曾弟明,龙 昆,邱兴勇,刘诗宇
(有友食品重庆制造有限公司,重庆 402760)
在实际生产过程中,为了保证生产效率,大型钴-60工业辐照装置需要每年补充12.5%活度的钴源,同时需要对放射源进行重新排列,以使辐照箱中产品吸收剂量达到合理的不均匀度。利用模拟材料进行剂量场实际测量的过程较复杂,因此利用蒙特卡罗程序MCNP5建立空气参考面模型对每次排源方案进行验证具有很好的参考价值。单贤刍等[1]提出了判定最佳源棒排列标准;刘江平等[2]利用MCNP程序模拟得到了源架表面附近(10 cm)的剂量分布图,实际剂量监测和模拟计算的结果相差在15%以下,验证了钴源在确定排布下的剂量分布效果。
利用MCNP程序对大型工业辐照装置空间剂量场及辐照产品吸收剂量的模拟研究较多,且见于使用点源、线源和体源的形式对源排布、辐照室空间剂量场分布和辐照产品吸收剂量分布的模拟[3-7]。在使用点源和体源对比模拟时,当源的体积和活度比较大时,把体源假设成点源来计算会存在一定的误差,所以,想要了解实际源的剂量分布时,用体源模拟更加接近实际[8]。
MCNP模拟计算效率与模拟参数有关,包括记数方法、记数栅元尺寸、截止能量以及γ致电子的处理方式等[9]。采用MCNP进行模拟计算时,采取能量沉积计数*F6(jerks/g)与乘子FM卡组合使最后输出结果为栅元的吸收剂量率,再乘以辐照装置的主控时间换算成栅元的吸收剂量,单位为kGy;使用点探测器计数F5(particles/cm2),并通过剂量率转换,使模拟点的输出结果为吸收剂量,单位为kGy[10]。MCNP输入文件描述钴源时,采用CN-101D型钴-60密封放射源的圆柱体型体源[11]。钴源在源架上的分布采用独立源模块为单元,利用LATTICE卡和FILL卡填充真实的源棒和空气,实现源棒的不同位置排布。对不同源排布方案模拟,只需修改FILL卡内的相关参数和数据卡中源相关参数。
本研究通过MCNP5程序建立辐照装置模型,模拟辐照室内空气参考面(即平行于源架且距源的几何中心平面1 m,面积与源的几何面积相等的空气平面)的吸收剂量,并分析其剂量分布以验证源排布方案;再根据辐照装置的特点和实际生产经验,分别模拟8对、16对、24对和48对辐照箱(由于源架两侧各3排辐照工位且对称分布,此处选择辐照室内1排辐照工位、2排辐照工位、3排辐照工位和所有6排辐照工位;每个工位悬挂两个辐照箱),完成相应辐照主控时间后的产品吸收剂量。从而使产品吸收剂量在达到合格区间时,实现辐照装置的悬挂链速度和主控时间的耦合,为实际工作提供参考。
辐照装置设计装源活度为1.48×1017Bq。辐照室是大体积现浇混凝土屏蔽结构,采用水井贮源方式,人员迷道和货物进出迷道采用迷宫形式。产品输送系统为电机驱动悬挂链。辐照箱采用不锈钢矩形框架结构,分为上下两层,规格为89 cm×155 cm×61 cm。
辐照室内源架两侧分别设3排,每排8个工位,总共48个辐照工位,辐照箱按照相同的时间从一个工位移动到下一个工位。辐照箱在辐照室内从源架一侧移动到另一侧时进行换面,源架南侧辐照箱A面面对源架,移动到北侧时,B面面对源架(图1)。辐照箱在辐照室外通过换层机构换层。
图1 产品输送系统的移动机构Fig.1 The moving mechanism of the product transport system
辐照主控时间由驱动悬挂链的电机的频率及辐照箱在每个辐照工位上的时间共同控制。钴源架采用独立双板源架结构,材质为304型不锈钢。单个板源架尺寸为312.1 cm×232.6 cm×5 cm,包含18个源模块,每个模块装钴源35枚,钴源孔道630个。双板源架共36个源模块,钴源孔道总共1 260个。辐照采用产品超盖模式,即上、下两层辐照箱内的产品高度超过源活性区域高度。建立模型时,双板源架上总共有钴源232枚,总活度为9.11×1016Bq。
