河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

杨 洋,董晓波*,麦 榕,吕 峰,王梧熠,孙啸申,王晓青,朱海鹏

河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

杨 洋1,2,董晓波1,2*,麦 榕1,2,吕 峰1,2,王梧熠1,2,孙啸申1,2,王晓青1,2,朱海鹏1,2

(1.河北省气象与生态环境重点实验室,河北 石家庄 050021；2.河北省人工影响天气办公室,河北 石家庄 050021)

为研究河北省中南部对流层内CH4时空分布特征,2018年6~7月利用空中国王350飞机搭载高精度CH4分析仪和相关辅助设备,对河北中南部城市上空(600~5500m)CH4浓度进行飞机探测.探测期间共飞行4架次,取得7组CH4浓度垂直廓线数据.结果表明:探测期间CH4浓度最小值为1884´10-9,最大值为2038´10-9,多架次垂直方向上平均浓度为(1915±90)´10-9.不同探测架次CH4浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在混合层顶以下(约1000m)存在明显分界线.1000m以下,同高度层CH4浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124´10-9,同一架次CH4浓度的垂直梯度变化受大气层结影响明显,位温垂直梯度接近零时,CH4浓度的垂直梯度变化不明显.1000m以上,CH4浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH4浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH4浓度振幅最小,差值<15´10-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.石家庄上空同高度层CH4浓度白天整体大于夜间,随高度降低差值变大,说明石家庄白天CH4排放源强度大于夜间.

河北省中南部；对流层；甲烷浓度；时空分布；飞机探测

甲烷(CH4)是大气中辐射强迫仅次于二氧化碳(CO2)的长寿命温室气体,其单位质量吸收长波辐射的能力是CO2的25倍[1],在所有长寿命温室气体的辐射强迫贡献中约占17%[2].此外CH4会与羟基自由基(OH-)发生反应,影响大气氧化能力[3],参与全球尺度的大气动力过程[4].2017年全球CH4浓度(摩尔分数,下同)达1859×10-9[2],与工业革命前的浓度相比(722´10-9)增幅超过157%,增速远超CO2和氧化亚氮(N2O).因此,研究大气中CH4浓度时空分布和运移特征对于了解气候变化和大气化学特征至关重要.

近年来,在全球变暖的大背景下,国际上对温室气体排放源核查提出了更高的要求[5].而随着清洁能源在全球范围内的政策性倡导,我国《能源“十三五”规划》确定了提高天然气在一次能源消费结构中比重的发展目标,天然气作为清洁燃料,代替传统化石燃料,将有效改善大气污染现状.翟君等[6]研究表明发展气体燃料发动机在2020年对中国温室气体减排的贡献可达475.82Mt CO2e.但是天然气生产和运输过程中因逃逸性设备泄露导致的CH4排放,也引发了关于能源结构优化的探讨和争议[7].20世纪90年代起,有关温室气体的研究多基于地面观测网获取温室气体浓度信息,结合全球传输模式,估算典型区域的温室气体的地表通量[8],以及全球源汇收支[9].1989年开始执行的世界气象组织/全球大气观测(WMO/GAW)计划即为此类代表.目前全球范围内对于CH4的源汇分布和运移机制研究还有很大的不确定性[10].计军平等[11]利用结构分解分析(SDA)的加权平均分解法分析了4类增长因素对1992~ 2007年中国温室气体排放变化的影响,认为最终需求规模扩大是引起排放增长的主要因素,建筑业和机械、电气、电子设备制造业是隐含温室气体排放增加的主要来源.垂直观测作为地面探测的补充手段,在更大的空间尺度上提供温室气体的分布、交换和传输信息[12].然而,目前全球范围内对CH4等温室气体的观测研究中,垂直尺度观测还相对较少[13],尤其在我国CH4空中观测尚无报道.因此,在我国华北平原进行CH4浓度垂直尺度的时空变化研究,对于准确反演其源汇特征,更好地评估和预测其气候效应具有重要意义.

河北是我国煤改气工程的重点区域,自然状况和人为条件复杂多变,其研究结果具有很高的代表性.本研究利用“空中国王”飞机搭载高精度CH4分析仪,在河北中南部城市上空,获取白天和晚上对流层内不同高度CH4浓度的垂直廓线.结合京津冀区域的功能定位、经济社会发展、资源环境等因素,研究河北典型区域CH4的垂直分布规律和时空分布特征,对精确定量城市群CH4排放量具重要意义.

