每个小区随机取20株小麦样品，随机取2株玉米样品，分别混匀为1个植物样品，分为秸秆和籽粒两部分，放置于烘箱于70 ℃烘干，秸秆和籽粒分别用高速粉碎机粉碎。

表1 试验用土壤和肥料中的重金属质量分数Table1 Heavy metal content of soil and manures for testing

1.4 样品分析、质量控制

土壤样品重金属全量的测定 称取过0.149 mm筛的土壤样品约0.2500 g于50 mL聚四氟乙烯坩埚中，加入HNO35 mL、HF 5 mL和HClO43 mL，在电热板上消解，用电感耦合等离子体质谱仪（ICAP-Q ICP-MS）测定As、Cd、Pb和Hg含量，用等离子发射光谱仪（ICP-OES Optima 7000DV）测定Cu、Zn、Cr含量。每一批样品均加入土壤标样（GBW07410）做质量控制，在标样符合推荐值范围内，其结果可采用。

小麦样品重金属的测定：分别称取秸秆和籽粒样品约0.5000 g于50 mL三角烧瓶中，加入8 mL硝酸（优级纯）和2 mL高氯酸（优级纯），经电热板消煮，用电感耦合等离子体质谱仪（ICAP-Q ICP-MS）测定Cr、As、Cd、Pb含量，用等离子发射光谱仪（ICP-OES Optima 7000DV）测定Cu、Zn含量。每一批样品均加入植株标样（GBW08503C）做质量控制，在标样符合推荐值范围内，其结果可采用。

1.5 数据处理

数据图表采用Microsoft Office Excel 2007绘制，显著性差异采用SPSS 18.0分析。

2 结果与分析

2.1 连续7年施用有机肥对土壤重金属含量的影响

由表2连续7年施用猪粪有机肥对土壤重金属积累的影响可以看出，连续7年施用猪粪有机肥处理 0—15 cm 土壤重金属 Cu、Zn、Cd、Cr、Pb、As和 Hg质量分数最高分别到达 82.34、175.83、0.210、67.47、22.27、12.12、0.116 mg·kg-1。随着猪粪施用量的增加，0—15 cm土壤Cu、Zn、Cd和As含量均呈显著增加的趋势，而Cr、Pb和Hg的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪的处理15—60 t·hm-2）均显著增加了0—15 cm 土壤 Cu、Zn和 As含量，增幅分别在77.57%—261.46%、40.41%—145.68%、41.74%—46.19%。与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪的处理（45—60 t·hm-2）也显著增加了0－15 cm土壤Cd含量，增幅为14.53%—22.09%。这与试验用猪粪有机肥本身Cu、Zn、As和Cd元素含量高有关。通过分别对连续 7年不同猪粪施用量与土壤Cu、Zn、Cd含量之间的关系用数学模型模拟，发现二者分别均符合线性相关关系，且达到极显著相关（Cu：y=0.137x+25.934，R2=0.9248；Zn：y=0.248x+76.033，R2=0.981；Cd：y=0.0001x+0.154，R2=0.8851）。根据《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》（GB 15618—2018）规定的农用地土壤污染风险筛选值（pH＞7.5，Cu≤100 mg·kg-1、Zn≤300 mg·kg-1、Cd≤0.6 mg·kg-1），推算出猪粪有机肥的安全施用量分别为540.63、903.09、4460 t·hm-2。如果猪粪有机肥每年施用量为 15 t·hm-2，以土壤 Cu、Zn、Cd含量的限值计，可以分别安全施用36年、60年和297年。本试验条件下，所有施猪粪有机肥处理土壤重金属含量均未超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》规定的农用地土壤污染风险筛选值。

随着猪粪有机肥施用量的增加，15—30 cm土壤Cu、Zn和Cd含量也均呈显著增加的趋势。与施化肥的处理相比，猪粪用量 30、45、60 t·hm-2的处理15—30 cm土壤Cu和Cd含量显著升高；猪粪用量60 t·hm-2的处理15—30 cm土壤Zn含量也显著升高，其他元素没有显著差异。这表明猪粪有机肥带入的Cu、Zn和Cd从耕层向下发生了迁移并在15—30 cm土壤积累。可见，长期施用高量猪粪有机肥不仅会造成农田耕层土壤 Cu、Zn和 Cd的积累，而且还会引起其向深层土壤的迁移。因此，长期施用高量有机肥时应特别关注重金属在土壤剖面中的迁移。

