收缩-扩张喷管内高含硫天然气超声速流动特性研究*

边江 曹学文 牟林升 宋晓丹 褚奇

1山东省油气储运安全重点实验室

2中国石油大学（华东）储运与建筑工程学院

3海洋石油工程（青岛）有限公司

能源结构低碳化是世界能源发展的趋势，与石油和煤炭相比，天然气更加清洁低碳，国家《能源发展“十三五”规划》提出，到2020年，天然气占一次能源消费量的比重力争达到10%[1]，能源生产和消费革命将进一步激发天然气需求。含H2S 天然气是天然气资源的重要组成部分[2]，目前我国已探明天然气储量中有相当部分为含硫天然气，且有些气田中H2S 含量较高。我国工程中一般将H2S 含量大于或等于5%（体积分数）的含硫天然气统称为高含硫天然气[3]。根据天然气气质特点选择高效的脱硫工艺，是高含硫气田开发需要解决的重要问题。目前，胺法仍是应用最广泛的酸性天然气净化方法，但其存在设备系统复杂、成本和运行费用高等缺点，尤其是H2S 含量较高时，脱硫溶剂循环量大、能耗高[4-5]。为降低含硫天然气开发成本，应大力研发能耗低、污染小的新型天然气脱硫技术。

超声速旋流分离是一种新兴的混合气体分离技术，最初主要应用于空调空气中水分的分离，后来荷兰Shell 石油公司和俄罗斯ENGO 石油公司将其引入天然气加工处理领域[6-7]。超声速旋流分离装置集膨胀降温、旋流式气液分离、再压缩等过程于一体，具有结构简单可靠、无转动部件、无需化学药剂、支持无人值守等优点[8]。国内外学者针对其在天然气脱水及重烃方面的应用开展了大量理论及实验研究[9]，在天然气液化[10]、天然气脱碳[11]方面也取得了一定的研究进展，若能将其用于天然气中H2S的脱除，对于完善和发展天然气净化工艺、降低含硫天然气开发成本意义重大。

超声速旋流分离器主要由超声速喷管、旋流装置、扩压段等组成，酸性天然气进入超声速旋流分离装置后，在收缩-扩张喷管中高速膨胀至超声速，温度降低，当达到一定过饱和状态时，天然气中的H2S 组分将发生凝结，形成液滴，同时在旋流场作用下实现气液分离。H2S 气体在喷管内的自发凝结是天然气超声速旋流分离脱硫技术的前提条件。本文首先结合CH4-H2S气体的凝结与流动特点，进行了收缩-扩张喷管的结构设计。在此基础上，建立了不考虑气体凝结过程的CH4-H2S 混合气体在收缩-扩张喷管内的流动控制方程和计算方法，研究CH4-H2S 气体的超声速流动特性，重点研究收缩-扩张喷管入口压力和出口背压对CH4-H2S混合气体相特性的影响，以初步确定采用设计的收缩-扩张喷管实现H2S气体凝结与液化的可行性。

1 收缩-扩张喷管结构设计

基于流动特征，收缩-扩张喷管可分为收缩段、喉部、扩张段三部分[12]，收缩段和扩张段分别采用双三次曲线和圆弧+直线+消波段曲线进行设计，利用MATLAB 程序进行结构设计与计算，收缩-扩张喷管结构示意图如图1所示。

图1 收缩-扩张喷管结构示意图Fig.1 Schematic diagram of convergent-divergent nozzle structure

2 数值计算方法

2.1 流动控制方程

CH4-H2S 双组分混合气体在收缩-扩张喷管中的流动属于定常、等熵流动的范畴，其流动过程遵循质量守恒定律（连续性方程）、动量守恒定律（动量方程）及能量守恒定律（能量方程）。

利用计算流体力学数值模拟软件FLUENT 来计算CH4-H2S 气体在所设计的收缩-扩张喷管内的流动过程。CH4-H2S 混合气体在收缩-扩张喷管内流动时的控制方程组有3个[13]。

连续性方程为

动量方程为

能量方程为

式中：ρ为CH4-H2S混合气体的密度，kg/m3；xi、xj为轴向距离与径向距离，m；ui、uj为轴向与径向上CH4-H2S 混合气体的速度，m/s；p为CH4-H2S 混合气体的压力，MPa；τij为CH4-H2S 混合气体的动力黏度，N/(s·m-2)；E为总能，J；qj为热传导系数，W/(m·K)；t为时间，s。