1 材料与方法

1.1 仪器设备及性能

本研究使用的是经河北省人工影响天气办公室改装的“空中国王”(King Air-350,美国)飞机,搭载波长扫描光腔衰荡(CRDS)温室气体分析仪(G-1301,Picarro,美国)和相关辅助设备.该分析仪的观测原理为波长扫描光腔衰荡(WS-CRDS),因采样气体对激光吸收导致光强衰减,利用衰荡时间差与样品气浓度呈线性相关关系即可定量目标组分浓度.仪器光腔的有效光程可达20km,显著提高了分析仪对干扰气体的灵敏度,因而具有较高的精度和较好地稳定性,确保在混合气体中实现超痕量测量.实验期间CH4测量精度优于2´10-9,时间分辨率~2s.同时为保证垂直探测时流量稳定,在分析仪之前安装高精度质量流量控制器.辅助设备包括:AIMMS气象探头,GPS,摄像头等.辅助设备每年进行定期维护和标定,CRDS温室气体分析仪在每次飞行前用可溯源至世界气象组织(WMO)中心标校实验室(CCL)的标气进行标定,观测结果可溯源至WMO X2004A标准尺度.

1.2 飞行方案

晴空条件下,飞机沿城市环路飞行,在城市上空600～5500m高度区间进行CH4浓度垂直分布的探测.飞机首先从最低高度(600m)呈螺旋式上升到最大探测高度(5500m),之后向下每隔600m水平探测一圈至1500m,然后每隔300m水平探测一圈至600m后返航.在石家庄上空的实际飞行轨迹见图1.

图1 石家庄上空飞行探测轨迹

1.3 数据处理

对飞机探测获得的CH4浓度-时间序列进行分析,对由于仪器的短时故障、特殊气象条件(如飞机穿云)、影响仪器运行的飞行条件(如飞机剧烈颠簸)等造成的数据异常进行标记,不参与下一步分析.

标记无效数据后的浓度序列同GPS系统获得的空间信息数据根据时间进行匹配.考虑到气流从飞机顶部进样口到分析仪入口的滞留时间,以及分析仪的响应时间共计11s,在匹配过程中也将滞留时间进行校正.

根据飞机探测高度变化,取飞行的上升和下降阶段,对垂直方向每50m的CH4浓度值进行平均值,得到垂直廓线.通过飞机携带的AIMMS气象探头获得的大气温度数据,通过计算得到的垂直廓线通过的垂直梯度变化,来判断大气层结的分布特征.

2 结果与分析

2.1 CH4浓度随高度的变化

2018年6~7月探测期间共飞行4架次,取得7条有效的CH4浓度廓线,其中在石家庄市上空取得5条廓线,邢台市区上空取得2条廓线,如表1所示.探测期间,飞行区域高空均受槽后脊前西北气流控制,均为晴天无云的天空状况.不同飞行架次地面风速均较小,在2m/s左右,水平能见度均大于10km.

表1 飞行探测期间CH4廓线数据

图2 CH4平均浓度垂直分布廓线

探测期间,CH4浓度最小值为1884´10-9,出现在石家庄上空4000m,最大值为2038´10-9,出现在石家庄上空1350m处.在7条廓线中,最低探测高度600m,最高探测高度5500m,平均浓度为探测高度区间的平均值.对流层内不同飞行架次的CH4平均浓度较为一致,变化较小,说明以天为时间尺度,CH4在大气中的浓度整体上较为恒定.但不同架次间的CH4浓度最大值差异相对明显.除廓线1和2飞行高度没有进入2000m以下,剩余5条廓线的CH4浓度最大值均出现在近地面,且最大值出现的高度也不尽相同.本文观测结果同CH4排放规律相吻合,主要排放源主要分布在地表,且源强度受多种因素影响.

图2给出了探测期间CH4平均浓度垂直分布, 0~5500m内不同架次间CH4浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,然后稳定不变的趋势,且在高空有一个比较明显的分界线(约1000m).1000m以下,同高度层CH4浓度起伏变化较大,不同架次间最大差值124´10-9.1000m以上,CH4浓度随高度增加呈指数减小,尽管不同架次在同一高度层观测到的CH4浓度有所起伏,但变化幅度不大,偏差均集中在同高度上CH4平均浓度的5%以内.尤其是4000m以上,同高度层CH4浓度振幅最小,差值<15´10-9,可代表区域自由大气中的背景浓度.1000m以下,夏季的大气层结稳定性变化较大,同时垂直输送和混合作用较明显.CH4的排放源主要分布在地表,CH4浓度在1000m以下受地表排放源和空中汇强度、大气层结变化的综合影响,造成不同架次同高度层的CH4浓度变化较大.