表2 连续7年施用猪粪有机肥对土壤重金属积累的影响Table 2 Effects of continuous application for 7 years of pig manure on soil heavy metal content

由表3连续7年施用鸡粪有机肥对土壤重金属积累的影响可以看出，连续7年施用鸡粪有机肥处理0—15 cm土层土壤重金属Cu、Zn、Cd、Cr、Pb、As和 Hg质量分数最高分别到达 31.60、383.42、0.200、100.53、22.40、12.37、0.119 mg·kg-1。随着鸡粪施用量的增加，0—15 cm 土壤 Cu、Zn、Cr含量均显著增加，而Cd、Pb、As和Hg的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用鸡粪的处理（15—60 t·hm-2）均显著增加了 0—15 cm土壤 Cu、Zn含量，增幅分别在 16.81%—38.72%、133.93%—435.73%。连续7年施用鸡粪的处理（30—60 t·hm-2）均显著增加了0—15 cm土壤Cr含量，增幅在33.45%—58.31%。这与本研究中前期施用鸡粪本身的Cu、Zn、Cr含量较高有关。通过分别对连续 7年不同鸡粪施用量与土壤 Cu、Zn、Cr含量之间的关系用数学模型模拟，发现二者符合线性相关关系，且达到极显著相关（Cu：y=0.0217x+22.847，R2=0.8823；Zn：y=0.7926x+89.612，R2=0.9556；Cr：y=0.0834x+63.51，R2=0.9357）。根据《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》（GB 15618—2018）规定的农用地土壤污染风险筛选值（pH＞7.5，Cu≤100 mg·kg-1、Zn≤300 mg·kg-1、Cr≤250 mg·kg-1），推算出鸡粪有机肥的安全施用量分别为 3555.44、265.44、2236.09 t·hm-2。如果鸡粪有机肥每年施用量为15 t·hm-2，以土壤Cu、Zn、Cr含量的限值计，可以分别安全施用237年、18年和149年。除连续7年鸡粪用量45、60 t·hm-2的处理土壤Zn含量已超过土壤污染风险筛选值外，其他所有施鸡粪有机肥处理均未超过农用地土壤污染风险筛选值，表明长期施用Zn含量高的鸡粪有机肥对土壤重金属Zn累积影响很大。

随着鸡粪施用量的增加，15—30 cm土壤Cu、Zn、Cr含量也均呈显著增加的趋势。与施化肥的处理相比，鸡粪用量45、60 t·hm-2的处理、鸡粪用量30、45、60 t·hm-2的处理和鸡粪用量 15、30、45、60 t·hm-2的处理土壤 Cu、Cr、Zn含量分别显著升高，其他元素没有显著差异。这表明高用量鸡粪有机肥带入土壤的Cu、Zn、Cr均从耕层向下发生了迁移并在15－30 cm土壤积累。