所有模型均以双板钴源源架在工作位时的几何中心为坐标原点(0 ,0 ,0),建立笛卡尔直角坐标系,平行源架平面方向为x轴方向,垂直源架平面方向为y轴方向,竖直方向为z轴方向。辐照厂房的产品进出方位为东向(正x轴方向),主屏蔽墙厚度为210 cm;西侧主屏蔽墙厚度为220 cm;北侧(正y轴方向)屏蔽墙由两层构成,厚度为80.4 cm和149.4 cm;南侧(负y轴方向)屏蔽墙由三层构成,厚度为77.9、50.1、146.9 cm;屋顶(正z轴方向)厚度为200 cm。辐照室长2 000 cm,宽1 000 cm。贮源井为“凸”字型结构,井深795 cm。MCNP建立模型时,忽略悬挂链和地下风道。Co-60 γ射线辐照装置模型示于图2。
CN-101D型钴源棒结构示于图3。CN-101D型钴-60密封源由两个内装钴棒(装有源芯和垫块)、垫块和外包壳密封组成,其内装钴棒为2枚C-186N。整个放射源外形尺寸Φ11.1 mm×451.4 mm。外包壳和C-186N包壳材料为O22Cr17Ni12Mo2(316 L)不锈钢。垫块采用α-Al2O3陶瓷或O22Cr17Ni12Mo2不锈钢。
根据实际情况进行近似处理,通过MCNP建立的钴源棒栅元模型示于图4。设源棒活性区为材质均匀的钴金属圆柱体,直径6.22 mm,高度398.71 mm;加上双层304型不锈钢包壳后直径9.68 mm,高度451 mm。根据钴源在源架上的排布,两根源棒中心之间距离为20 mm,加上外层空气圆柱后的直径为20 mm,高度为451 mm。由这三者组成一个钴源棒栅元。
a——x-y平面;b——-y-z剖面图2 Co-60 γ射线辐照装置3D模型a——x-y plane;b——-y-z sectionFig.2 3D model of the Co-60 γ-ray irradiation facility
图3 CN-101D型钴源Fig.3 CN-101D cobalt-60 source rod
图4 钴源棒栅元模型Fig.4 The cell model of the Cobalt-60 source rod
双板源架是“试管架”式结构。沿正x轴方向尺寸为235.6 cm,沿正z轴方向尺寸为320.6 cm。MCNP模拟时作近似处理,忽略板源架的不锈钢框架结构。单个源模块(源模块指源架上相同数量装源孔道组成的单元)长70 cm,高45.1 cm,宽5 cm。源模块在左侧板源架1(定义沿x轴方向,原点左侧板源架为板源架1,原点右侧板源架为板源架2)上从左到右,从下到上编号1-18;源模块在右侧板源架2编号19-36。
以源模块1为例,其装有三根钴源棒,由钴源棒栅元和空气栅元构成钴源棒格子栅元。MCNPX Visual Editor Version 730X_23z(MCNP绘图软件)模拟100 000个源粒子轨迹历史后,钴源模型用深蓝色表示,空气用浅蓝色表示,不锈钢用绿色表示,护源罩用橙色表示,源粒子用紫红色表示,示于图5。
a——剖面;b——平面图5 板源架1源模块1栅元模型a——Section;b——PlaneFig.5 The cell model of module 1 of the Cobalt-60 source rack 1
忽略辐照箱的框架结构,只考虑辐照箱底厚0.25 cm的304型不锈钢底盘。两个辐照箱内的辐照产品在正x轴方向上距离为17 cm,辐照产品与板源架在正y轴方向上距离为31.5 cm,两个辐照箱内辐照产品之间在正z轴方向上距离为22 cm。辐照箱在辐照室内的积放工位分布为上下两层,各6排,每排8个工位,共96个辐照工位。每个辐照箱内装辐照产品9层,每层4件,编号为1#、2#、3#和4#,共36件产品,示于图6。
根据产品种类,选择具有代表性的180 g泡凤爪(山椒味)产品作为模拟辐照对象。每件产品的包装规格为长44.5 cm,宽27.5 cm,高17 cm,单袋产品重量为180 g,一件含有40袋,一个辐照箱装36件。产品仅考虑鸡爪成分,容重取平均值为0.33 g/cm3。MCNP模拟时忽略每袋产品的塑料包装,每件产品的瓦楞纸包装材料取厚度为0.25 cm。
沿正y轴方向上,距板源架100 cm处,取平行于板源架平面的空气参考面,规格为长470 cm,宽310 cm,厚度5 cm。把整个空气参考面分成5 cm×5 cm×5 cm的矩形格子,共5 828个,示于图7。在不考虑有辐照产品的情况下,对这些矩形格子采取*F6的计数方式进行模拟,计算空气的吸收剂量率,以验证排源方案的合理性。