将本文观测结果同瓦里关、上甸子背景站相对比.青海瓦里关全球大气本底站(WLG,36°17¢N, 100°54¢E,海拔3816m)是典型的欧亚内陆高山观测站,该站2017年观测到CH4年平均浓度为(1912±2)´10-9,这一数据可反映较大尺度混合均匀的自由大气中的背景浓度[14].河北中南部对流层内CH4平均浓度分别为(1915±90)´10-9,和瓦里关站2017年观测到的年平均浓度接近,反映出同纬度上的大气中CH4浓度较为恒定.2017年北京上甸子区域大气本底站(40°39¢N,117°07¢E,海拔293m)观测CH4年平均浓度为(1984±5)´10-9[15],所处区域是暖温带半湿润季风气候,该站观测数据能够代表华北区域CH4近地面背景浓度[16-17].与上甸子站2017年CH4年平均浓度相比,河北中南部对流层内CH4平均浓度较小.可能原因是本研究中CH4浓度为600~5500m高度区间的平均值,上甸子站的取样位置在近地面,其海拔高度远低于本研究中测量气体的取样高度.考虑到CH4的源主要存在于近地面,汇主要为空中的光化学反应,从而造成高空的CH4浓度小于近地面.

2.2 CH4垂直分布与大气层结条件关系

图3 不同架次CH4浓度和位温垂直分布

为进一步研究CH4浓度垂直分布趋势,图3给出不同架次CH4浓度和位温随高度分布情况,a和b两条廓线由于探测最低高度为2000m,没有涉及分界线故不做讨论.剩余5条廓线根据观测位温梯度不同大气层结可分成两类:第一类存在不稳定层结;第二类层结稳定.廓线c探测时间为6月30日10:00~12:00,夏季中午对流旺盛,位温廓线显示大气处于不稳定层结,没有明显的混合层顶层存在,此时CH4的垂直输送和扩散不受限制,CH4浓度随高度呈指数减小趋势.廓线d,e,f和g探测时间均为夜间,位温廓线显示均存在一个位温梯度几乎为零的高度区间,由此可判断,4条廓线混合层顶高度分别为:1800, 1430,1100和1300,对应的混合层内CH4平均浓度为:(1990±49)´10-9,(2024±40)´10-9,(1999±61)´10-9和(1983±70)´10-9.CH4浓度在此区间内分布较为均匀,垂直方向变化不大,且浓度明显大于其他高度区间的CH4浓度值.混合层顶以上, CH4浓度随高度增加迅速减小,趋于背景浓度,约在3000m高度与瓦里关站数值相当.

廓线d和e是同一天日落后不同时段的探测廓线,廓线d探测时间早于廓线e,因此混合层顶高度也高于廓线e.可见同天观测随着混合层顶高度的降低,甲烷浓度呈现积聚趋势.分析CH4浓度出现上述变化的原因:日落后伴随着地面辐射降温,近地面逐渐形成稳定大气边界层,但稳定边界层顶到自由大气之间仍保留相当厚度的位温梯度接近零的白天剩余的混合层,以垂直输送为主要特征的混合层,受水平传输的影响很小.地表下垫面的冷却,造成大气边界层从下往上降温,逐渐发展出现逆温层,并在混合层顶附近形成逆温层.廓线d和e的探测过程正伴随着逆温层的发展过程,廓线e的逆温层已经基本形成.CH4通过湍流和乱流从近地面向高空输送,但受逆温层影响CH4在此富集并导致其浓度出现高值现象,其最大值出现在廓线e的1350m处,为2038´10-9.