2.2 数值计算过程

基于上文建立的方程组，采用FLUENT 数值模拟软件对CH4-H2S混合气体的流动特性进行模拟计算。为排除数值计算结果对于网格划分情况的依赖性，对网格进行逐步加密，并开展网格无关性验证。共对网格数分别为2 806、6 306、11 782、24 815的四种的收缩-扩张喷管进行数值模拟计算，收缩-扩张喷管轴线处的CH4-H2S 混合气体温度分布如图2所示。从结果可以看出，当网格数大于11 782时计算结果趋于稳定，为确保计算的准确性，选定计算网格数为11 782。

图2 网格无关性验证结果Fig.2 Verification results of grid independence

2.3 模型验证

依据文献[14]中建立的收缩-扩张喷管结构以及相关计算参数，采用FLUENT 数值模拟来还原计算，以验证本文所采用模型的可靠性。数值模拟中选用的流体为水蒸气，设置的边界条件为：入口压力、入口温度和出口背压分别为100 kPa、288 K 和83.049 kPa。相关操作设置完成后，采用数值模拟进行计算，将模拟结果与文献中的理论解析解进行对比，对比结果如图3所示。

图3 收缩-扩张喷管内压力数据对比Fig.3 Comparisons of the pressure data in the convergent-divergent nozzle

对比参考文献和数值模拟中收缩-扩张喷管内压力数据发现，数值模拟结果与论文数值计算结果基本相吻合，整个收缩-扩张喷管内压力分布的偏差很小，喷管中心线处静压分布的相对误差最大为1.3%。与此同时，FLUENT 数值模拟软件精确地预测了水蒸气在流动过程中，由于出口背压的存在导致的激波产生的位置，说明本文所建立的数值计算方法用来模拟超声速条件下收缩-扩张喷管内的超声速流动过程具有一定的准确度和可靠性。

3 结果与讨论

3.1 H2S气体超声速凝结过程分析

根据上述流动控制方程和计算方法，计算CH4-H2S 双组分气体的超声速流动参数（入口气体温度为280 K，入口压力为5 MPa，H2S 体积分数为10%）。收缩-扩张喷管轴线处CH4-H2S 混合气体的压力、马赫数及温度的分布如图4所示。

图4 收缩-扩张喷管内CH4-H2S混合气体流动参数分布Fig.4 CH4-H2S mixed gas flow parameter distribution in the convergent-divergent nozzle

CH4-H2S 混合气体在收缩-扩张喷管内高速膨胀，温度和压力均出现不同程度的降低，H2S 气体逐渐达到饱和；当温度低于收缩-扩张喷管轴线处p-T（T为温度分布、p为压力分布）曲线与CH4-H2S 双组分混合气体的泡点线交点的温度（临界凝结温度）时，H2S 气体开始凝结。CH4-H2S 混合气体以亚声速流入收缩-扩张喷管，入口处速度为35 m/s左右，流动过程中速度不断增加，在424.34 mm位置速度增加至超声速，同时在收缩-扩张喷管内温度和压力突然迅速下降，形成低温的制冷环境，满足H2S 气体的凝结条件，为H2S 气体的凝结奠定了基础。在收缩-扩张喷管出口处，压力为0.458 MPa，温度为139.1 K，出口温度低于H2S 气体的临界凝结温度，可以实现凝结。

3.2 入口压力对混合气体相特性的影响

保持入口温度为250 K 不变，入口H2S 组分体积分数为10%，通过改变收缩-扩张喷管入口压力（分别设置入口压力为3、4、5、6、7 MPa），对H2S 组分的凝结过程进行分析，研究入口压力对CH4-H2S 混合气体相特性的影响。CH4-H2S 双组分气体流动特性如图5～图7所示。

图5 入口压力对收缩-扩张喷管内气体压力分布的影响Fig.5 Effect of inlet pressure on gas pressure distribution in the convergent-divergent nozzle

图6 入口压力对收缩-扩张喷管内气体温度分布的影响Fig.6 Effect of inlet pressure on gas temperature distribution in the convergent-divergent nozzle