a——平面;b——剖面图6 辐照产品模型a——Plane;b——SectionFig.6 The model of the irradiated products
图7 空气参考面模型Fig.7 Air reference surface model
钴-60源主要是βˉ衰变并释放两个γ光子,能量分别为1.17 MeV和1.33 MeV,概率近似为1∶1。MCNP输入文件采用Mode P模式(仅考虑光子输运)。钴源棒为各向同性的圆柱体源,半径为0.311 cm,高为39.871 cm。源的信息卡中,源模块由分布D描述,每个分布的概率为模块上源的总活度,源棒也由分布D描述,其概率为源棒的活度,MCNP会归一化处理。
MCNP计数选择F5和*F6。对辐照产品和空气参考面栅元采用*F6计数(jerks/g),对B3剂量计位置采用F5计数(particles/cm2)。
截面库文件采用MCNP自带的ENDF/B-VI.8(评价核数据库第8版)。问题截断采用NPS历史截断卡,输运的历史数目为10 000 000,即模拟源发射10 000 000个粒子后程序结束。
只考虑空气参考面模型时,MCNP输出文件的波动图表箱结果均通过10项统计检验和所有的误差检验,5 828个计数箱的相对误差均小于1%。对应图7各个空气矩形格子的剂量率(Gy/h)绘制等高线图,*F6计数结果示于图8。由图8结果可知,左侧板源架1比右侧板源架2的中间区域剂量率略高,左侧板源架1下部的剂量率比左侧板源架1上部的值略高。*F6计数结果变化规律整体符合板源架中间剂量率高,四周剂量率逐渐降低的规律, 整体近似一圆簇线,具有较好的均匀性和对称性效果。
4.2.1GEX测量结果 采用GEX的B3剂量计测量系统对装源后辐照产品进行8次剂量测量。正常生产时,B3剂量计安放在第1层、第5层和第9层靠近辐照箱左侧位置的产品包装外侧,即2#和4#位置产品之间,编号为a、b和c,示于图9。GEX剂量计测量结果列于表1。
4.2.2结果对比 使用MCNP的F5计数模拟结果验证B3剂量计位置的剂量值,求得实测值对MCNP模拟值的平均修正系数。
图8 空气参考面模型*F6计数结果Fig.8 *F6 tally for the air reference surface model
图9 B3剂量计布置位置及编号Fig.9 Location and number of the B3 dosimeter
60Co是能够得到的接近单能光子能谱的放射源(光子平均能量1.25 MeV),60Co辐照的吸收剂量测量条件近似满足带电粒子平衡。在同一辐照条件下,不同材料的吸收剂量不同,由空气的MCNP模拟吸收剂量值计算B3薄膜剂量计的模拟吸收剂量值可使用射线质量能量吸收系数比值法[12]。
D2=[(μen/ρ)2/(μen/ρ)1]·D1
(1)
式中:D2为B3剂量计吸收剂量,kGy;(μen/ρ)2为PVB(聚乙烯醇缩丁醛,polyvinyl butyral,C14H18ClN3S)的质量能量吸收系数;(μen/ρ)1为空气的质量能量吸收系数;D1为MCNP模拟空气吸收剂量,kGy。
通过插值法得到空气的质量能量吸收系数(μen/ρ)1=2.660×10-3(m2/kg)(密度ρ=1.205×10-6kg/m3,温度T=20 ℃,压强P=760 mmHg)[13]。
如果吸收体为化合物或均匀混合物,其质量能量吸收系数μen/ρ可根据组成该物质各元素的重量百分比近似估算:
表1 GEX测量结果Table 1 GEX measuring results
(2)
式中,μen/ρ为化合物或均匀混合物的质量能量吸收系数,ωi为第i种元素的重量百分比,μi/ρi为第i种元素的质量能量吸收系数。
B3剂量计主要材质为PVB(C14H18ClN3S)。在γ射线能量为1.25 MeV时,通过插值法得到各元素的质量能量吸收系数,分别为:μen/ρC=2.670×10-3(m2/kg),μen/ρH=5.315×10-3(m2/kg),μen/ρCl=2.550×10-3(m2/kg),μen/ρN=2.670×10-3(m2/kg),μen/ρs=2.655×10-3(m2/kg)[14]。
