孔径结构、水分对低阶煤煤层气赋存的影响——以新疆地区侏罗系西山窑组褐煤为例

孟贵希

(中国石化华东油气分公司石油勘探开发研究院，南京 210011)

0 引言

低阶煤是煤化作用早期阶段形成的产物，通常煤岩镜质体反射率Rmax<0.65%，以褐煤和长焰煤为主。我国低煤阶煤层气资源量为14.7×1012m3，约占煤层气总资源量的40%。低煤阶煤层分布范围广，主要分布在华北鄂尔多斯盆地、东北二连盆地、海拉尔盆地，西北准噶尔盆地、吐哈盆地、塔里木盆地等，成煤时代集中在侏罗纪和白垩纪。

随着美国、加拿大、澳大利亚等国低煤阶煤层气勘探开发的成功和国内高煤阶煤层气商业化开发的逐步建产,低煤阶煤层气资源成将成为重要接替。低煤阶煤储层的孔隙特征和赋存影响因素,关系到煤层气储集特征、富集规律、储层改造手段和排采工作制度等方面，对指导低煤阶煤层气勘探与开发具有重要意义。

研究选取新疆伊犁盆地伊宁凹陷南部斜坡Y1井侏罗系西山窑组褐煤样品15件(3煤取样6件，5煤取样9件)和准噶尔盆地东部北缘奇台地区DJ-1井的侏罗系西山窑组B1煤层褐煤样品10件进行测试分析。利用煤的压汞法和气体吸附法获得煤孔隙各项参数(其中压汞试验获得孔径>6nm孔隙分布，低温液氮试验获取孔径<6nm孔隙分布)，再结合煤岩的等温吸附甲烷气体分析结果，将褐煤的孔隙结构特征、水分与兰氏体积(饱和吸附量)进行相关分析。

1 孔隙结构特征

1.1 孔隙度与孔容

低阶煤处于煤化作用初级阶段，孔隙度和孔容一般较高，煤岩化学结构中芳环层细小，而且随机分布，大量的富氧官能团、富氧桥和脂肪族侧链联合和支撑形成一种立体开放性结构，故各类孔隙十分发育[1～2]。新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层镜质体反射率0.33%～0.46%，平均0.40%，均为褐煤；煤基质孔隙度13.78%～30.76%，平均22.25%，总孔容0.12～0.32ml/g，平均0.21ml/g。据此，褐煤孔隙度和孔容较高，储集游离气、煤层水等流体的储集空间条件较好。

1.2 孔径结构

国内外学者基于不同的研究目的和不同的分析尺度，对煤的孔径结构做过研究，其中应用最为广泛的是B.B.霍多特的十进制分类系统(表1)[3]，将煤孔隙分成大孔、中孔、小孔(过渡孔)和微孔，微孔和小孔构成煤的吸附容积；中孔和大孔构成煤的渗透系统，其中的甲烷几乎全部处于游离状态。

表1 煤中孔隙分类方案

通过压汞试验获得孔径>6nm孔隙的各项参数数据，低温液氮试验获取孔径<6nm孔隙各项参数，综合压汞和液氮试验数据整理出新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层各孔径段容积体积分数统计表(见表2)，煤孔隙分布特征表明：伊宁地区侏罗系西山窑组3煤微孔和小孔总容积体积分数为9.7%～32.03%，平均21.91%；中孔和大孔总容积体积分数为67.97%～90.30%，平均78.09%。伊宁地区侏罗系西山窑组5煤微孔和小孔总容积体积分数为13.08%～23.06%，平均16.66%；中孔和大孔总容积体积分数为76.93%～86.92%，平均83.34%。奇台县地区侏罗系西山窑组B1煤微孔和小孔总容积体积分数为16.2%～35.57%，平均21.53%；中孔和大孔总容积体积分数为64.43%～83.81%，平均78.47%(表2)。

新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层煤孔隙主要以大于100nm的中孔和大孔为主，约占总孔容积的80%左右，微孔和小孔约占到总孔容积的20%左右；具备储集大量游离气的条件，而吸附气储集空间较小。