2.2 连续7年施用有机肥对小麦重金属含量的影响

由表4连续7年施用猪粪有机肥对小麦重金属含量的影响可以看出，随着猪粪施用量的增加，小麦籽粒Cu、Zn和As含量均呈明显增加的趋势，而Cd、Cr和Pb的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续 7年施用猪粪的处理（15—60 t·hm-2）均显著增加了小麦籽粒Cu、Zn含量，Cu、Zn含量增幅分别在 27.18%—49.87%、25.66%—98.81%。连续7年施用高量猪粪的处理（60 t·hm-2）小麦籽粒 Cu含量显著高于施用低量猪粪的处理（15、30 t·hm-2）。连续7年施用高量猪粪的处理小麦籽粒 Zn含量显著高于施用低量猪粪处理小麦籽粒Zn含量。与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪 30 t·hm-2和 45 t·hm-2的两个处理均明显增加了小麦籽粒As含量，其中施用猪粪45 t·hm-2的处理达到显著水平。连续 7年施用猪粪的处理（45 t·hm-2和 60 t·hm-2）小麦籽粒 As 含量均显著高于施用猪粪的处理（15 t·hm-2）。与相关的食品安全标准（NY 861—2004、GB2762—2017）对比，连续7年施用猪粪的处理（15—60 t·hm-2）小麦籽粒 Zn含量已超标，这对中国粮食安全具有一定的潜在风险。一方面，由于连续施用猪粪有机肥引起土壤Zn含量显著升高，还可能由于不同重金属对小麦生理功能影响不同，而导致Zn比Cu更容易在小麦体内积累。L'Herroux et al.（1997）研究发现，猪粪中Zn的迁移性较强，而Cu则由于有机质对其亲和力较强，易形成有机结合态而降低其生物有效性。通过分别对连续7年不同猪粪施用量与小麦籽粒Cu、Zn、As含量之间的关系用数学模型模拟，发现二者分别均符合线性相关关系，且达到极显著相关（Cu：y=0.0042x+4.0523，R2=0.7425；Zn：y=0.0961x+43.595，R2=0.9293；As：y=0.0004x+0.191，R2=0.6709）。根据于农业部对粮食（含谷物、豆类、薯类）及制品中铜和锌的限量值（NY 861—2004，Cu≤10 mg·kg-1、Zn≤50 mg·kg-1）和食品安全国家标准规定的食品中污染物限量（As≤0.5 mg·kg-1)，推算出猪粪废弃物堆肥的安全施用量分别为1416.11、66.64、772.5 t·hm-2。如果猪粪有机肥每年施用量为15 t·hm-2，以食品Cu、Zn、As含量的限值计，可以分别安全施用94年、4年和51.5年。

表3 连续7年施用鸡粪有机肥对土壤重金属积累的影响Table 3 Effects of continuous application for 7 years of chicken manure on soil heavy metal content

表4 连续7年施用猪粪有机肥对小麦重金属质量分数的影响Table4 Effects of continuous application for 7 years of pig manure on heavy metal content in wheat

从表4还可以看出，随着猪粪施用量的增加，小麦秸秆Cu、Zn含量均呈明显增加的趋势，而Cd、Cr、Pb和As的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续 7 年施用猪粪的处理（45、60 t·hm-2）均显著增加了小麦秸秆Cu含量，分别增加37.92%和43.62%。

由表5连续7年施用鸡粪有机肥对小麦重金属含量的影响可以看出，随着鸡粪施用量的增加，小麦籽粒Zn和Cd含量均呈明显增加的趋势，而Cu、Cr、Pb和As的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续 7年施用高量鸡粪的处理（45、60 t·hm-2）均显著增加了小麦籽粒Zn含量，分别增加51.91%和64.74%。与施化肥的处理相比，连续7年施用高量鸡粪60 t·hm-2的处理显著增加了小麦籽粒Cd含量，增加了40.00%。与相关的食品安全标准（NY 861—2004、GB2762—2017）对比，连续7年施用鸡粪的处理（30—60 t·hm-2）小麦籽粒Zn含量已超标。通过对连续7年不同鸡粪施用量与小麦籽粒Zn含量之间的关系用数学模型模拟，发现二者符合线性相关关系，且达到显著相关（Zn：y=0.068x+41.919，R2=0.8092）。根据农业部对粮食及制品中 Zn的限量值（NY 861—2004，Zn≤50 mg·kg-1)，推算出鸡粪废弃物堆肥的安全施用量为118.84 t·hm-2。如果鸡粪有机肥每年施用量为15 t·hm-2，以食品Zn含量的限值计，可以安全施用8年。

表5 连续7年施用鸡粪有机肥对小麦重金属质量分数的影响Table 5 Effects of continuous application for 7 years of chicken manure on heavy metal content in wheat

随着鸡粪施用量的增加，小麦秸秆Cu、Zn含量均呈明显增加的趋势，而Cd、Cr、Pb和As的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用鸡粪的处理（45、60 t·hm-2）均显著增加了小麦秸秆Cu含量，分别增加32.21%和36.91%。与施化肥的处理相比，连续7年施用鸡粪的处理（15—60 t·hm-2）均显著增加了小麦秸秆Zn含量，增幅为46.77%—253.42%。