B3剂量计的质量能量吸收系数可近似为PVB的质量能量吸收系数,(μen/ρ)2通过公式(2)得出:
(2.655×10-3)=2.815×10-3(m2/kg)
(3)
图10 F5模拟值与B3测量平均值Fig.10 F5 simulated value and B3 measured average value
通过公式(1)求得B3剂量计模拟吸收剂量值。下层辐照箱10 Hz速度(即驱动电机频率10 Hz对应的悬挂链速度,简称10 Hz速度,下文类似)加上层辐照箱18 Hz速度的情况下,对比结果示于图10。通过F5计数模拟测量点空气的吸收剂量值计算B3薄膜剂量计位置的模拟值,模拟计算结果的统计误差控制在5%以内,各层位置的吸收剂量比实测值略高。计算模拟值相对实测值的整体平均相对偏差为+30.84%,该值作为MCNP模型模拟结果的修正比例值。
正常生产时,辐照室内48个工位的辐照箱均装满产品。根据MCNP对重复结构栅元的计数规则,对每层产品的计数指针(-1 -1 -8)(计数指针仅指计数格子栅元的位置)编号为1#、计数指针(0 -1 -8)编号为2#、计数指针(-1 0 -8)编号为3#和计数指针(0 0 -8)编号为4#,从下到上每层编号为第1层到第9层,辐照产品分布示于图11。
图11 辐照产品分布Fig.11 Distribution of irradiated products
MCNP模拟每层每个位置上整件产品的平均吸收剂量,模拟计算结果的统计误差均控制在5%以内。根据B3剂量计布置的位置特点,*F6计数取第1层、第5层和第9层的2#和4#位置产品的平均吸收剂量值作为对比值。
根据辐照产品吸收剂量的要求,正常生产时采用运行一圈10 Hz速度,换层后再运行一圈18 Hz速度,辐照周期为2.71 h和1.51 h。经过48个工位(不考虑辐照室内链条转弯处的4个工位)后,每个辐照箱在每个工位上的时间分别为0.052 12 h和0.029 04 h。每个辐照箱内各个相同位置产品的吸收剂量相加得到经过完整的辐照周期后各个位置的吸收剂量值。
下层辐照箱经过10 Hz速度后,再换层到上层经过18 Hz速度辐照后,得到一个辐照箱经历完整辐照周期的吸收剂量,修正后各值列于表2。
表2 下层10 Hz加上层18 Hz的*F6计数结果Table 2 *F6 tally result of the lower 10 Hz plus the upper 18 Hz
上层辐照箱经过10 Hz速度后,再换层到下层经过18 Hz速度照射后,得到一个辐照箱经历完整辐照周期的吸收剂量,修正后各值列于表3。
表3 上层10 Hz加上下层18 Hz的*F6计数结果Table 3 *F6 tally result of the upper 10 Hz plus the lower 18 Hz
在10 Hz速度下,辐照时间长,辐照产品吸收剂量比18 Hz速度下各个位置的值略大;下层10 Hz速度加上层18 Hz速度的计数结果表明辐照箱上部产品的吸收剂量略大,而上层10 Hz速度加下层18 Hz速度的计数结果与前者相反。
根据B3剂量计位置特点,取每个辐照箱第1层、第5层和第9层的2#和4#位置辐照产品的平均吸收剂量与实测吸收剂量平均值对比,对比结果示于图12。由图12结果可知,正常工况下,48对辐照箱中各位置的模拟值与实测值有较好的符合,前者比后者略小,平均相对偏差小于10%。
图12 48对辐照箱的*F6模拟值与B3测量平均值Fig.12 *F6 simulated value and B3 measured average value of the 48 totes
正常工况下,辐照室内辐照箱占满所有辐照工位。在辐照箱没有占满工位的情况下,部分辐照箱前或后有空的辐照工位,若按照正常工况设置运行参数和辐照参数,那么产品的吸收剂量会出现不同情况。模拟计算8对、16对和24对辐照箱工况下的产品吸收剂量,以获得合理的链速使辐照产品吸收剂量在合理区间。
4.4.18对、16对和24对辐照箱模拟结果 8对、16对和24对辐照箱经历辐照后,得出单个辐照箱的各个位置的平均吸收剂量。把48对辐照箱完成一个辐照周期4.22 h后,单个辐照箱的模拟值作为正常工况下产品的吸收剂量参考值。在相同的辐照工艺和其他条件不变的情况下进行对比,见图13。