表2 新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层各孔径段容积体积分数

2 孔径结构与吸附气的赋存

在孔径结构对煤层气赋存的影响方面，一些学者做了相关研究，如李子文利用N2和CO2吸附解吸实验，得到了6个矿井煤样的孔径分布特征，并根据吸附解吸实验曲线分析了不同煤样所含孔形状的差异。同时，对所选煤样进行瓦斯吸附实验，分析瓦斯吸附量随吸附压力的变化情况，以及瓦斯吸附能力与孔径分布的关系。根据工业分析和岩相分析结果，对煤样变质程度和水分含量对瓦斯吸附的影响进行了分析。结果表明：煤对气体的吸附量主要集中在微孔段，同时受到中孔的影响，朗缪尔体积受微孔和中孔分布的共同作用，而朗缪尔压力只与微孔有关。水分子与甲烷分子之间存在竞争吸附，水分的存在不利于瓦斯吸附。煤的变质程度与朗缪尔体积之间呈现“U”型曲线关系，而变质程度的增加使朗缪尔压力降低。在煤矿开采过程中，应当采取措施增大煤体孔隙,使微孔比例降低，促进煤层瓦斯的解吸[4]。

乔军伟认为我国低阶煤的孔隙主要由大孔和中孔构成，总体上反映出半封闭孔隙和细瓶颈孔隙形态，部分反映出半封闭孔隙的特征，比表面积在5～6nm和50～60nm两处显著分布；低阶煤的吸附能力总体低于中、高阶煤，褐煤的吸附能力低于长焰煤，Weibull函数对低阶煤吸附曲线的拟合度最高；低阶煤中甲烷的解吸率大多高于中、高阶煤，Weibull函数对低阶煤解吸曲线的拟合度最高[5]。

褐煤小孔和微孔发育较少，其对吸附能力表现为甲烷的饱和吸附量小。平衡水条件下(接近原地埋藏条件)，新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层饱和吸附量(兰氏体积VL)为 2.81～7.59cm3/g，若扣除灰分和水分的影响，干燥无灰基条件下饱和吸附量为5.64～12.01cm3/g，最高值12.01cm3/g(表3)，远低于中高煤阶煤，平衡水条件下，中煤阶煤(Rmax0.65%～1.9%)吸附气量11～20cm3/g；高煤阶煤(Rmax>1.9%)吸附气量20～40cm3/g[3]。

表3 新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层Ro与VL统计表

对比干燥无灰基和平衡水分基两种条件下，褐煤的饱和吸附量与小孔和微孔的体积比例均为正相关关系，与中孔和大孔的体积比例均为负相关关系(见图1),表明褐煤中孔和大孔的发育不利于甲烷的储集，小孔和微孔的发育有利于甲烷的储集。

3 水分对吸附气赋存的影响

低阶煤储层具有孔隙度高，大孔和中孔较发育的特征，理论上储集水的能力较强，因此研究水分含量对煤层气的赋存很有必要。水的存在,会降低煤对甲烷吸附量。因为水分子为极性分子,与甲烷分子相比更容易被煤岩吸附,从而占据甲烷的吸附表面。尤其低阶煤水分含量较高,这种现象更为明显[6-10]。

关于煤层不同含水状态下，煤对甲烷的吸附量的变化情况，国内外学者均有研究。Joubert等研究发现煤层在未达到临界水分时，水分增加使其对甲烷吸附量降低；超过临界水分后，甲烷吸附量不再随水分的增加而减少。随后研究认为临界水分就是平衡水分。因此吸附实验应该在等于或大于平衡水分的条件下进行，以还原地下埋藏条件[11-12]。Levine研究认为：水堵塞了气体吸附位，降低了某一压力所能吸附的气体量，这主要是对低煤阶煤岩有影响，因为低煤阶煤岩的许多吸附位优先吸附水，而不是优先吸附甲烷[13]。

国内煤炭科研院所和高校等学者也进行了不同含水条件下煤样的甲烷吸附实验和影响机理分析。张时音进行了不同煤级干燥煤样、平衡水煤样和注水煤样等温吸附实验，并用维里方程拟合等温吸附实验结果来验证，结果表明煤基质的润湿程度是液态水影响煤吸附甲烷的主要因素[14]。李树刚等运用Langmuir单分子层吸附理论，分析了煤对甲烷吸附能力受其含水量的影响，利用WY - 98B型瓦斯常数测定仪，分别对2种煤样在不同含水量时吸附甲烷气体的等温吸附曲线、Langmuir压力、吸附常数a,b进行了定性与定量分析， 得出了 煤对甲烷吸附量随压力的变化关系式及Langmuir吸附常数a,b随煤样内水含量变化的关系式，研究结果表明：含水煤样依然满足Langmuir单分子层吸附理论，吸附常数a,b与煤样中含水量的变化之间存在着一定相关性[15-16]。黄丹研究发现，在未达到平衡水分之前，水含量对高煤级吸附能力影响小且注水煤样中的液态水影响增加了甲烷吸附量[17]。陈洋对不同煤种6个原煤进行了测定。通过对3个煤种各种水分含量煤样吸附等温线的实测，得出了考虑煤挥发分影响的新的水分对甲烷吸附量影响的经验公式[18]。王兆丰等采用高压吸附容量法在不同水分含量0，1.05%，2.30%，3.50%和4.68%条件下对新景矿3号煤层甲烷吸附等温线进行了测定，结果表明：新的水分影响系数得出的吸附等温曲线和实测的吸附等温曲线几乎重合，而传统经验公式得出的曲线明显低于实测曲线，这说明传统的水分影响系数误差偏大，而通过校正后的水分水分影响系数对于3号煤层更为准确和适用[19]。马东民等以大佛寺4#不黏煤样为研究对象，进行4#不黏煤空气干燥基样和平衡水分样等温吸附实验，实验结果显示：对于同1种煤样，吸附势与环境温度无关系，煤中水分大小对吸附势影响较大[20]。