从分析结果可知：①随着入口压力升高，收缩-扩张喷管内所能达到的最高压力升高，但温度几乎不变，导致压力-温度曲线在气液两相区及液相区的范围增大，更易发生凝结。②随着入口压力升高，收缩-扩张喷管内压力-温度曲线进入气液两相区临界点的温度和压力升高：当入口压力为7 MPa 时，收缩-扩张喷管内发生凝结的临界点温度为180 K、压力为1.09 MPa；当入口压力降至3 MPa 时，发生凝结的临界点温度为153 K、压力为0.12 MPa，凝结难度增大。③当入口压力为7 MPa时，收缩-扩张喷管内温度降至130 K，压力达到0.33 MPa 时，压力-温度曲线越过气液两相区，完全进入液相区；当入口压力降至3 MPa 时，压力-温度曲线开始远离液相区，将不能发生完全凝结。可见，升高压力能够促进H2S气体的凝结。

图7 不同入口压力条件下收缩-扩张喷管内混合气体相特性Fig.7 Mixed gas phase characteristics in the convergent-divergent nozzle under different inlet pressure conditions

3.3 出口背压对混合气体相特性的影响

保持收缩-扩张喷管入口参数不变（入口压力为5 MPa，入口温度为250 K，入口H2S组分体积分数为10%），改变收缩-扩张喷管出口背压，分析不同的压比（收缩-扩张喷管的出口压力与入口压力的比值）对H2S 气体凝结过程的影响。出口背压对收缩-扩张喷管内气体压力和温度分布的影响结果分别如图8和9所示，不同出口背压条件下收缩-扩张喷管内混合气体相特性对比如图10所示。

图8 出口背压对收缩-扩张喷管内气体压力分布的影响Fig.8 Effect of outlet backpressure on gas pressure distribution in the convergent-divergent nozzle

图9 出口背压对收缩-扩张喷管内气体温度分布的影响Fig.9 Effect of outlet backpressure on gas temperature distribution in the convergent-divergent nozzle

从分析结果可知：当出口背压为1 MPa（压比为20%）时，收缩-扩张喷管内已经产生激波，激波使得压力、温度突变，但对收缩-扩张喷管出口的压力影响不大，出口温度上升约40℃；当出口背压上升至2 MPa（压比增至40%）时，对压力温度已经产生了较大的影响；随着出口背压（压比）的不断增大，产生激波的位置逐渐向收缩-扩张喷管喉部方向移动，收缩-扩张喷管轴线处的压力和温度波动更加剧烈，破坏了凝结所需要的制冷环境，不利于H2S 气体的凝结。由相图分布可以看出，当出口背压为1 MPa（压比为20%）时，在温度为168 K、压力0.52 MPa 处进入气液两相区，在收缩-扩张喷管内达到的最低压力和温度为0.33MPa，137 K；当压比增大到40%时，由于激波的产生，压力-温度分布曲线在气相区、气液两相区及液相区之间波动，破坏了稳定的凝结环境，不利于气体凝结；当收缩-扩张喷管出口背压在60%以上时，完全破坏了制冷环境，H2S 气体不能实现凝结。

4 结束语

本文进行了收缩-扩张喷管的结构设计，建立了不考虑气体凝结过程的CH4-H2S 混合气体在收缩-扩张喷管内的流动控制方程和计算方法，研究了CH4-H2S气体的超声速流动特性，重点分析了收缩-扩张喷管入口压力和出口背压对CH4-H2S 混合气体相特性的影响，研究结果表明：

图10 不同出口背压条件下收缩-扩张喷管内混合气体相特性Fig.10 Mixed gas phase characteristics in the convergent-divergent nozzle under different outlet backpressure conditions

（1）CH4-H2S 双组分混合气体在收缩-扩张喷管喉部位置由亚声速流动变为超声速流动，在整个收缩-扩张喷管内，混合气体温度、压力降低，当温度降至H2S 气体的临界凝结温度时，达到凝结的条件发生凝结。

（2）随着入口压力升高，收缩-扩张喷管内所能达到的最高压力升高，但温度几乎不变，导致压力-温度曲线在气液两相区及液相区的范围增大，更易发生凝结。

（3）随着出口背压（压比）的不断增大，产生激波的位置逐渐向收缩-扩张喷管喉部方向移动，收缩-扩张喷管轴线处的压力和温度波动更加剧烈，破坏了凝结所需要的制冷环境，不利于H2S 气体的凝结；当收缩-扩张喷管出口背压在60%以上时，完全破坏了制冷环境，H2S气体不能实现凝结。