各工况下单箱的模拟结果表明,从第1层到第9层各位置的值,8箱、16箱与48箱相比,8箱、16箱吸收剂量大于48箱吸收剂量,平均相对偏差分别约为+39.09%和+27.52%;24箱与48箱相比,24箱吸收剂量略小于48箱吸收剂量,平均相对偏差约为-2.85%。
4.4.28对、16对和24对辐照箱模拟各频率结果 为了比较准确的估算8对、16对和24对辐照箱工况下的产品吸收剂量,耦合悬挂链速和主控时间在合理区间,分别模拟上述3种装箱模式在各频率运行参数下的结果。
图13 8对、16对、24对与48对辐照箱模拟值Fig.13 Simulated values of 8 totes、16 totes、24 totes and 48 totes
辐照装置的运行链速和主控时间列于表4。
表4 运行参数Table 4 Process parameters
考虑悬挂链的运行速度,工人装卸货速度,以及生产效率等因素,拟定换层后链速18 Hz速度不变,仅调整第一圈悬挂链的运行速度。
对每种运行频率进行模拟。对于8对辐照箱工况,采取下层辐照箱经过18 Hz速度后,再换层到上层经过18 Hz速度;对于16对辐照箱工况,取下层辐照箱经过14 Hz速度后,再换层到上层经过18 Hz速度;对于24对辐照箱工况与48对辐照箱工况相同,在下层辐照箱经过10 Hz速度后,再换层到上层经过18 Hz速度。结果见图14。
图14 8对、16对和24对辐照箱修正模拟值与48对辐照箱模拟值Fig.14 Modified simulated value of 8 totes, 16 totes and 24 totes and simulated value of 48 totes
经过上述方式调整后,各位置的值相近。8对箱与48对箱平均相对偏差为-0.18%,16对箱与48对箱平均相对偏差为4.45%,24对箱与48对箱平均相对偏差为-2.85%。所有工况下,单辐照箱的产品与48箱正常工况下的产品的吸收剂量值的平均相对偏差均小于10%。因此,可以认为上述运行模式能满足不同数量辐照箱进入辐照室进行辐照的实际生产要求,保证产品吸收剂量在合理的区间内。
对于同一辐照装置,采取合适的MCNP编程方法对重复结构进行描述,在辐照室屏蔽体、产品及装置相关结构不变的情况下,只修改源位置、活度和源数量信息即可实现不同排源方案的模拟,可节约多次编程的时间。
空气参考面模拟结果表明,*F6计数结果变化整体符合源架中间剂量率高,四周剂量率逐渐降低的规律,整体近似一圆簇线,具有较好的均匀性和对称性。左侧源架比右侧源架的中间部位剂量率略高,左侧源架下部的剂量率比上部的值略高。建议左侧源架下部的高活度源棒与右侧源架相应低活度的源棒适当调换位置。
MCNP5模拟结果的实验验证表明,通过F5计数模拟测量点空气的吸收剂量计算B3薄膜剂量计位置的模拟值,各层位置的吸收剂量比实测值高。计算模拟值相对实测值的整体平均相对偏差为+30.84%,此值作为MCNP模型模拟结果的修正比例值。
48对辐照箱的模拟结果表明,MCNP建立的辐照装置模型正确。*F6计数各值的变化规律符合该辐照装置辐照产品吸收剂量的变化规律。经历两个辐照周期后,上、下层单箱内的产品在高度方向不均匀度符合相关要求,变化规律符合该辐照装置的特性。同时,排源为中间高,四周逐渐降低的规律。在正常的生产工况下,辐照室内48个辐照工位均占满辐照箱,辐照箱中每个位置产品的累积吸收剂量是所有辐照工位上各辐照箱中相同位置产品的吸收剂量之和。模拟值与实测值符合较好,前者比后者略小,平均相对偏差小于10%。
考虑悬挂链的运行速度,装卸货速度,以及生产效率等因素,8对箱工况采取18 Hz加上18 Hz速度;16对箱工况采取14 Hz加上18 Hz速度;24对箱与48对辐照箱运行参数一致,采取10 Hz加上18 Hz速度。8对、16对、24对辐照箱的模拟结果表明,8对箱、16对箱、24对箱与48对箱平均相对偏差分别为-0.18%、4.45%、-2.85%,表明上述运行模式能满足实际生产要求,保证产品吸收剂量在合理的区间内。