由表6连续7年施用猪粪有机肥对玉米重金属含量的影响可以看出，玉米籽粒Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As质量分数范围分别为1.82—2.46、23.53—26.90、0.004—0.014、0.51—0.60、0.031—0.038、0.039—0.047 mg·kg-1。随着猪粪施用量的增加，玉米籽粒Cu、Zn等重金属含量均没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪的处理（15—60 t·hm-2）玉米籽粒中重金属 Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As含量均没有显著的变化。与相关的食品安全标准（NY 861—2004、GB2762—2017）对比，连续7年施用猪粪不同用量的所有处理玉米籽粒重金属含量均不超标。随着猪粪施用量的增加，玉米秸秆Cu含量均呈明显增加的趋势，而Zn、Cd、Cr、Pb和As的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用低量猪粪的处理（15 t·hm-2）均显著降低了玉米秸秆Cu含量。连续7年施用高量猪粪的处理（45、60 t·hm-2）玉米秸秆 Cu含量均显著高于施用低量猪粪的处理（15 t·hm-2）。玉米秸秆中重金属Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As质量分数范围分别为 7.10—9.49、24.36—27.36、0.053—0.066、2.73—4.17、1.32—1.75、1.12—2.70 mg·kg-1。可见猪粪带入土壤中的重金属从向玉米秸秆和籽粒的转移能力明显低于小麦。

由表7连续7年施用鸡粪有机肥对玉米重金属含量的影响可以看出，随着鸡粪施用量的增加，玉米籽粒Cu、Zn等重金属含量均没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续 7年施用鸡粪的处理（15、30、45、60 t·hm-2）玉米籽粒中重金属 Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As含量均没有显著的变化。玉米籽粒中重金属Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As质量分数范围分别为 2.06—2.56、21.26—23.66、0.005—0.009、0.47—0.57、0.030—0.033、0.039—0.045 mg·kg-1。与相关的食品安全标准（NY 861—2004、GB 2762—2017）对比，连续7年施用鸡粪不同用量的所有处理玉米籽粒重金属含量均不超标。可见鸡粪中的重金属从土壤向玉米秸秆和籽粒的迁移能力明显低于小麦。随着鸡粪施用量的增加，玉米秸秆Zn含量呈明显增加的趋势，而Cu、Cd、Cr、Pb和As 的含量没有显著的变化。与施化肥的处理相比，连续7年施用鸡粪的处理（15—60 t·hm-2）均显著增加了玉米秸秆Zn含量，增幅为140.77%—286.18%。连续 7年施用高量鸡粪的处理（60 t·hm-2）玉米秸秆 Zn含量均显著高于施用低量鸡粪的处理（15 t·hm-2）。玉米秸秆中重金属Cu、Zn、Cd、Cr、Pb和As质量分数范围分别为6.20—11.03、52.44—84.11、0.041—0.061、3.13—3.95、1.15—1.79、2.88—3.36 mg·kg-1。

表6 连续7年施用猪粪有机肥对玉米重金属质量分数的影响Table 6 Effects of continuous application for 7 years of pig manure on heavy metal content in corn

表7 连续7年施用鸡粪有机肥对玉米重金属质量分数的影响Table 7 Effects of continuous application for 7 years of chicken manure on heavy metal content in corn

3 讨论

畜禽养殖业配方饲料添加Zn等微量元素较为普遍，由于畜禽对添加剂中的微量元素吸收利用率通常较低，这些微量元素大部分随粪便排出，故畜禽粪便有机肥料还田已成为农田重金属主要污染源之一（姜萍等，2010；Nicholson et al.，2003）。国内外研究表明，施用畜禽粪便有机肥能够增加土壤Cu和Zn等重金属含量（李祖章等，2010；王美等，2014；孙国峰等，2017）。畜禽粪便种类和施用量是影响土壤中Cu、Zn等重金属积累的重要因素。贾武霞等（2016）研究表明畜禽粪便施用对土壤重金属累积的影响大小为：猪粪＞鸡粪＞牛粪，表明猪粪施用的环境风险更大。本试验结果表明，与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪的处理均显著增加了0—15 cm土壤Cu、Zn、As和Cd含量。连续 7年施用鸡粪的处理均显著增加了 0—15 cm土壤 Cu、Zn和 Cr含量。这与本试验用猪粪和鸡粪有机肥本身的重金属元素含量较高有关。另外，随着猪粪施用量的增加，0—15 cm土壤Cu、Zn、Cd和As含量均呈显著增加的趋势。随着鸡粪施用量的增加，0—15 cm土壤Cu、Zn、Cr含量均显著增加。可见长期施用不同种类有机肥和施用量不同带来的重金属污染风险也是不同的。