2.3 石家庄上空不同高度层CH4浓度廓线日夜变化

图4 石家庄上空不同高度CH4浓度日夜变化

图4为2018年6月30日上午10:00~12:00和夜间20:50~22:40 2个飞行架次的石家庄城市上空不同高度CH4浓度分布图.二者随高度变化的整体趋势较为一致,低层浓度大于高层.同一高度,白天时段(10:00～12:00)探测到的CH4浓度均略高于夜间时段(21:00~23:00).同高度层上CH4浓度日夜差异可能与局地源汇小时尺度变化和垂直输送有关.我国城市内CH4主要局地源可划分为点源(综合能耗量10000t以上的工厂、供热、垃圾填埋点、大型公共建筑等)、线源(城市交通、公路等)、面源(一般工厂区、城市生活区、农民居民区).部分源存在以小时为时间尺度的变化,如线源(城市交通、公路等)和面源(一般工厂区、城市生活区、农民生活区),白天的排放强度明显大于夜间[18].造成这一变化的原因主要是化石燃料燃烧和人为活动的日夜变化.线源的产生依赖化石燃料的使用,目前石家庄市出租车全部为天然气动力.在出租车运营过程中,加气环节存在少量CH4泄露,当出租车发动机燃烧不充分时,尾气中也会掺杂CH4,城市出租车白天明显多于夜间.面源中包含的城市生活区,石家庄地区煤改气工程已经全部竣工,白天存在大量人为排放源,夜间因人为活动减少,相应排放源随之减弱,部分点源如垃圾填埋场等也因为夜间温度降低,甲烷释放量随之降低.韩英[19]基于卫星遥感数据分析中国区域大气CH4垂直柱浓度时空分布特征表明,华北区域CH4浓度的主导因素是化石燃料和人口密度,与本研究中分析结果一致.同时,考虑两架次飞行时间不同,飞行期间的大气层结结构不同.白天因对流较强,加快CH4由近地面向上输送和扩散,由近地面输送到高空的CH4量变大,高空浓度相对夜间高.夜间对流减弱,对流垂直扩散减弱,输送到高空的CH4量变低,高空浓度相对白天低.总体上,石家庄市区上空大气中CH4浓度日夜变化受到局地源汇的小时尺度变化以及大气动力、热力学等综合因素的影响,其排放规律将有待进一步研究.

3 结论

3.1 河北中南部城市上空CH4平均浓度为(1915±90)´10-9.CH4浓度随高度的增加,呈现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在约1000m高度处存在明显分界线.1000m以下,受近地面排放源的影响同高度层CH4浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124´10-9;1000m~400m,CH4浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH4浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH4浓度振幅最小,差值<15´10-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.

3.2同一架次CH4浓度的垂直梯度变化分界线所在的高度与混合层顶高度一致. CH4浓度在1000m出的高值,是由于混合层顶附近逆温层阻挡,CH4在此富集所致.混合层内位温垂直梯度几乎为零,此时CH4浓度的垂直梯度变化不明显,呈均匀分布.

3.3 白天和夜间CH4浓度随高度变化的整体趋势较为一致,即随高度先增加后减小.局地源汇小时尺度变化和对流垂直输送使得同高度层上CH4浓度白天整体大于夜间.

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Temporal and spatial distribution of tropospheric CH4based on aircraft observation in central and southern Hebei Province.

YANG Yang1,2, DONG Xiao-bo1,2*, MAI Rong1,2, LÜ Feng1,2, WANG Wu-yi1,2, SUN Xiao-shen1,2, WANG Xiao-qing1,2, ZHU Hai-peng1,2

(1.Key Laboratory of Meteorology and Ecological Environment of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China；2.Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China)., 2019,39(11)：4604~4610

Aiming to characterize the spatial and temporal distribution of tropospheric CH4in central and southern Hebei province, CH4analyzer and associated auxiliary equipment with high precision were mounted on the King-Air 350 and used to acquire the concentration of CH4over central and southern Hebei province (600m~5500m) during June and July in 2018. Seven sets of vertical profiles were obtained by four flights for CH4concentration during the observation period, which was the first time in our country. Results showed that the maximum and minimum concentration of CH4were 2038×10-9and 1884×10-9, respectively, and the average concentration of CH4was (1915±90)×10-9. The vertical profiles of CH4concentration of different flights were in good agreement with the increase of altitude. The CH4concentration first increased, then decreased, and after that remained almost constant. A clear dividing line was found under the top of the mixed layer (about 1000m). Concentration of CH4at the same level varied greatly blow this line, and the maximum difference between different flights was 124×10-9. The vertical gradient of CH4concentration at the same flight was significantly affected by atmospheric junction. The change of vertical gradient of CH4concentration was not obvious when the vertical gradient of potential temperature was near zero. Above 1000m, the CH4concentration decreased exponentially with the increase of vertical height. At the same height level, a small change of CH4concentration was found as the variation deviation was within 5% of the average value. The CH4concentration at the same height level had the smallest amplitude and the difference value was less than 15×10-9. The CH4concentration in the same height layer over Shijiazhuang was larger during the daytime than at night, and the difference grew larger with the decrease of height, indicating that the CH4emission source intensity in Shijiazhuang was greater in the day than at night.

central and southern Hebei；troposphere；CH4concentration；spatial and temporal distribution；aircraft observation

X511

A

1000-6923(2019)11-4604-07

杨 洋(1989-),男,河北沧州人,工程师,硕士,主要从事大气环境航测研究.发表论文3篇.

2019-04-15

科技部国家重点研发计划(2017YFB0504000);国家自然科学基金资助项目(41730103)

* 责任作者, 高级工程师, 38915543@qq.com