图1 褐煤不同孔径孔隙体积比例与兰氏体积关系图

本次研究利用煤的等温吸附实验来研究两种含水状态对甲烷吸附量的影响，一种是空气干燥基条件下，煤样水分称为空气干燥基水分(Mad)；另一种是平衡水分(Me)。新疆地区西山窑组主力煤层空气干燥基水分10.86%～14.25%，平均12.33%，煤样甲烷饱和吸附量(VL1)4.47～10.22cm3/g；同批煤样在平衡水分25.39%～47.53%，平均34.80%，煤样饱和吸附量(VL2)2.81～7.59cm3/g。煤样在实验室空气湿度下水分增加到临界含水量(平衡水分)，水分增加13.23%～36.02%，平均增加22.47%，甲烷饱和吸附量减少(VL1-VL2)1.54～3.78 cm3/g，平均2.71 cm3/g，减少比例((VL1-VL2)/VL1)25.73%～48.09%，平均35.45%(表4)，表明新疆地区西山窑组主力煤层饱和含水情况下，吸附气量减少约35%，饱和吸附量最大为7.59cm3/g。

两种含水条件，新疆地区西山窑组主力煤层煤样等温吸附曲线分离明显，空气干燥基等温吸附线明显高于平衡水分基的等温吸附曲线(图2)，反映煤样在等温吸附过程中，不同压力下，均表现出水分不利于甲烷的吸附。水分对煤吸附气相组分起抑制作用，水分的存在降低煤对甲烷的吸附量。

图2 新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层两种含水状态下等温吸附曲线图

地区煤层样品质量/g空气干燥基水分Mad/%平衡水分Me/%兰氏体积VL/cm3·g-1空气干燥基VL1平衡水分基VL2VL1-VL2/cm3·g-1(VL1-VL2)/VL1%伊宁345.7513.538.176.864.182.6839.07349.5614.2535.279.325.953.3736.16547.6312.8536.24.472.811.6637.14547.8812.4836.179.55.993.5136.95542.2611.5147.537.864.083.7848.09545.7110.8630.879.576.563.0131.45545.0011.3842.165.513.152.3642.83奇台B147.3212.4628.1996.432.5728.56B146.1011.8828.095.43.861.5428.52B145.9412.1625.3910.227.592.6325.73

4 结论

低阶煤处于煤化作用初级阶段，孔隙度和孔容一般较高，具备储集游离气、煤层水等流体的储集空间条件，本文通过研究低阶煤的孔径结构入手，分析了低阶煤储层中甲烷吸附气和游离气的赋存关系，再结合国内外学者对水分与低阶煤储气能力的影响研究成果，利用新疆伊犁盆地伊宁凹陷和准噶尔盆地东部北缘实钻低阶煤25件煤样的干燥样与平衡水样吸附甲烷曲线对比分析，得出如下认识：

①新疆地区侏罗系西山窑组褐煤的孔隙度13.78%～30.76%，平均22.25%，其中主要以中孔和大孔为主，约占总孔容积的80%，微孔和小孔约占20%，具备储集大量游离气的条件，而吸附气储集空间较小。

②原地埋藏条件下，西山窑组褐煤饱和吸附量变化为2.81～7.59cm3/g，远低于中高煤阶煤。饱和吸附量与小孔和微孔的总体积比例为正相关关系，与中孔和大孔的总体积比例为负相关关系。褐煤吸附气量受水分影响明显，由空气干燥基至平衡水阶段，水分增加20%左右，吸附气量减少约35%。

③新疆地区侏罗系西山窑组主力煤层的孔隙度较高，可作为常规天然气的储层，在上覆下伏地层烃源岩生气充足的背景下，若匹配较好的运移和封盖条件，则具有游离气成藏的潜力。