土壤中重金属的行为会受到土壤pH、有机质、CEC等理化性质的影响，土壤有机碳含多种官能团能够吸附、络合重金属，进而影响重金属的迁移（毛志刚等，2014；Ren et al.，2015；段德超等，2016）。有研究发现，随着畜禽粪便施用量的增加，重金属Cu、Zn等含量在土壤剖面垂直分布中明显增加（王成贤等，2011；李金峰等，2016）。本研究中，猪粪施用量较高时，Zn和Cd向15—30 cm土壤迁移并积累。鸡粪用量较高时，Cu、Zn、Cr向15—30 cm土壤迁移并积累。这可能是因为施在表层的猪粪和鸡粪有机肥分解后使土壤中的溶解性有机碳（DOC）含量增加，活性有机碳可以作为重金属的有机配体，从而对重金属的迁移产生影响（柳敏等，2006）。因此，长期施用高量有机肥时应特别关注重金属在土壤剖面中的累积和迁移。

已有研究表明，一方面有机肥中的腐殖质通过螯合、络合反应固定重金属，从而降低重金属对植物的有效性（华珞等，2002；Chang et al.，1996）；另一方面，施用有机肥能显著提高重金属的有效性（王开峰等，2008；谭长银等，2009；Lipoth et al.，2007）。本研究中，连续7年施用猪粪的处理均显著增加了小麦籽粒Cu、Zn含量；施用高量猪粪的处理（45 t·hm-2和 60 t·hm-2）小麦籽粒 As含量均显著高于低量猪粪的处理（15 t·hm-2）；连续7年施用高量鸡粪的处理均显著增加了小麦籽粒Zn和Cd含量。这是由于施用畜禽粪便有机肥显著增加了土壤重金属生物有效性所致。另外，本研究中总体上是施用相同用量鸡粪有机肥处理土壤Zn含量、小麦和玉米秸秆中Zn含量均明显高于猪粪有机肥处理，而籽粒中Zn含量却差异不大，表明施用猪粪有机肥的处理Zn元素从小麦和玉米秸秆向籽粒的转移能力高于鸡粪有机肥处理。这可能是由于施用猪粪有机肥处理土壤 Cu含量明显高于鸡粪处理，而土壤中 Cu含量的增高可以促进植物对 Zn的吸收的缘故（薛艳等，2005）。本研究中相同施肥条件下，除Cr外，小麦籽粒中Cu、Zn等重金属含量明显高于玉米，表明小麦籽粒对Cu、Zn等重金属具有更高的吸收累积能力，这与陈虎等（2013）的研究结果一致。

4 结论

（1）连续7年施用猪粪的处理均显著增加了0—15 cm土层土壤 的Cu、Zn、As和Cd含量。猪粪施用量高时，Zn和Cd已迁移到15－30 cm土层并积累。与施化肥处理相比，连续7年施用鸡粪的处理均显著增加了耕层土壤Cu、Zn和Cr含量，增幅分别在 16.81%—38.72%、133.93%—435.73%和33.45%—58.31%。鸡粪用量较高时，Cu、Zn、Cr向15—30cm土壤迁移并积累。可见，施用有机肥种类不同带来的重金属污染风险也不同，应特别关注长期施用有机肥后重金属在土壤剖面中的累积和迁移。

（2）与施化肥的处理相比，连续7年施用猪粪的处理均显著增加了小麦籽粒Cu、Zn含量；连续7年施用高量鸡粪的处理均显著增加了小麦籽粒Zn和Cd含量。连续7年施用猪粪的处理和高量鸡粪的处理小麦籽粒Zn含量超过相关的食品安全标准（NY 861—2004），小麦籽粒对Cu、Zn等重金属具有更高的吸收累积能力。